滕柯延，汪 萍，熊小偉，盛 青，孫宏圖，呂彩霞

（環(huán)境保護部核與輻射安全中心，北京 100082）

裂隙場址條件下處置場核素遷移的計算

滕柯延，汪 萍，熊小偉，盛 青，孫宏圖，呂彩霞*

（環(huán)境保護部核與輻射安全中心，北京 100082）

核素隨地下水在裂隙中的遷移與在孔隙中的遷移比較，不論從地下水與巖石的接觸過程還是介質(zhì)對核素的吸附作用來說都有很大不同。本文以國內(nèi)某基巖裂隙場址低中放射性固體廢物處置場為例，運用Ecolego軟件對核素在裂隙中的遷移過程進行模擬，深入探討了計算過程中的模型建立、參數(shù)選取等關(guān)鍵問題，并對計算結(jié)果進行了分析，得出裂隙對核素遷移影響的結(jié)論。

裂隙；核素遷移；處置場

為確保放射性固體廢物長期安全的處置［1］，國內(nèi)各大核電集團公司都在開展處置場選址工作［2］，而選址的重點之一就是地質(zhì)條件對核素遷移的阻滯能力［3］。目前國內(nèi)研究核素遷移的介質(zhì)主要有黃土介質(zhì)、工程材料［4］。而對于某些特定的場址條件，處置場中的核素主要是通過賦存于裂隙中的地下水為載體進行遷移，裂隙介質(zhì)條件下核素伴隨地下水運動遷移的研究逐漸成為當前的研究熱點，國內(nèi)研究較多的裂隙巖體主要是針對放射性廢物深地質(zhì)處置庫所依托的地質(zhì)體，多以花崗巖裂隙巖體為主。

目前國際上對裂隙中核素遷移的研究從理論和試驗兩個方面都開展了大量的工作，并取得了一定的成果。例如瑞典利用粒子追蹤方法模擬巖體三維裂隙網(wǎng)絡(luò)中溶質(zhì)遷移的問題，在粒子追蹤時考慮了對流、縱向彌散和橫向彌散，并對野外實際鉆孔進行了模擬示蹤試驗，模擬結(jié)果與實測結(jié)果的一致驗證了理論的科學(xué)性［5］；日本對高放處置的研究開展了很多年，在公布的《Performance Assessment of H12 Reference Case Modelusing AMBER》報告中重點介紹了核素與裂隙介質(zhì)的反應(yīng)原理，并用AMBER軟件進行了模擬計算。

本文在消化吸收國內(nèi)外工作經(jīng)驗的基礎(chǔ)上，運用Ecolego軟件對我國北方某低中放處置場關(guān)閉后正常景象下核素在裂隙中遷移過程進行模擬計算。

1 場址背景

該處置場位于海邊，距海約400m的距離。根據(jù)地勘單位提供的資料，處置場所在區(qū)域內(nèi)存在分水嶺，分水嶺走向大致為北東向，在分水嶺以南地下水流向為東南向，排泄于溝谷等低洼地段后排向大海，該處置場位于分水嶺以南，地下水直接排向大海。場址坐落在一塊完整的花崗巖上，基巖中主要發(fā)育了三條導(dǎo)水裂隙帶，地下水通過大氣降雨，匯集在裂隙帶中，最終流向大海。

場址在開挖前地下水位埋深為2m，為滿足設(shè)計要求，在施工過程中將采用盲溝工程降低地下水位，盲溝埋深約9m。為防止核素穿透處置單元壁直接進入盲溝，設(shè)計上在處置單元周邊增加了2m厚的夯實粘土。另外考慮到施工過程中，開挖爆破會使圍巖產(chǎn)生裂隙，故在處置底板下對裂隙進行水泥回填。具體設(shè)計情況如圖1所示。

圖1 處置單元設(shè)計示意圖Fig.1 Disposalunit schem atic design

2 軟件計算

2.1 軟件介紹

Ecolego軟件是由瑞典輻射防護局支持，瑞典FaciliaAB開發(fā)的主要用于放射性廢物管理安全評價和動態(tài)模擬計算的軟件。該軟件以MATLAB/Simulink為計算引擎，包含了完整的放射性核素及其衰變鏈等數(shù)據(jù)庫，可以模擬放射性核素的釋放和遷移過程［4］。

Ecolego在模擬處置系統(tǒng)時，考慮了吸附、彌散、衰變等作用，根據(jù)概念模型將系統(tǒng)分成一系列的庫室，每個庫室是具有一定邊界的空間。假設(shè)污染物進入庫室就立即混合，則整個庫室的污染物濃度均勻。遷移過程是通過遷移比率來表示的，遷移比率表示t時刻單位時間內(nèi)某庫室由于遷移失去或者得到的某種核素活度與該庫室t時刻該核素的總活度比值。

