馬良財，　張建民

(1　寧夏大學(xué)　物理電氣信息學(xué)院，寧夏　銀川　750021；

2　陜西師范大學(xué)　物理學(xué)與信息技術(shù)學(xué)院,　陜西　西安710119)

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不同晶向Cu納米線結(jié)構(gòu)和電子特性的第一性原理計算

馬良財1，張建民2

(1寧夏大學(xué)物理電氣信息學(xué)院，寧夏銀川750021；

2陜西師范大學(xué)物理學(xué)與信息技術(shù)學(xué)院,陜西西安710119)

摘要：基于密度泛函理論框架下的第一性原理計算方法，系統(tǒng)研究了[100]、[110]和[111]3個低指數(shù)晶向不同尺寸Cu納米線的弛豫結(jié)構(gòu)和電子特性。由于配位數(shù)的減少，納米線表面原子向內(nèi)收縮且角部區(qū)域內(nèi)的原子弛豫量較大，即存在著“倒棱”現(xiàn)象。納米線的結(jié)合能隨著其線徑的增加而增加，[110]晶向六邊形結(jié)構(gòu)的Cu納米線最穩(wěn)定，這與在實(shí)驗中最容易形成該晶向納米線的結(jié)果一致。納米線表面原子與其最近鄰原子間的相互作用明顯增強(qiáng)，因此相對于體相Cu晶體，納米線的力學(xué)性能得以提高。所有Cu納米線都具有金屬性，且其量子電導(dǎo)隨著線徑的增加而增大。

關(guān)鍵詞:Cu納米線；弛豫結(jié)構(gòu)；電子性質(zhì)；第一性原理

在微觀層面上,金屬材料的尺寸和維數(shù)對其特性起決定作用，當(dāng)尺寸較小、維數(shù)較低時將表現(xiàn)出其三維晶體材料所不曾擁有的結(jié)構(gòu)、電子、力學(xué)、光學(xué)和化學(xué)特性。銅(Cu)作為第三大(僅次于鐵和鋁)廣泛使用的商業(yè)金屬具有許多優(yōu)良的特性，如較高的電導(dǎo)率(僅次于銀)和導(dǎo)熱率、良好的延展性和抗腐蝕性等。因此，隨著納米科技的興起和發(fā)展，Cu納米線作為一種一維納米尺度結(jié)構(gòu)材料，由于在生物傳感器、太陽能電池電極、納米探測器、納米機(jī)電系統(tǒng)和超大規(guī)模集成電路中的互連線等方面的潛在應(yīng)用[1-6]而備受關(guān)注。尤其是隨著超大規(guī)模集成電路中的器件數(shù)目超過數(shù)億，Cu互連線的尺寸縮小至納米量級(大約與傳導(dǎo)電子的平均自由程相近)，而利用一維Cu納米線來組建和互連電子器件，不但能夠突破目前在電路微型化上碰到的困難，而且由于Cu納米線本身所具有的優(yōu)良特性，用其構(gòu)建的器件也將具有更好的性能。

目前，學(xué)者已通過多種實(shí)驗方法成功制備了Cu納米線[7-14]，可以合成形態(tài)多樣、線徑可控和縱橫比(長度與直徑的比值)較大的納米線。通過控制沉積參數(shù)，可以得到具有確定晶系和晶向的納米線[7-8]，例如，Zhang等[12]和Duan等[13]分別應(yīng)用水熱還原法和電化學(xué)沉積法制備了具有[110]晶向的Cu納米線；Gao等[11]利用電化學(xué)沉積法合成了具有[111]晶向的Cu納米線。

