蘇航 銀燕 陸春松 蔣惠 楊磊

1 南京信息工程大學(xué)中國氣象局氣溶膠—云—降水重點(diǎn)開放實驗室，南京210044

2 沈陽中心氣象臺，沈陽110016

1 引言

大氣冰核是指大氣中可以引起水汽蒸發(fā)產(chǎn)生凝華或過冷水滴產(chǎn)生凍結(jié)而形成冰晶的氣溶膠粒子（游來光，1976；Vali，1985）。它可以通過凝華核化、凝結(jié)凍結(jié)核化、接觸凍結(jié)核化、浸潤凍結(jié)核化四種途徑影響水的相變作用，從而影響冷云的降水過程及冷霧的形成過程。冷云降水過程及冷霧的形成過程是氣象科學(xué)理論、人工影響天氣、氣候變化因子的重要研究內(nèi)容之一，因此深入而系統(tǒng)地認(rèn)識大氣冰核在冷云降水物理過程及冷霧的形成過程中發(fā)揮的作用，有著重要的科學(xué)價值和指導(dǎo)意義（黃燕和徐華英，1994；Pruppacher and Klett，1997；Zeng et al，2009；Lu et al，2010；李麗光和周德平，2011）。

目前云降水物理中大氣冰核方面研究仍不成熟，觀測研究仍是主要研究手段之一。國外對大氣冰核的觀測研究開始較早，且對觀測設(shè)備進(jìn)行了不斷的改進(jìn)。1957年，Bigg（1957）發(fā)明了快速膨脹云室，后人也稱其為畢格云室。該儀器能模擬云中大氣冰核活化并長成冰晶的過程，可以測量某一氣團(tuán)中冰核的數(shù)濃度。該云室操作簡便、造價較低，但難以實現(xiàn)空中采樣，也不能實現(xiàn)分機(jī)制測量，故不利于大氣冰核的深入研究。1963年，Bigg et al.（1963）又發(fā)明了濾膜—擴(kuò)散云室，也被稱為濾膜法觀測大氣冰核。濾膜法具有氣溶膠粒子采樣與活化處理分開、取樣連續(xù)、取樣地點(diǎn)不受限制以及捕獲率高等優(yōu)點(diǎn)，故國際上廣泛采用濾膜法觀測大氣冰核數(shù)濃度，并一度將其作為大氣冰核數(shù)濃度的測定標(biāo)準(zhǔn)。1988年，Rogers （1988）提出了連續(xù)流擴(kuò)散云室（CFDC），并詳細(xì)描述了其性能及使用方法。由于連續(xù)流擴(kuò)散云室（CFDC）可以實時觀測，溫濕度可控，并可在空中測量，因此國際上許多知名大氣冰核觀測項目均采用此云室進(jìn)行測量。2006年德國歌德大學(xué)研發(fā)了快速冰核計數(shù)器 FINCH（Bundke et al., 2006），它具有高達(dá)5～10 L/min的樣品流速，只需 1～2分鐘就可以得到足夠的冰核數(shù)據(jù)，故可實現(xiàn)大氣冰核的在線測量。2008年德國歌德大學(xué)的Klein et al.（2010）又研發(fā)了靜力真空水汽擴(kuò)散云室（FRIDGE），它能高精度、自動化地分析大氣冰核在凝結(jié)凍結(jié)和凝華核化作用下形成大氣冰核的數(shù)濃度。從20世紀(jì)60年代起，我國先后在吉林白城（汪學(xué)林，1965）、甘肅蘭州（趙劍平等，1965）、陜西西安（趙劍平等，1965）、遼寧大連（趙劍平等，1965）、寧夏銀川（牛生杰等，2003）、內(nèi)蒙古巴音浩特（牛生杰等，2003）、青海河南縣（李淑日等，2003）、北京（游來光和石安英，1964）、新疆天山（李艷偉和朱秉玉，2003）、甘肅瑪曲（李娟和黃庚，2008）、江蘇南京（楊磊，2013a，2013b）等地區(qū)使用多種方法進(jìn)行了大氣冰核的觀測研究，對大氣冰核數(shù)濃度的空間分布、時間變化、及其與氣象要素及天氣系統(tǒng)的變化關(guān)系等進(jìn)行了一系列研究工作。李淑日等（2003）等在青海省河南縣的大氣冰核觀測研究表明：冰核濃度的平均值隨云室溫度的降低呈指數(shù)式增加，冰核濃度與濕度呈現(xiàn)正相關(guān)趨勢。趙劍平等（1965）在甘肅蘭州觀測到該地冰核濃度與西風(fēng)有明顯的關(guān)系。Santachiara et al.（2010）在Bologna附近的觀測結(jié)果表明較大的氣溶膠顆粒更有利于形成冰核。楊磊等（2013a，2013b）在江蘇南京進(jìn)行的觀測表明沙塵氣溶膠可能更有利于成為大氣冰核。