2.2 模型建立

基于庫室模型的評價計算，由于各庫室的參數(shù)條件以及遷移模式不一致，需要將核素的遷移過程根據(jù)介質(zhì)的不同劃分為不同的庫室。本次評價的庫室主要分為兩類：一類是評價中經(jīng)常遇到的空隙介質(zhì)庫室，另一類是裂隙介質(zhì)庫室，裂隙介質(zhì)庫室同時也是本次評價所關(guān)注的重點。

本次計算，根據(jù)場址的實際條件和處置場設(shè)計的具體方案，假定在處置場關(guān)閉后核素從處置單元中滲漏出來并通過地下水流的遷移最后進入生物圈的過程。因此，在本次評價計算中，假設(shè)核素首先從水泥固化體中滲透出來，并在處置單元中均勻混合，考慮到大氣降雨補給地下水的垂向遷移，核素將穿過處置底板進入到回填層，由于回填層底部是不透水的完整花崗巖，核素將隨著地下水水平遷移，進入到花崗巖的三條主導(dǎo)水裂隙帶，最終排入大海。

圖2 核素隨地下水遷移示意圖Fig.2 Theschematic of radionuclidem igrationw ith groundwater

2.3 裂隙中核素遷移的考慮

Ecolego軟件在使用過程中提供了一個開放的界面，用戶可以根據(jù)自己的需求輸入相應(yīng)的方程。在本次評價中，主要考慮了裂隙中的對流、沿裂隙的機械彌散、沿裂隙的分子擴散、由裂隙向孔隙骨架的分子擴散、裂隙壁上的吸附、巖體內(nèi)骨架的吸附、放射性衰變［5］。核素在裂隙中遷移的過程如圖3所示。

根據(jù)質(zhì)量守恒定律，核素在裂隙和巖體遷移過程中水動力彌散方程主要由下面兩個數(shù)學(xué)表達式表達：

式中，F(xiàn)為核素從裂隙表面向巖體擴散的有效面積因子，無量綱；U為地下水流速；λ為衰變常數(shù)；C為核素濃度；D為縱向?qū)α鲝浬⑾禂?shù)；R為化學(xué)反應(yīng)相。

2.4 計算過程及結(jié)果

根據(jù)AP1000機組運行預(yù)期以及退役期產(chǎn)生的廢物量和放射性活度，并參考其他核電廠及低、中放廢物處置場實際工程經(jīng)驗，統(tǒng)計出該處置場擬接收廢物的主要的核素組成及活度，詳見表1。

表1 處置場關(guān)閉時各核素總活度Tabel1 The totalactivity of each nuclideatdisposalsite after closed time

本次計算將整個計算過程分為三個一級庫室反映到Ecolego軟件界面中，分別為：處置單元內(nèi)、回填裂隙層和主導(dǎo)水裂隙帶。然后在每個大庫室中繼續(xù)劃出小庫室，目的就是為了讓計算結(jié)果與真實情況更加相符。主導(dǎo)水裂隙帶作為核素阻滯作用最重要的一個屏障，如果庫室建立太少會造成計算結(jié)果失真，過多又會導(dǎo)致軟件中的偏微分方程組的解不唯一，因此本次計算中將其分為760個細胞庫室，具體見表2。

表2 庫室數(shù)量Table2 ThenNum ber of library units

點擊軟件運行得出計算結(jié)果，圖4給出了處置場關(guān)閉后100年，處置頂板失效，核素入海的濃度隨時間變化的關(guān)系。

從計算結(jié)果可以看出：遷移最快的核素為3H，在300年左右活度濃度達到最大值，之后活度濃度隨著時間的推移逐漸減小；239Pu作為評價核素中質(zhì)量數(shù)最大的核素，其遷移到生物圈的速度也是最慢的；半衰期較短的核素在處置場關(guān)閉后500a左右，其釋放到生物圈的活度濃度將呈下降趨勢。

圖4 處置頂板100年開始失效核素入海濃度與時間變化圖Fig.4 The relationship between radionuclide concentration and time after 100 yearsof disposalsite

經(jīng)過進一步計算得出，通過食入、岸邊沉積、游泳、水上活動等途徑所致公眾劑量最大值為8.03×10-6mSv·a-1，小于公眾劑量約束值0.25m Sv·a-1［6］，關(guān)鍵核素為239Pu。

3 幾個關(guān)鍵問題

在整個評價計算中，為了使計算結(jié)果更加真實合理，作者在模型建立、參數(shù)選取以及情景假設(shè)等方面做了各種嘗試，并對每一種嘗試都進行了正反論證，總結(jié)一些經(jīng)驗和觀點如下。