由于當(dāng)前計算機(jī)計算能力和算法的提高和發(fā)展，利用計算機(jī)模擬較細(xì)金屬納米線的形成過程和各種特性成為可能，并且理論預(yù)測結(jié)果可以幫助人們了解實(shí)驗結(jié)果和指導(dǎo)實(shí)驗方法及過程。對Cu納米線的電子、力學(xué)和傳輸特性等方面已進(jìn)行了廣泛的理論模擬研究[15-24]，研究結(jié)果表明納米線的特性不僅取決于材料的固有特性，還與納米線的具體形態(tài)和結(jié)構(gòu)密切相關(guān)。在本文中，我們基于密度泛函理論的第一性原理計算方法研究了三個低指數(shù)晶向([001]、[110]、[111])不同形態(tài)和結(jié)構(gòu)Cu納米線的結(jié)構(gòu)和電子特性。

1計算模型和計算方法

圖1　不同晶向和不同線徑Cu納米線結(jié)構(gòu)模型的截面圖和側(cè)面圖Fig.1　The　structural　models　of　Cu　nanowires　with　different　diameter　in　different　crystallographic　directions

本文的計算采用VASP程序包[25-26]，電子和離子實(shí)之間的相互作用采用投影綴加波方法產(chǎn)生的贗勢，電子間的交換關(guān)聯(lián)勢采用廣義梯度近似下的PBE函數(shù)，平面波的動能截斷取為400eV。k點(diǎn)網(wǎng)格采用以Gamma點(diǎn)為中心的Monkhorst-Pack方法[27]，取為1×1×11。Cu納米線中原子位置的弛豫采用共軛梯度算法，結(jié)構(gòu)優(yōu)化時系統(tǒng)總能量收斂值精度為10-4eV。納米線軸向沿著z方向，考慮周期性邊界條件，在xy平面內(nèi)的納米線與其鏡像間添加厚度為1.6nm的真空層，從而有效避免其間的相互作用。為檢驗所選取勢函數(shù)的適用性，首先對體相Cu晶體的晶格常數(shù)進(jìn)行優(yōu)化計算，計算結(jié)果0.3626nm與實(shí)驗值0.3615nm[28]符合較好，構(gòu)建不同晶向Cu納米線模型時采用該理論計算所得的晶格常數(shù)。

2計算結(jié)果和討論

2.1　弛豫結(jié)構(gòu)和穩(wěn)定性

為了討論Cu納米線的平衡態(tài)結(jié)構(gòu)特性，首先研究由于納米線表面原子鍵的缺失而導(dǎo)致的原子弛豫效應(yīng)。圖2給出了3個低指數(shù)晶向Cu納米線中相鄰A原子層(正方形符號)和B原子層(圓形符號)中的Cu原子在弛豫前(空心符號)和弛豫后(實(shí)心符號)的原子位置。將A層和B層的原子位置投影到垂直于納米線軸向的同一平面內(nèi)進(jìn)行討論，從而便于識別原子的相對位置。對于[111]晶向Cu納米線，由于B、C層原子的弛豫方向和弛豫量相似，因此只給出了B層原子弛豫情況。由圖2可以看出，各個晶向不同線徑Cu納米線在弛豫前后的結(jié)構(gòu)對稱性幾乎沒有發(fā)生改變，納米線中對稱中心原子的位置弛豫前后沒有發(fā)生改變，頂角原子均沿著其位置與中心原子位置的連線向內(nèi)弛豫且弛豫量較大，即納米線角部區(qū)域內(nèi)的原子明顯向內(nèi)收縮，而其棱邊上的其他原子也向內(nèi)弛豫但弛豫量較小。同時原子的弛豫量隨著其與中心位置距離的增加而增大，特別是對同一晶向的納米線，其表面原子的弛豫量隨著線徑的增加而增加，這表明“倒棱”(RoundCorner)現(xiàn)象的存在，此結(jié)果與實(shí)驗相吻合。Gall研究組[15]利用修正嵌入原子法研究Au納米線時也發(fā)現(xiàn)了“倒棱”現(xiàn)象，González研究組[10]利用高分辨電子顯微鏡從實(shí)驗上也觀測到Cu納米線中存在“倒棱”現(xiàn)象?！暗估狻爆F(xiàn)象使一維的棱柱納米線結(jié)構(gòu)向圓柱結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)化，使零維的多面體結(jié)構(gòu)向零維球體結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)化。