目前我國對于大氣冰核的觀測研究相對較少，觀測儀器也較落后，且主要集中在我國北方地區(qū)（如圖1所示），但我國南方大氣冰核在冷云及冷暖混合云降水過程中仍發(fā)揮著重要的作用。所以本研究自行搭建國際先進(jìn)的大氣冰核高壓靜電采樣器和靜力真空水汽擴(kuò)散云室，并結(jié)合其他大氣冰核及氣象要素觀測儀器，對黃山地區(qū)大氣冰核的濃度分布及其影響因子進(jìn)行連續(xù)觀測分析，旨在了解我國南方地區(qū)大氣冰核的濃度及其屬性特征，從而對我國南方地區(qū)云降水理論研究及人工影響天氣作業(yè)提供一定的科學(xué)基礎(chǔ)和參考依據(jù)。

2 研究方法

2.1 研究地點(diǎn)及研究時間

黃山位于安徽省南部（118°09′N，30°08′E），是我國著名風(fēng)景區(qū)之一，環(huán)境清潔，可代表該地區(qū)背景氣象條件。黃山地區(qū)屬亞熱帶季風(fēng)氣候，夏無酷暑，冬少嚴(yán)寒，夏季最高氣溫27°C，冬季最低氣溫-22°C，四季平均溫度差僅 20°C左右。由于黃山地區(qū)山高谷深，以致其具有日溫差較大、云霧較多、降水較多等氣候特點(diǎn)，從而成為大氣冰核及其影響因子的理想觀測地點(diǎn)。

本研究于2011年5～9月及2012年9～10月在黃山光明頂（30°8′N，118°15′E，1840.4 m）、黃山半山寺（30°7′N，118°10′E，1351 m）、黃山湯口人工影響天氣示范基地（30°3′N，118°9′E，450.5 m）展開了大氣冰核的連續(xù)觀測實驗。兩次觀測共包括了春、夏、秋三季，每日在北京時間02:00、08:00、14:00、20:00定時觀測。

2.2 研究儀器

2.2.1 高壓靜電采樣器

本研究采用自行搭建的大氣冰核高壓靜電采樣器作為大氣冰核的主要采樣工具。圖3給出了大氣冰核高壓靜電采樣器的實物結(jié)構(gòu)圖，該儀器的采樣片由特氟綸質(zhì)采樣膜更換為硅制采樣片，從而克服了大氣冰核有時會嵌在采樣膜中不易活化的缺點(diǎn)（張建新等，2006）。同時該儀器增加了流量控制計，從而使得該采樣器對采樣體積控制得更加精確。同時該采樣器更改了走氣系統(tǒng)的結(jié)構(gòu)，從“上進(jìn)下出”結(jié)構(gòu)（Haunold，2009）改為“外進(jìn)內(nèi)出”結(jié)構(gòu)，從而使得收集效率從92%左右提高到98%左右，并且該大氣冰核采樣器將各部件集成，大大縮小了采樣器的體積，使得其方便攜帶，易于各地點(diǎn)觀測。該儀器在操作時每次采樣10 L，然后將采集到附有大氣冰核的硅質(zhì)采樣片放入自行搭建的靜力真空水汽擴(kuò)散云室中進(jìn)行不同溫度、不同濕度下凝結(jié)凍結(jié)核化及凝華核化條件下大氣冰核數(shù)濃度的分析。

圖1 中國大氣冰核觀測地點(diǎn)匯總Fig. 1 The summary of ice nuclei observation locations in China

