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薄液膜下鋁合金與不銹鋼電偶腐蝕研究

2015-02-06 07:48:50劉艷潔王振堯柯偉
裝備環(huán)境工程 2015年1期
關(guān)鍵詞:電偶損失量不銹鋼

劉艷潔,王振堯,柯偉

(中國(guó)科學(xué)院金屬研究所,沈陽(yáng) 110016)

在工業(yè)生產(chǎn)中,為了得到所需的性能,異種材料之間的連接非常常見(jiàn),此時(shí),電偶腐蝕會(huì)成為降低材料使用壽命,制約行業(yè)發(fā)展,甚至造成重大事故的主要因素。因此,諸多學(xué)者對(duì)電偶腐蝕進(jìn)行了詳細(xì)研究,希望能弄清電偶腐蝕發(fā)生的機(jī)理,并尋找避免電偶腐蝕發(fā)生的方法。電偶腐蝕的發(fā)生是由于不同材料之間存在著電位差,當(dāng)外界環(huán)境適合時(shí),電位較低的材料就會(huì)被加速腐蝕。關(guān)于電偶腐蝕的研究目前主要有兩個(gè)方向,一方面通過(guò)實(shí)驗(yàn)的方法研究電偶腐蝕的過(guò)程及影響因素,主要關(guān)注了鋅與鋼、鎂合金與鋁合金、鎂合金與鋼、鋁合金與碳纖維復(fù)合材料、鋼與鈦合金等材料間的電偶腐蝕[1—8];另一方面通過(guò)有限元等方法對(duì)電偶腐蝕過(guò)程進(jìn)行計(jì)算機(jī)模擬[9—16],希望通過(guò)簡(jiǎn)單的模型計(jì)算研究電偶腐蝕的機(jī)理,并為工業(yè)應(yīng)用奠定基礎(chǔ)。

鋁合金與不銹鋼都是工業(yè)常用材料,兩種材料之間的偶接很常見(jiàn),但是關(guān)于不銹鋼與鋁合金之間的電偶腐蝕研究卻不多[17]。并且目前的多數(shù)研究都是在溶液中進(jìn)行的,關(guān)于薄液膜下的電偶腐蝕研究很少[18]。在大氣環(huán)境下,材料的腐蝕過(guò)程發(fā)生在薄液膜下,且與溶液中的腐蝕有著很大區(qū)別。因此,筆者選取了2024鋁合金與316L不銹鋼為研究對(duì)象,研究這兩種材料在薄液膜下的電偶腐蝕過(guò)程。

1 試驗(yàn)

1.1 實(shí)驗(yàn)材料

研究選用的2024-T3鋁合金化學(xué)成分為:Fe 0.50%,Si 0.50%,Cu 4.18%,Mn 0.30%,Zn 0.30,Mg 1.30~1.80%,Al余量。316L不銹鋼化學(xué)成分為:C≤0.03%,Si≤1.00%,Mn≤2.00%,P≤0.035%,S≤0.03%,Ni 10.0%~14.0%,Cr 16.0%~18.0%,Mo 2.0%~3.0%,F(xiàn)e余量。依據(jù)ASTM G149[19]標(biāo)準(zhǔn)將其制備成電偶對(duì)進(jìn)行腐蝕加速試驗(yàn),試樣結(jié)構(gòu)如圖1所示。圖1中Metal A為2024鋁合金,其外徑分別為25.4 mm與33.5 mm;Metal B為316L不銹鋼,其外徑分別為30.0 mm與36.6 mm,兩種試樣內(nèi)徑均為8.3 mm。所有試片都經(jīng)拋光、稱量(0.1 mg)后進(jìn)行組裝。為了進(jìn)行對(duì)比試驗(yàn),并減少縫隙及鋁合金自身腐蝕對(duì)電偶腐蝕的影響,同時(shí)制備了參比試樣,此時(shí)Metal A與Metal B都使用2024鋁合金。

圖1 ASTM G149電偶腐蝕試樣結(jié)構(gòu)Fig.1 The structure of galvanic corrosion samples according to ASTM G149

1.2 腐蝕加速試驗(yàn)