圖2　不同晶向和不同線徑Cu納米線A原子層(正方形符號)和B原子層(圓形符號)弛豫前(空心符號)和弛豫后(實(shí)心符號)的原子位置Fig.2　Positions　of　the　atoms　on　adjacent　A　(squares)and　B　(circles)　layers　before　(open　symbols)　and　after(closed　symbols)　relaxation　for　some　of　the　Cu　nanowireswith　different　crystallographic　direction　and　diameter

對于特定結(jié)構(gòu)的Cu納米線，可以根據(jù)每個原子的平均結(jié)合能(BindingEnergy,Eb)來討論穩(wěn)定性，結(jié)合能計算公式為

Eb=(NCu·ECu-Etot)/NCu。

(1)

表1　[001]、[110]和[111]晶向不同線徑Cu納米線的單胞內(nèi)所包含的原子數(shù)NCu、結(jié)合能Eb和量子電導(dǎo)GTab.1　Number　of　the　Cu　atoms　NCu,　binding　energy　Eb　and　the　number　of　quantum　conductanceG　for　Cu　nanowires　with　[001],　[110]　and　[111]　crystallographic　directions

圖3　不同晶向Cu納米線的結(jié)合能隨單胞內(nèi)的原子數(shù)的變化趨勢Fig.3　The　variation　of　the　binding　energy　as　a　function　of　the number　of　Cu　atoms　per　unit　cell　for　Cu　nanowires in　different　crystallographic　directions

[110]晶向Cu納米線較穩(wěn)定，這與實(shí)驗結(jié)果[12-14](易于合成[110]晶向Cu納米線)是一致的。Rodrigues研究組[16]也從實(shí)驗上發(fā)現(xiàn)[110]晶向的棒狀A(yù)g納米線是易于被觀測到的存在形態(tài)。對于[110]晶向的Cu納米線，通過對比六邊形截面結(jié)構(gòu)和矩形截面結(jié)構(gòu)的結(jié)合能，可以發(fā)現(xiàn)六邊形截面結(jié)構(gòu)的結(jié)合能較大，因此六邊形截面結(jié)構(gòu)更穩(wěn)定。例如六邊形納米線11/8的單胞中具有較少的Cu原子(19個)，矩形納米線16/9的單胞中具有較多的Cu原子(25個)，但二者的結(jié)合能相等，因此[110]晶向Cu納米線易于形成六邊形截面的棒狀結(jié)構(gòu)，這與實(shí)驗的觀測結(jié)果[14]一致。

2.2　電荷密度分析

相對于三維晶體結(jié)構(gòu)而言，一維納米線具有較大的表面體積比，其表面處原子的配位數(shù)明顯減少。由于表面外原子的缺失導(dǎo)致表面處電子受到不均勻的庫侖電磁力，為了克服這種不對稱受力，電子必須在納米線上(尤其是納米線表面處)重新分布從而撫平電荷密度差值。表面重構(gòu)、表面弛豫、表面催化、表面吸附、晶體外延生長等表面現(xiàn)象均與這種表面電荷重新分布有關(guān)。