圖2 黃山觀測地點(diǎn)分布圖Fig. 2 The map of observation locations on Huangshan Mountain

圖3 自行搭建的大氣冰核采樣器結(jié)構(gòu)圖Fig. 3 The structure map of static vacuum water vapor diffusion chamber built by the authors

2.2.2 靜力真空水汽擴(kuò)散云室

本研究還采用自行搭建的靜力真空水汽擴(kuò)散云室作為大氣冰核的主要分析工具。圖4、圖5分別給出了此臺云室的照片和結(jié)構(gòu)模型圖。該云室通過精確控制溫度、濕度、壓力等氣象要素，模擬大氣冰核在云室中活化并長成冰晶的過程，從而實現(xiàn)對凝結(jié)凍結(jié)核化及凝華核化條件下大氣冰核數(shù)濃度、活化溫度、活化濕度等要素的測量。在靜力真空水汽擴(kuò)散云室中，當(dāng)采樣片上的大氣冰核處于冰面過飽和、水面未飽和的濕度條件時，模擬的是大氣冰核的凝華核化機(jī)制；當(dāng)采樣片上的大氣冰核達(dá)到或超過水面飽和時，模擬的是凝結(jié)凍結(jié)核化和凝華核化兩種機(jī)制的共同作用。該云室溫度可設(shè)置在0°C～-90°C，相對濕度可設(shè)置在90%～130%。其采用多重溫度、濕度、壓力控制元件，使得氣象要素控制的精度更高，穩(wěn)定性更強(qiáng)；該云室采用CCD照相機(jī)拍照并配合操作軟件分析讀數(shù)的方法，使其精度較人工肉眼讀數(shù)大大提高；該云室利用電腦軟件自動化控制，使得操作簡便，效率提高。

圖4 自行搭建的靜力真空水汽擴(kuò)散云室照片F(xiàn)ig. 4 The photo of static vacuum water vapor diffusion chamber built by the authors

圖5 自行搭建的靜力真空水汽擴(kuò)散云室模型圖Fig. 5 The model picture of static vacuum water vapor diffusion chamber built by the authors

圖6 采用濾光片的靜力真空水汽擴(kuò)散云室相機(jī)照片（a）及軟件讀數(shù)圖（b）Fig. 6 The filter photos of the (a) ice nuclei and (b) counting picture taken by the software of static vacuum water vapor diffusion chamber

該云室較Klein et al（2010）研制的靜力真空水汽擴(kuò)散云室在以下方面進(jìn)行了改進(jìn)：（1）該云室采用了超級制冷設(shè)備替代普通制冷設(shè)備，使得溫度控制范圍從原來的 0°C～-20°C 擴(kuò)展到 0°C～-90°C，且穩(wěn)定性更強(qiáng)；（2）該云室采用了真空抽氣泵替代普通抽氣泵，使得降壓效率及降壓能力大大提高；（3）該云室采用數(shù)值集成化模塊及PID過程控制法（解麗華，2006），使得控制穩(wěn)定性增強(qiáng)，云室結(jié)構(gòu)緊湊；（4）該云室采用了濾光片為 CCD相機(jī)觀測前做水汽濾光處理（如圖6所示），從而減少了由于水汽擴(kuò)散造成的誤差，使得觀測結(jié)果更加準(zhǔn)確。

2.2.3 其他觀測儀器及數(shù)據(jù)質(zhì)量控制

本研究也采用了可測量四種機(jī)制混合作用下總冰核濃度的 5 L Bigg型混合云室（楊紹忠等，2005）。它利用活塞抽氣的方法將包括大氣冰核在內(nèi)的空氣一起抽到云室腔中，然后通過降溫裝置及對流混合作用將云室降低至預(yù)計觀測的溫度，并同時利用超聲霧化器向云室內(nèi)通入過冷水汽，空氣中的大氣冰核在低溫及過飽和的條件下形成冰晶，掉入下方的糖液托盤，當(dāng)冰晶在糖液中迅速長大到肉眼可見后，升起糖液托盤，便可利用肉眼讀數(shù)，并通過換算得到該地區(qū)預(yù)定溫度下單位體積空氣中的大氣冰核數(shù)濃度。其溫度可設(shè)置在0°C～-30°C，濕度為充足水汽條件狀態(tài)。