3.1 裂隙遷移數(shù)學(xué)模型

計算時，首先需要確定圍巖中所有裂隙的分布，然后根據(jù)計算精度的要求，將裂隙按尺寸（數(shù)學(xué)模型處理過程中采用導(dǎo)水系數(shù)常對數(shù)的概率分布進行離散，導(dǎo)水系數(shù)與隙寬的平方成正比）分布進行離散。并且對于花崗巖層，無論是圍巖中的單個裂隙通道，還是主導(dǎo)水裂隙通道，均需要建立如下假設(shè)［7］：

（1）一個飽水的巖塊為一條平直、等寬的裂隙切割，而且裂隙的寬度比長度小得多；

（2）裂隙中的介質(zhì)為地下水，而且水流速度是常數(shù)；

（3）每條裂隙的起始端存在一個固定的污染源，對于圍巖，每條裂隙的源強為該裂隙的概率與放射性核素從工程屏障中釋放率的乘積。對于主導(dǎo)水裂隙，其源強為放射性核素從圍巖中的釋放率，即放射性核素從所有裂隙中的釋放率；

（4）核素通過擴散作用遷移到巖體中，而且裂隙壁和巖體對核素的滯留作用為線性、可逆和瞬時的吸附過程；

（5）不考慮膠體、微生物和有機物對核素遷移的影響。

3.2 數(shù)學(xué)模型建立

Ecolego軟件為用戶提供了一個開放的操作平臺，用戶在使用過程中可以根據(jù)具體的設(shè)計情況和主觀考慮對核素的遷移過程進行一個概化模擬。該處置場在貨包碼放時將HIC放在處置單元中間的位置，其他各層分別有200 L、400 L桶，在考慮核素釋放時若對每類貨包的核素釋放單獨模擬將需要掌握很多不確定項，因此在計算時保守簡單考慮：核素在處置單元內(nèi)均勻釋放完全混合。對核素在天然屏障中遷移的各種途徑也進行了對比，認為三條主導(dǎo)水裂隙是核素遷移最快，最貼近現(xiàn)實的遷移途徑。

對于低中放固體廢物處置場，其本身就在生物圈中，模型的變化會對評價結(jié)果產(chǎn)生很大影響［8］，但是模型的考慮太復(fù)雜將會增加過多的不確定項，所以建立的物理模型既需要符合實際的場址條件又要滿足簡單、保守原則［9］。

人工屏障模型：該模型主要包括核素從水泥固化體中釋放出來，并從處置單元內(nèi)遷移出來的過程。除了考慮所有的保守假設(shè)條件外，更應(yīng)該準確掌握處置場的設(shè)計情況，包括廢物桶的碼放、處置單元的大小、處置底板的厚度和空隙類別等。只有將掌握的情況準確的反映到模型中才能使計算結(jié)果與實際效果更加接近。

天然屏障模型：該模型主要包括核素從處置單元出來后進入生物圈的過程。場址的水文地質(zhì)情況在該模型中應(yīng)該準確的反映出來，包括：地下水流速、水位、走向以及天然屏障的阻滯能力，對于裂隙介質(zhì)需要掌握裂隙的發(fā)育情況，包括裂隙的巖性、隙寬、延伸長度等。遠場模型對核素阻滯作用是最大的，也是生物圈的最后一道屏障，在建模過程中應(yīng)該對地下水流向的各種可能進行對比，選擇地下水流速最快、核素阻滯能力最小的方向進行建模。

3.3 參數(shù)選擇

在評價模型完成的基礎(chǔ)上，參數(shù)的選取將直接影響評價結(jié)果，本次計算進行了單參數(shù)變化對比，從對比結(jié)果可以看出，地下水流速和分配系數(shù)（Kd值）對評價結(jié)果的影響較大［10］。

地下水流速反映了地下水對核素的搬運能力，分配系數(shù)反映了天然屏障對核素的阻滯能力［11］。在實際的工程中地下水流速是實測結(jié)果，而分配系數(shù)是實驗結(jié)果。因此在評價參數(shù)獲取時應(yīng)該盡可能采用場址的實際數(shù)據(jù)，若數(shù)據(jù)缺失，可以引用文獻值或經(jīng)驗值，但必須進行保守處理［12］。該場址通過實驗得出的各核素Kd值與IAEA報告中的Kd值有出入，鑒于Kd值的實驗方法及方案沒有統(tǒng)一的標準，本次評價中只能選取數(shù)值較大的Kd值進行計算，保證計算結(jié)果的保守性。本次評價所選用的Kd值見表3。