圖4給出了5/4、4/3和7/3/3納米線中相鄰A層和B層截面以及側(cè)面的電荷密度圖，作為比較在最后一列中給出了Cu面心立方體結(jié)構(gòu)的3個低指數(shù)表面的電荷密度圖?？梢钥闯鯟u納米線中原子間都表現(xiàn)出金屬鍵特性。通過比較Cu體結(jié)構(gòu)與納米線的電荷密度分布(即原子間相互作用)可以發(fā)現(xiàn)，Cu納米線中原子之間的電荷密度增大、相互作用增強(qiáng)，尤其是表面原子與其近鄰原子間的相互作用明顯增強(qiáng)，可以定義這種現(xiàn)象為“趨膚效應(yīng)”(SkinEffect)。DaSilva研究組[17]在理論模擬Au納米線時也發(fā)現(xiàn)了這種現(xiàn)象，并稱之為金屬非局域鍵特性。產(chǎn)生這種現(xiàn)象的原因是表面外原子的缺失，納米線表面處的原子將其所有的電荷給予或分享于其近鄰原子，因此使得納米線表面原子之間的相互作用明顯增強(qiáng)?？紤]到納米線的表面體積比隨著其線徑的減小而增大，可以預(yù)測納米線的彈性模量和強(qiáng)度也將隨著納米線線徑的減小而增大，并且納米線的彈性模量和強(qiáng)度均分別大于相應(yīng)三維晶體結(jié)構(gòu)的彈性模量和強(qiáng)度。Rubio-Bollinger等[9]和Nautiyal等[22]分別從實(shí)驗和理論計算中發(fā)現(xiàn)Au納米線中原子間相互作用強(qiáng)度大約是Au體相結(jié)構(gòu)中原子間相互作用強(qiáng)度的兩倍，Ma等[18]的理論計算結(jié)果表明Au納米線的彈性模量和理論抗張強(qiáng)度隨著納米線線徑的減小而增加。

圖4　不同晶向和不同線徑Cu納米線電荷密度圖Fig.4　Charge　density　contours　of　Cu　nanowires　with　different　crystallographic　direction　and　diameter注:　最后一列為Cu體結(jié)構(gòu)的三個低指數(shù)表面的電荷密度圖，所有等密度曲線從50　e/nm3到5　000　e/nm3，間隔是50　e/nm3。

2.3　能帶結(jié)構(gòu)

Cu納米線中電子分布隨能量的變化情況可通過其能帶結(jié)構(gòu)進(jìn)行分析。圖5中以[001]晶向5/4、[110]晶向4/3和[111]晶向7/3/3納米線為例給出了其能帶結(jié)構(gòu)，由于Cu原子的價電子布局為3d104s1，其能帶主要是來源于s電子和d電子的貢獻(xiàn)，其中完全占據(jù)的能帶為d電子能帶。費(fèi)米能級(FermiLevel,EF)附近的態(tài)與近自由電子態(tài)相似，具有較大的能量范圍，這與前人的研究結(jié)果[23]一致。這些穿過EF的電子態(tài)一方面證實(shí)了納米線表面處的電子具有非局域特性(如圖4所示)，另一方面也提高了納米線的量子電導(dǎo)。根據(jù)Landauer公式[19]，在理想狀態(tài)下，若納米線的能帶結(jié)構(gòu)中穿過費(fèi)米能級的能帶數(shù)目為n，則納米線體系的傳導(dǎo)通道的數(shù)目或量子電導(dǎo)G=nG0(其中G0=2e2/h)。據(jù)此我們可以通過Cu納米線的能帶結(jié)構(gòu)得到其量子電導(dǎo)G，表1給出了三種晶向不同線徑Cu納米線的量子電導(dǎo)。從中可以看出，所有納米線均有一定大小的量子電導(dǎo)，所以以上所考慮的Cu納米線都具有金屬性，而對于某一晶向Cu納米線，隨著其線徑的增加或單胞內(nèi)Cu原子數(shù)目的增多，納米線的量子電導(dǎo)G也逐漸增大，即納米線的金屬性逐漸增強(qiáng)。對于[110]晶向Cu納米線，3種六邊形納米線的量子電導(dǎo)6G0、11G0和21G0分別大于所對應(yīng)的3種矩形納米線的量子電導(dǎo)5G0、8G0和15G0。因此，能夠穩(wěn)定存在并且金屬性較強(qiáng)的[110]晶向六邊形結(jié)構(gòu)Cu納米線有望應(yīng)用于納米機(jī)電系統(tǒng)和超大規(guī)模集成電路中。

圖5　Cu納米線的能帶結(jié)構(gòu)Fig.5　Band　structures　of　Cu　nanowires注：費(fèi)米能級設(shè)為零能量處，用水平虛線表示。