本研究還采用了空氣動力學(xué)粒徑譜儀（APS）（Liu et al., 2010）來觀測黃山地區(qū)氣溶膠數(shù)濃度。它可以測量空氣動力學(xué)粒徑在 0.5～10 μm范圍內(nèi)的氣溶膠粒子，時間分辨率可以達(dá)到1 s，能有效地呈現(xiàn)出氣溶膠的連續(xù)變化和瞬時變化。它的原理是通過測定每一粒子通過兩束近距離激光束的飛行時間來換算加速度，大粒子由于慣性大導(dǎo)致加速慢，以此來換算粒子的空氣動力學(xué)粒徑。

本研究同時結(jié)合了自動氣象站（王志明，2012）在黃山地區(qū)觀測期間的數(shù)據(jù)。該儀器具有體積小，重量輕，功耗小，集成度高，安裝簡單，工作性能穩(wěn)定等優(yōu)點(diǎn)。氣象站采用一體化設(shè)計，大屏幕液晶圖形顯示，利用組件采集外部的溫度、濕度、壓強(qiáng)、風(fēng)向、風(fēng)速、雨量、太陽輻射、紫外輻射、露點(diǎn)溫度、土壤溫度、土壤水分、葉面濕度等氣象要素數(shù)據(jù)。

為了保證數(shù)據(jù)的質(zhì)量，本研究根據(jù)已知的大氣冰核隨溫度、濕度變化的規(guī)律制定數(shù)據(jù)基本范圍，對不符合常理及基本規(guī)律約束范圍的大氣冰核數(shù)據(jù)進(jìn)行剔除，并對觀測過程中存在或有可能存在操作錯誤的數(shù)據(jù)進(jìn)行剔除。經(jīng)過嚴(yán)格的質(zhì)量控制后，黃山山頂、山腰、山底大氣冰核觀測儀器的平均有效數(shù)據(jù)分別約為81%、75%和78%，所得的數(shù)據(jù)和結(jié)果相對可靠。

3 黃山大氣冰核的濃度分布

3.1 黃山大氣冰核濃度隨高度的變化

利用5 L Bigg型混合云室對黃山地區(qū)觀測期間總冰核數(shù)濃度進(jìn)行測量并求取平均，利用自行搭建的靜力真空水汽擴(kuò)散云室對黃山地區(qū)觀測期間凝結(jié)凍結(jié)核化或凝華核化大氣冰核數(shù)濃度進(jìn)行測量并求取平均。圖7給出了-20°C活化溫度，總核化機(jī)制水汽充足，凝結(jié)凍結(jié)核化機(jī)制5%水面過飽和，凝華核化機(jī)制5% 冰面過飽和條件下，不同核化機(jī)制黃山地區(qū)年平均大氣冰核數(shù)濃度及其標(biāo)準(zhǔn)偏差隨高度的變化情況。從圖中分析得出：黃山地區(qū)總冰核數(shù)濃度平均為18.74 L-1，凝結(jié)凍結(jié)核化冰核數(shù)濃度平均為0.79 L-1，凝華核化冰核數(shù)濃度平均為0.19 L-1。無論總核化機(jī)制、凝結(jié)凍結(jié)核化機(jī)制還是凝華核化機(jī)制，均為山底大氣冰核濃度最高，山腰次之，山頂最低，這說明隨著高度的增加，不同核化機(jī)制條件下黃山大氣冰核數(shù)濃度都在減少。這主要是因為黃山山頂及山腰地區(qū)較清潔，大氣冰核主要來源于山底顆粒物向上的輸送，高度越高，山底顆粒物越難擴(kuò)散到達(dá)，可作為大氣冰核的氣溶膠濃度就越低。同時從圖中可以看出總核化機(jī)制條件下大氣冰核數(shù)濃度的標(biāo)準(zhǔn)偏差最大，凝華核化條件下大氣冰核數(shù)濃度的標(biāo)準(zhǔn)偏差最小，這與該條件下大氣冰核數(shù)濃度的絕對值密切相關(guān)。Ardon-Dryer, et al（2011）的研究也證明了地表顆粒物的擴(kuò)散作用是大氣冰核的主要來源之一。