表3評價核素Kd值對照表Table3 The tableabout radionuclide Kd value

4 結(jié)論

通過建立數(shù)學(xué)模型對本次評價的過程進行總結(jié)，并對評價結(jié)果進行分析，可以得出以下結(jié)論：

（1）裂隙導(dǎo)水系數(shù)大的運移途徑對核素的遷移起著主導(dǎo)控制作用［13］；

（2）在處置場關(guān)閉初期，由于假設(shè)巖塊中核素的初始濃度分布為零，巖塊有足夠的容量吸附從裂隙中擴散而來的核素。此時，巖塊對核素遷移的阻滯作用最強。在關(guān)閉后期，由于吸附作用巖石中核素接近飽和，特別是隨時間變化核素濃度遞減而導(dǎo)致裂隙中核素的濃度分布降低時，裂隙和巖塊之間核素的濃度差減小，巖塊對核素遷移的阻滯作用也隨之減弱［14］；

（3）放射性核素在沿裂隙遷移過程中不斷地擴散到兩側(cè)巖塊中，這種發(fā)生在巖塊中的遲滯和衰變作用對阻滯放射性核素沿裂隙的遷移有著十分重要的意義，對處置場的安全性能有積極的正面效應(yīng)［15］。

［1］全國人民代表大會.中華人民共和國放射性污染防治法［S］.北京：全國人民代表大會，2003.

［2］易樹平，馬海毅，鄭春苗.放射性廢物處置研究進展［J］.地球?qū)W報，2011，32（5）：16-19.

［3］趙金艷，王金生.pH值對包氣帶土壤吸附鉛和貢的影響實驗［J］.水文地質(zhì)工程地質(zhì)，2005（6）：16-19.

［4］錢會，馬致遠，李培月.水文地球化學(xué)［M］.北京：地質(zhì)出版，2012.

［5］Erping BI，Torsten SCM IDT.Determination of Soil-Water Distribution Coefficients of Organic Compounds［J］.Earth Science Frontiers，2005（12）：199-208.

［6］IAEA.Derivation of activity limits for the disposalof radioactivewaste in near surface disposal facilities［R］.vienna：IAEA，2003.

［7］趙竹占.地球物理勘察技術(shù)在廣東核電站廢料處置場選址中的應(yīng)用［J］.地址與勘探，2000，36（1）：51-54.

［8］國務(wù)院.中華人民共和國國務(wù)院令第612號：放射性廢物安全管理條例［S］.北京.中國法制出版社，2011.

［9］王志明.核素遷移延遲系數(shù)對環(huán)境評價結(jié)果的影響［J］.輻射防護，2004，24（5）：314-317.

［10］葉艷妹，李寬良.測定分配系數(shù)（Kd）方法的討論［J］.環(huán)境科學(xué)，1993，14（5）：85-91.

［11］謝水波，陳澤昂.宏觀彌散度和阻滯系數(shù)對地下水中核素遷移模擬的影響［J］.湖南大學(xué)學(xué)報（自然科學(xué)版），2007，34（5）：78-82.

［12］鄭春苗，孫晉玉.地下水污染物遷移模擬［M］.北京：高等教育出版社，2009.

［13］李金軒，錢七虎.裂隙巖體核素遷移模型及其在高放廢物地質(zhì)處置庫安全性能評價中的應(yīng)用［J］.巖石力學(xué)與工程學(xué)報，2004，23（5）：736-740.

［14］李金軒，李尋.基于雙重介質(zhì)理論的單裂隙核素遷移模型［J］.勘察科學(xué)技術(shù)，2001，17（2）：7-11.

［15］王青海，王蘭生，李曉紅.基巖裂隙水中90Sr遷移的數(shù)值模擬［J］.吉林大學(xué)學(xué)報（地球科學(xué)版），2004，34（3）：405-409.

Calculation ofNuclidesM igration InadisposalSite under Fractured Conditions

TENGKeyan，WANGPing，XIONGXiaowei，SHENGQing，SUNHongtu，LVCaixia*
（Nuclearand Radiation SafetyCenter，MEP，Beijing100082，China）

Comparedw ith the nuclidesmigration in the factureand pore，there arebig diffirentsnomatter from the process of the contactaboutgroundwater to rock or the adsorption effectaboutmedium to the nuclides.Thispaper take radioactive disposalsite under fissure bedrock for example，by using Ecolego software，simulate theprocessofnuclidem igration in the fracture，and discuss the key issuesabout thecaculation processbetweenmodelestablishmentand parametersselection.The conclusion is that the fractureaffect radionuclidem igration ingroundwater.

fissure；radionuclidem igration；disposalsite

X 591

：A

：1672-5360（2015）04-0048-05

2015-09-05

2015-10-18

環(huán)保公益性行業(yè)科研專項，項目編號201509074

滕柯延（1983—），男，湖南常德人，碩士研究生，現(xiàn)主要從事輻射防護與環(huán)境保護審評工作

*通訊作者：呂彩霞，E-mail：lvcaixia@chinansc.cn