3結(jié)論

本文基于密度泛函理論框架下的第一性原理計算方法，系統(tǒng)地研究了[100]、[110]、[111]晶向不同形態(tài)和結(jié)構(gòu)Cu納米線的弛豫結(jié)構(gòu)和電子特性。在弛豫結(jié)構(gòu)方面：納米線中的頂角原子明顯向內(nèi)收縮且弛豫量較大，而其棱邊上的其他原子也向內(nèi)弛豫但弛豫量較小，其表面原子的弛豫量隨著納米線線徑的增加而增加，同時納米線內(nèi)部原子也向內(nèi)弛豫且弛豫量隨著其與中心位置距離的減小而減小，即在Cu納米線中存在著“倒棱”現(xiàn)象。在結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性方面：納米線的結(jié)合能隨著線徑的增加而逐漸增加，[110]晶向Cu納米線最穩(wěn)定，與實(shí)驗上易于合成該晶向Cu納米線結(jié)果一致，進(jìn)一步分析發(fā)現(xiàn)[110]晶向Cu納米線易于形成六邊形截面的棒狀結(jié)構(gòu)。在電子特性方面：電荷密度分析發(fā)現(xiàn)Cu納米線中原子間都表現(xiàn)出金屬鍵特性，納米線表面原子與其近鄰原子間的相互作用明顯增強(qiáng)，稱這種現(xiàn)象為“趨膚效應(yīng)”。通過Cu納米線的能帶結(jié)構(gòu)得到其量子電導(dǎo)，且量子電導(dǎo)隨著納米線線徑的增加而增加，能夠穩(wěn)定存在并且金屬性較強(qiáng)的[110]晶向六邊形結(jié)構(gòu)Cu納米線有望應(yīng)用于納米機(jī)電系統(tǒng)和超大規(guī)模集成電路中。

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〔責(zé)任編輯李博〕

第一作者：徐潔，女，碩士研究生，研究方向為功率超聲。E-mail:jiexu2014@sina.com

First-principlescalculationofthestructuralandelectronicpropertiesofCu

nanowireindifferentcrystallographicdirections

MALiangcai1,ZHANGJianmin2

(1CollegeofPhysicsandElectricalInformationScience,NingxiaUniversity,

Yinchuan750021,Ningxia,China;

2SchoolofPhysicsandInformationTechnology,ShaanxiNormalUniversity,

Xi′an710119,Shaanxi,China)

Abstract:Usingfirst-principlescalculationsbasedondensity-functionaltheory,therelaxedstructuresandelectronicpropertieshavebeeninvestigatedforCunanowiresin[100],[110]and[111]crystallographicdirectionswithdifferentcrosssections.Duetothereducedatomiccoordinations,thesurfaceatomsrelaxedinwardandtherelaxationamountoftheapexatomswaslarger,whichresultinaroundcornerphenomenonforCunanowires.Thebindingenergyperbondshowssignificantincreasewiththesizeofthenanowire.The[110]crystallographicwireismorestablethantheothersandeasilysynthesizeinexperiment,whichagreeswiththeexperimentalresults.Theenhancedinteractionsappearbetweenthesurfaceatomsandtheirfirstnearestneighboratoms,whichenhancesthemechanicalpropertiesofthenanowirecomparedtobulk.Allthenanowiresaremetallicandthequantumconductanceincreaseswiththediameterofnanowire.

Keywords:Cunanowires;relaxedstructures;electronicproperty;first-principles

通信作者：*田華，女，講師，博士。E-mail:tianhua@snnu.edu.cn.

基金項目：國家自然科學(xué)基金資助項目(11174192，11374200)；教育部高等學(xué)校博士學(xué)科點(diǎn)專項科研基金資助項目(2011020211010)；陜西省自然科學(xué)基金資助項目(2012JQ1014)；中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)專項資金項目(GK201402014)

收稿日期：2014-06-13

doi:10.15983/j.cnki.jsnu.2015.02.223

文章編號：1672-4291(2015)02-0034-04

中圖分類號:O562.1

文獻(xiàn)標(biāo)志碼:A