3.2 黃山大氣冰核濃度隨季節(jié)的變化

隨著季節(jié)的變化，大氣氣溶膠的數(shù)濃度及物理化學(xué)特性也存在著相應(yīng)的變化，從而導(dǎo)致了大氣冰核的季節(jié)性變化。本研究以黃山5月、7月、9月的觀測數(shù)據(jù)分別代表黃山山頂春季、夏季和秋季的情況，利用5 L Bigg型混合云室對黃山山頂總冰核數(shù)濃度進(jìn)行測量，利用自行搭建的靜力真空水汽擴(kuò)散云室對黃山山頂凝結(jié)凍結(jié)核化或凝華核化大氣冰核數(shù)濃度進(jìn)行測量。圖8給出了-20°C活化溫度、總核化機(jī)制水汽充足，凝結(jié)凍結(jié)核化機(jī)制 5%水面過飽和，凝華核化機(jī)制5%冰面過飽和條件下，不同核化機(jī)制黃山山頂大氣冰核數(shù)濃度及其標(biāo)準(zhǔn)偏差隨季節(jié)的變化。從圖中可以分析得出：黃山山頂總冰核數(shù)濃度平均為16.61 L-1，凝結(jié)凍結(jié)核化冰核數(shù)濃度平均為0.752 L-1，凝華核化冰核數(shù)濃度平均為0.157 L-1。無論總核化機(jī)制、凝結(jié)凍結(jié)核化機(jī)制還是凝華核化機(jī)制，均為春季大氣冰核濃度最高，秋季次之，夏季最低。這可能是因為黃山地區(qū)春季風(fēng)速大，沙塵過程較多，降水較少，從而導(dǎo)致可成為冰核的氣溶膠數(shù)濃度升高造成的；而黃山地區(qū)夏季風(fēng)速較小，降水較多，濕清除作用明顯，從而使得可以成為冰核的氣溶膠較少導(dǎo)致的。

圖7 不同核化機(jī)制條件下黃山大氣冰核數(shù)濃度及其標(biāo)準(zhǔn)偏差隨高度的變化Fig. 7 The change in number concentration and standard deviation of ice nuclei with height on Huangshan Mountain for different nucleate modes

3.3 黃山大氣冰核濃度日變化

利用5 L Bigg型混合云室及自行搭建的靜力真空水汽擴(kuò)散云室對黃山地區(qū)觀測期間總冰核數(shù)濃度、凝結(jié)凍結(jié)核化冰核數(shù)濃度或凝華核化冰核數(shù)濃度進(jìn)行測量并取平均。圖9給出了-20°C活化溫度，總核化機(jī)制水汽充足，凝結(jié)凍結(jié)核化機(jī)制 5%水面過飽和，凝華核化機(jī)制5%冰面過飽和條件下，黃山夏季不同高度、不同核化機(jī)冰核數(shù)濃度的日變化特征。從圖中可以看出：山頂?shù)谋藬?shù)濃度最高，山腰次之，山底最低。這說明黃山山頂較清潔，大氣冰核從山下向山頂輸送。無論從不同高度，還是不同核化機(jī)制來看，冰核濃度均是白天高于夜間，下午達(dá)到一天中的最高值，夜晚達(dá)到一天中的最低值，這可能與邊界層的抬升作用有關(guān)（Wang et al，2013）。中午邊界層高度最高，使得山下的大氣冰核可以向山上輸送，從而導(dǎo)致下午大氣冰核數(shù)濃度的顯著升高；而夜晚邊界層高度最低，抑制了冰核的向上輸送作用，從而使黃山地區(qū)冰核數(shù)濃度降低。從不同核化機(jī)制上來看：總冰核數(shù)濃度高于凝結(jié)凍結(jié)核化數(shù)濃度，凝結(jié)凍結(jié)核化數(shù)濃度高于凝華核化數(shù)濃度。