將偶接試樣與參比試樣懸掛于Q-fog循環(huán)鹽霧箱中,進(jìn)行腐蝕加速試驗(yàn),其試驗(yàn)過(guò)程見(jiàn)表1。腐蝕時(shí)間分別為6,12,18,24,30 d,每周期取出電偶試樣與參比試樣各4個(gè)。

表1 試驗(yàn)參數(shù)Table 1 Parameters for the corrosion experiment

1.3 質(zhì)量損失測(cè)量

取出試樣后將其拆開(kāi),位于每個(gè)試樣中間的那片2024鋁合金用于質(zhì)量損失分析。每周期取出3片2024鋁合金放入濃硝酸溶液中5~8 min進(jìn)行化學(xué)除銹,之后經(jīng)蒸餾水與酒精清洗后進(jìn)行稱量(0.1 mg)。

1.4 形貌觀察

取出2024鋁合金試片,切下2塊10 mm×10 mm的試樣。對(duì)其中一片進(jìn)行化學(xué)除銹處理,采用XL30FEG型掃描電鏡2024鋁合金表面點(diǎn)蝕坑以及腐蝕產(chǎn)物截面的形貌。

1.5 電化學(xué)測(cè)量

每周期從每種試樣中分別取出3片2024鋁合金,連接導(dǎo)線后,用松香蠟將其密封,只剩余10 mm×10 mm的面積裸露,置于0.1 mol/L Na2SO4溶液中,采用三電極體系(Pt為對(duì)電極,飽和KCl甘汞電極為參比電極,試樣為工作電極)進(jìn)行開(kāi)路電位與電化學(xué)阻抗譜的測(cè)試。電化學(xué)阻抗測(cè)試的頻率區(qū)間為10 mHz~100 kHz,擾動(dòng)電位為10 mV。

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

2.1 動(dòng)力學(xué)分析

偶接試樣(曲線1)與參比試樣(曲線3)中2024鋁合金隨腐蝕時(shí)間變化的質(zhì)量損失曲線如圖2所示。在參比試樣中,鋁合金與鋁合金相接觸,沒(méi)有電偶腐蝕的作用,只有鋁合金自身的腐蝕與縫隙腐蝕的作用。在此情況下,2024鋁合金的耐蝕性良好,質(zhì)量損失量很小。在偶接試樣中,鋁合金與不銹鋼相接觸,除了鋁合金自身的腐蝕與縫隙腐蝕的作用,電偶腐蝕起了主導(dǎo)作用。在電偶的作用下,2024鋁合金作為陽(yáng)極被加速腐蝕,其質(zhì)量損失量是參比試樣中鋁合金的近10倍。圖2中曲線2是曲線1與曲線3的差值,給出了去除縫隙腐蝕與鋁合金自身腐蝕作用后,純電偶作用下2024鋁合金的質(zhì)量損失量。由曲線2可以看出,2024鋁合金在腐蝕6 d時(shí),腐蝕速率較大;之后腐蝕速率降低;腐蝕至18,24 d時(shí),腐蝕速率增大;腐蝕30 d時(shí),腐蝕速率呈現(xiàn)降低的趨勢(shì)。這一規(guī)律的形成與鋁合金表面氧化膜的存在以及銹層的變化密不可分。腐蝕初期,由于點(diǎn)蝕的發(fā)生,使得質(zhì)量損失量快速增加,腐蝕速率較大;之后,由于鋁合金表面的再鈍化使得部分點(diǎn)蝕坑被致密氧化膜覆蓋,以及未發(fā)生點(diǎn)蝕區(qū)域的氧化膜增厚,使得鋁合金的腐蝕速率較低;然后,隨著腐蝕時(shí)間的繼續(xù)增加,氧化膜被大面積破壞,腐蝕速率又隨之增加;隨著腐蝕過(guò)程的進(jìn)行,腐蝕產(chǎn)物層不斷增厚,阻礙了腐蝕性離子以及O2的擴(kuò)散,因此,在腐蝕30 d腐蝕速率又呈現(xiàn)降低的趨勢(shì)。

圖2 腐蝕不同時(shí)間后2024鋁合金的質(zhì)量損失量Fig.2 The mass loss of 2024AA after different corrosion time