利用5 L Bigg型混合云室及自行搭建的靜力真空水汽擴(kuò)散云室對黃山地區(qū)觀測期間總冰核數(shù)濃度、凝結(jié)凍結(jié)核化冰核數(shù)濃度或凝華核化冰核數(shù)濃度進(jìn)行測量并取平均。圖10給出了-20°C活化溫度，總核化機(jī)制水汽充足，凝結(jié)凍結(jié)核化機(jī)制5%水面過飽和，凝華核化機(jī)制5%冰面過飽和條件下，黃山山頂不同季節(jié)、不同核化機(jī)制冰核數(shù)濃度的日變化特征。從圖中可以看出：無論從季節(jié)變化，還是從核化機(jī)制角度來考慮，冰核數(shù)濃度均是白天高于夜間，下午達(dá)到一天中的最高值，夜晚達(dá)到一天中的最低值，并且夏季下午高值較其他季節(jié)變化明顯，這可能與夏季有利于邊界層抬升有關(guān)（Wang et al，2013）。從季節(jié)變化上來看：春季的冰核數(shù)濃度高于秋季，秋季的冰核數(shù)濃度高于夏季。這與春季風(fēng)大，輸送作用較多；夏季雨多，清除作用較大密切相關(guān)。

3.4 黃山與其他地區(qū)大氣冰核濃度對比

利用5 L Bigg型混合云室對黃山山底總冰核數(shù)濃度進(jìn)行測量。表1給出了此次黃山山底不同溫度下大氣冰核濃度觀測結(jié)果與中國不同時間、不同地點(diǎn)、不同溫度下大氣冰核總數(shù)濃度觀測結(jié)果的對比。從表中可以推斷出：20世紀(jì)60年代我國各地區(qū)大氣冰核濃度較低，而 21世紀(jì)后，我國各地區(qū)大氣冰核濃度有顯著增加的趨勢，這說明人為活動造成的氣溶膠顆粒物排放可能是大氣冰核的重要來源之一。安徽黃山地區(qū)大氣冰核濃度較北方同時期大氣冰核濃度較低，這可能與南方地區(qū)較清潔，可作為大氣冰核的氣溶膠較少，而北方地區(qū)空氣質(zhì)量較差，可作為大氣冰核的氣溶膠較多有關(guān)。而21世紀(jì)安徽黃山地區(qū)大氣冰核濃度高于20世紀(jì)60年代我國北方地區(qū)大氣冰核濃度，這可能說明人為活動的貢獻(xiàn)及其對天氣、氣候產(chǎn)生的變化都有著重要的作用。

圖8 不同核化機(jī)制條件下黃山山頂大氣冰核數(shù)濃度及其標(biāo)準(zhǔn)偏差隨季節(jié)的變化Fig. 8 The change in number concentration and standard deviation of ice nuclei with seasons on the top of Huangshan Mountain for different nucleate modes

圖9 黃山夏季不同高度、不同核化機(jī)制冰核數(shù)濃度日變化Fig. 9 The diurnal variations of ice nuclei concentration on Huangshan Mountain for different heights and nucleate modes

圖10 黃山山頂不同季節(jié)、不同核化機(jī)制冰核數(shù)濃度日變化Fig. 10 The diurnal variations of ice nuclei number concentration on Huangshan Mountain for different seasons and nucleate modes

圖11 黃山山頂不同核化機(jī)制冰核數(shù)濃度隨活化溫度的變化Fig. 11 The change of ice nuclei number concentration with activation temperature on Huangshan Mountain for different nucleate modes

表1 中國不同地點(diǎn)大氣冰核數(shù)濃度觀測結(jié)果對比Table 1 The comparison of observation results of ice nuclei number concentration at different locations of China

4 黃山大氣冰核濃度與氣象條件的關(guān)系

4.1 黃山大氣冰核濃度與活化溫度的關(guān)系

活化溫度是大氣冰核重要的影響因素之一。利用5 L Bigg型混合云室及自行搭建的靜力真空水汽擴(kuò)散云室對黃山山頂總冰核數(shù)濃度、凝結(jié)凍結(jié)核化冰核數(shù)濃度和凝華核化冰核數(shù)濃度進(jìn)行測量。圖11給出了黃山山頂總核化機(jī)制水汽充足，凝結(jié)凍結(jié)核化機(jī)制5%水面過飽和，凝華核化機(jī)制5%冰面過飽和條件下，不同核化機(jī)制冰核數(shù)濃度隨活化溫度的變化情況。從圖中可以看出：無論是總核化機(jī)制、凝結(jié)凍結(jié)核化機(jī)制還是凝華核化機(jī)制，隨著活化溫度的升高，冰核數(shù)濃度都呈指數(shù)形式降低，這與Pruppacher and Klett（1997）的觀測結(jié)果一致。其中各核化機(jī)制下的冰核數(shù)濃度在高溫區(qū)的變化關(guān)系較擬合曲線偏離較大，這與高溫區(qū)冰核數(shù)濃度絕對值較小有關(guān)。

Fletcher (1962) 曾給出大氣冰核總數(shù)濃度與活化溫度的經(jīng)驗公式：

其中：N是大氣冰核數(shù)濃度（L-1），T是活化溫度（°C），A，B為參數(shù)。根據(jù)該公式對黃山山頂不同核化機(jī)制的冰核數(shù)濃度隨活化溫度的變化關(guān)系進(jìn)行擬合，并與前人結(jié)果進(jìn)行對比，如表2所示。從表中可以看出：黃山山頂總核化機(jī)制的溫度譜公式與 2000年李娟在中國瑪曲的觀測結(jié)果（李娟和黃庚，2008）一致，凝結(jié)凍結(jié)凍結(jié)核化和凝華核化機(jī)制的溫度譜公式與1962年Fletcher在澳大利亞的觀測結(jié)果（Fletcher，1962）相似，黃山地區(qū)四種機(jī)制共同作用的溫度譜公式較我國北方地區(qū)的結(jié)果偏低，且不同地區(qū)、不同時間的不同結(jié)果差別較大，這可能與我國南北方氣溶膠背景濃度的差異及儀器誤差有關(guān)。

4.2 黃山大氣冰核濃度與活化濕度的關(guān)系

活化濕度也是影響大氣冰核數(shù)濃度的重要因素之一。圖12給出黃山山頂不同機(jī)制條件下大氣冰核數(shù)濃度與過飽和度的關(guān)系，從圖中可以明顯看出大氣冰核數(shù)濃度隨著過飽和度的增加而逐漸增大。這說明過飽和度越大，就有越多的氣溶膠充當(dāng)冰核而吸濕長大成為冰晶。當(dāng)相對水面不飽和，而相對冰面過飽和時，僅僅可以通過凝華核化形成冰晶，當(dāng)達(dá)到或超過水面過飽和時，凝結(jié)凍結(jié)核化機(jī)制開始作用，此時冰核濃度明顯增加。這與李淑日等（2003）的觀測結(jié)果相一致。

表2 不同地區(qū)冰核溫度譜公式對比Table 2 The comparison of ice nuclei-temperature spectra equations in different areas

圖12 黃山山頂不同核化機(jī)制冰核數(shù)濃度活化隨濕度的變化Fig. 12 The change of ice nuclei number concentration with activation humidity on Huangshan Mountain for different nucleate modes

圖13 黃山山頂風(fēng)向、風(fēng)速與總大氣冰核數(shù)濃度的關(guān)系Fig. 13 The relationship of number concentration of ice nuclei in condensation to wind direction and speed at the top of Huangshan Mountain

4.3 黃山大氣冰核與風(fēng)向風(fēng)速的關(guān)系

風(fēng)通過輸送與稀釋作用，影響著局地大氣冰核數(shù)濃度的分布情況。利用5 L Bigg型混合云室對黃山山頂總冰核數(shù)濃度進(jìn)行測量，結(jié)合自動氣象站風(fēng)向、風(fēng)速的觀測資料分析得出：黃山山頂?shù)闹饕娘L(fēng)向來自于西南方向，且該方向的冰核濃度較高，可見黃山山頂?shù)拇髿獗酥饕獜奈髂戏较蜉斔瓦^來，隨著風(fēng)速的增大，黃山山頂大氣冰核數(shù)濃度逐漸增加，這說明黃山山頂較清潔，由于風(fēng)造成的輸送作用大于由風(fēng)造成的稀釋作用。

利用自行搭建的靜力真空水汽擴(kuò)散云室對黃山山頂凝結(jié)凍結(jié)核化大氣冰核數(shù)濃度進(jìn)行測量，并結(jié)合自動氣象站風(fēng)向、風(fēng)速的觀測資料。圖14給出了黃山山頂風(fēng)向與風(fēng)速對-20°C活化溫度，5%過飽和凝結(jié)凍結(jié)核化條件下冰核數(shù)濃度的影響。從圖中可以看出：隨著風(fēng)速的增大，黃山山頂凝結(jié)凍結(jié)核化大氣冰核數(shù)濃度逐漸增加，這說明黃山山頂較清潔，由于風(fēng)造成的輸送作用大于山頂?shù)南♂屪饔?。同時可以看出主要的風(fēng)向來自于西南方向，且該方向的冰核濃度較高，可見黃山西南方向是黃山山頂大氣冰核的主要來源地。