2.2 腐蝕產(chǎn)物及點(diǎn)蝕坑形貌分析

不同腐蝕時(shí)間下,偶接試樣中2024鋁合金的截面形貌如圖3所示。腐蝕6 d后鋁合金的表面形成了約20 μm厚的腐蝕產(chǎn)物層(如圖3a所示),且隨著腐蝕時(shí)間的延長(zhǎng),腐蝕產(chǎn)物層越來(lái)越致密,越來(lái)越厚。由于鋁的化學(xué)活性強(qiáng),在其表面易于形成具有保護(hù)性的氧化膜層,阻礙腐蝕過(guò)程的進(jìn)行。腐蝕6,12 d后(如圖3a,b所示),在腐蝕產(chǎn)物與基體的界面處,依然可以看到未被點(diǎn)蝕破壞的區(qū)域。隨著腐蝕時(shí)間的延長(zhǎng),未被破壞的區(qū)域越來(lái)越小,點(diǎn)蝕坑所占的面積不斷增加。

圖3 不同腐蝕時(shí)間下偶接試樣中2024鋁合金腐蝕產(chǎn)物的截面形貌Fig.3 The cross-section morphologies of corrosion products on AA 2024 after different corrosion time

不同腐蝕時(shí)間下,偶接試樣中2024鋁合金表面的點(diǎn)蝕坑形貌如圖4所示。由圖4可知,隨著腐蝕時(shí)間的延長(zhǎng),點(diǎn)蝕坑密度增加,面積增大,且在偶接條件下點(diǎn)蝕坑的發(fā)展以橫向?yàn)橹?,縱深方向的擴(kuò)展較小。如圖4所示,腐蝕6 d與12 d時(shí)點(diǎn)蝕坑的面積及密度變化較??;腐蝕18 d與24 d時(shí)點(diǎn)蝕的密度及面積增加較快;腐蝕30 d時(shí),點(diǎn)蝕坑的變化又變小,這一結(jié)果與質(zhì)量損失的變化過(guò)程一致。

圖4 不同腐蝕時(shí)間下偶接試樣中2024鋁合金表面的點(diǎn)蝕坑形貌Fig.4 The morphologies of pits on AA 2024 after different corrosion time

2.3 電化學(xué)分析

腐蝕不同時(shí)間后,2024鋁合金在0.1 mol/L Na2SO4溶液中的電化學(xué)阻抗譜如圖5所示。對(duì)于偶接試樣(如圖5a所示),容抗弧的半徑先減小后增大再減小,且在腐蝕24 d后出現(xiàn)感抗弧。對(duì)于參比試樣(如圖5b所示),容抗弧的半徑先減小后增大再減小最后又增大,沒(méi)有感抗弧出現(xiàn),且腐蝕18 d時(shí),容抗弧的半徑最大。由此可知,電偶作用不僅對(duì)2024鋁合金的腐蝕過(guò)程產(chǎn)生了極大影響,同時(shí)由于大量點(diǎn)蝕坑的存在,導(dǎo)致了感抗弧的出現(xiàn)。為了對(duì)電偶作用進(jìn)行更加深入的分析,下面對(duì)電化學(xué)阻抗譜數(shù)據(jù)進(jìn)行更加詳細(xì)的分析。

諸多研究表明,極化電阻Rp與瞬時(shí)腐蝕速率成反比,可以用Rp的變化來(lái)表征材料耐蝕性的變化,其計(jì)算方法如式(1)[20]所示:

圖5 腐蝕不同時(shí)間后2024鋁合金在0.1 mol/L Na2SO4溶液中的電化學(xué)阻抗譜Fig.5 Nyquist plots of AA 2024 in the solution of 0.1 mol/L Na2SO4after different corrosion time

關(guān)于鋁合金的極化電阻Rp與腐蝕時(shí)間的關(guān)系如圖6所示。腐蝕初期偶接試樣與參比試樣中鋁合金的Rp相差較小,電偶作用對(duì)鋁合金腐蝕速率的改變尚未明顯體現(xiàn)出來(lái),其主要原因在于鋁合金表面氧化膜的保護(hù)作用。隨著腐蝕時(shí)間的延長(zhǎng),偶接試樣中鋁合金的Rp先降低后增加再降低,但是后期的Rp均小于腐蝕6 d時(shí)的Rp。腐蝕12 d時(shí),Rp的降低主要由于表面氧化膜的大面積破壞;腐蝕24 d時(shí)Rp值的增加則主要由于腐蝕產(chǎn)物層的增厚,增大了腐蝕性離子及O2向基體擴(kuò)散的阻力;腐蝕30 d時(shí)Rp的降低主要由于點(diǎn)蝕坑內(nèi)部環(huán)境的進(jìn)一步酸化,自催化腐蝕過(guò)程的發(fā)生。參比試樣中鋁合金的Rp則先增加后降低并趨于穩(wěn)定。在中性大氣環(huán)境中,鋁合金表面的氧化膜厚度會(huì)隨著放置時(shí)間的延長(zhǎng)略有增加;氧化膜面積的增加是由于在早期點(diǎn)蝕坑的表面又形成了保護(hù)性氧化膜,使得整體面積增加。因此,腐蝕18 d時(shí),Rp變大;腐蝕24 d時(shí),由于點(diǎn)蝕坑的增加,氧化膜大面積被破壞,Rp降低;之后Rp變化不大,說(shuō)明點(diǎn)蝕坑的形成與再鈍化過(guò)程保持了暫時(shí)的平衡。非偶接條件下由于腐蝕較輕,腐蝕產(chǎn)物的量較少,對(duì)整個(gè)腐蝕過(guò)程的影響不大。

圖6 Rp隨腐蝕時(shí)間的變化Fig.6 Variation of Rpwith corrosion time

極化電阻Rp反應(yīng)的瞬時(shí)腐蝕速率的變化與質(zhì)量損失反應(yīng)得到平均腐蝕速率的變化有一定的對(duì)應(yīng)關(guān)系。偶接試樣中,腐蝕6 d時(shí),Rp較大,腐蝕速率較低,與質(zhì)量損失曲線中腐蝕6 d至12 d時(shí)的平均腐蝕速率較小相對(duì)應(yīng);腐蝕12 d時(shí),Rp變小,腐蝕速率略有增加,對(duì)應(yīng)了腐蝕12 d至18 d時(shí)平均腐蝕速率的增加;腐蝕18 d時(shí),Rp繼續(xù)減小,腐蝕速率繼續(xù)增加,反應(yīng)了腐蝕18 d至24 d時(shí)平均腐蝕速率的繼續(xù)增大;腐蝕24 d時(shí),Rp增加,腐蝕速率降低,反應(yīng)了腐蝕24 d至30 d時(shí)平均腐蝕速率的降低;腐蝕30 d時(shí),Rp再次減小,腐蝕速率繼續(xù)增加,預(yù)示著如果腐蝕時(shí)間繼續(xù)增加,則平均腐蝕速率會(huì)再次變大。這一分析在之前的研究中也得到了驗(yàn)證[21]。

3 結(jié)論

1)2024鋁合金與316L不銹鋼偶接后,2024鋁合金的質(zhì)量損失量是非偶接條件下的近10倍。偶接之后,2024鋁合金的腐蝕速率在腐蝕6 d時(shí)較大;腐蝕12 d時(shí)變??;腐蝕18,24 d時(shí)又增大;腐蝕30 d時(shí)則趨于變小。

2)偶接試樣中2024鋁合金在腐蝕6 d時(shí)就形成了將近20 μm厚的腐蝕產(chǎn)物層,且隨著腐蝕時(shí)間的延長(zhǎng)腐蝕產(chǎn)物層越來(lái)越致密,越來(lái)越厚。

3)偶接試樣中2024鋁合金表面的點(diǎn)蝕坑隨著腐蝕時(shí)間的延長(zhǎng),在橫向擴(kuò)展較快,在縱深方向擴(kuò)展較慢。點(diǎn)蝕坑密度及面積的變化規(guī)律與質(zhì)量損失結(jié)果一致。

4)電偶作用影響了2024鋁合金的腐蝕過(guò)程,降低了氧化膜的保護(hù)性,且這種影響隨著腐蝕時(shí)間的延長(zhǎng)越來(lái)越明顯。偶接條件下鋁合金的極化電阻要小于非偶接條件下,電偶作用增加了鋁合金的腐蝕速率。

5)由極化電阻所反應(yīng)的瞬時(shí)腐蝕速率與質(zhì)量損失所反應(yīng)的平均腐蝕速率之間有良好的對(duì)應(yīng)關(guān)系。

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