利用自行搭建的靜力真空水汽擴(kuò)散云室對黃山山頂凝華核化大氣冰核數(shù)濃度進(jìn)行測，并結(jié)合自動氣象站風(fēng)向、風(fēng)速的觀測資料。圖15給出了黃山山頂風(fēng)向與風(fēng)速對-20°C活化溫度，5%過飽和凝華條件下冰核數(shù)濃度的影響。從圖中可以看出：凝華核化條件下大氣冰核數(shù)濃度隨風(fēng)向、風(fēng)速的變化特點(diǎn)與凝結(jié)凍結(jié)核化條件下冰核數(shù)濃度隨風(fēng)向、風(fēng)速的變化特點(diǎn)總體趨勢相一致，并且凝華核化條件下冰核數(shù)濃度隨風(fēng)速增大而增加的趨勢更加明顯，但隨風(fēng)向變化的量級較小，這主要是由于凝華核化條件下冰核的數(shù)濃度一般均低于凝結(jié)凍結(jié)核化條件下冰核的數(shù)濃度所致。

圖14 黃山山頂風(fēng)向、風(fēng)速與凝結(jié)凍結(jié)核化條件下大氣冰核數(shù)濃度的關(guān)系Fig. 14 The relationship of number concentration of ice nuclei in condensation to wind direction and speed at the top of Huangshan Mountain

圖15 黃山山頂風(fēng)向、風(fēng)速與凝華核化條件下大氣冰核數(shù)濃度的關(guān)系Fig. 15 The relationship of number concentration of ice nuclei in deposition to wind direction and speed at the top of Huangshan Mountain

4.4 黃山大氣冰核數(shù)濃度與氣溶膠數(shù)濃度的關(guān)系

大氣冰核是大氣中可以與水汽發(fā)生貝吉龍效應(yīng)形成冰晶，促進(jìn)或抑制降水過程的氣溶膠粒子，是空氣中氣溶膠粒子的一部分，因此研究大氣冰核數(shù)濃度與氣溶膠數(shù)濃度的相關(guān)性具有重要意義。本文利用黃山山頂5 L Bigg型混合云室、自行搭建的靜力真空水汽擴(kuò)散云室觀測到得大氣冰核數(shù)濃度數(shù)據(jù)，以及空氣動力學(xué)粒徑譜儀（APS）觀測到的粒徑在0.5～12 μm范圍的氣溶膠數(shù)濃度數(shù)據(jù)，對大氣冰核與大氣氣溶膠數(shù)濃度的相關(guān)性進(jìn)行研究。本文將氣溶膠粒子按粒徑分為0.5～10 μm的總粒子、0.5～1 μm 的細(xì)粒子和 1～10 μm的粗粒子三部分(盛裴軒等，2003)，分析了黃山山頂處在-20°C，總核化機(jī)制水汽充足，凝結(jié)凍結(jié)核化或凝華核化 5%過飽和條件下，大氣冰核數(shù)濃度與氣溶膠粒子數(shù)濃度的相關(guān)性。如圖16所示，大氣冰核數(shù)濃度與氣溶膠總數(shù)濃度、氣溶膠細(xì)粒子數(shù)濃度之間的相關(guān)性較低，而與氣溶膠粗粒子之間的相關(guān)性較好，這說明了粒徑在1～20 μm范圍內(nèi)的粗粒徑氣溶膠粒子更容易成為大氣冰核，這與Klein et al（2010）研究發(fā)現(xiàn)的大氣冰核與粒徑范圍在 1.2～12 μm之間的氣溶膠粒子數(shù)濃度相關(guān)性較好結(jié)果相似。

5 結(jié)果與討論

本文利用5 L Bigg型混合云室及自行搭建的靜力真空水汽擴(kuò)散云室并結(jié)合其他氣象要素觀測儀器，對黃山三層高度共進(jìn)行了6個月的觀測研究，并對該地區(qū)大氣冰核數(shù)濃度及其影響因子進(jìn)行分析，得出結(jié)論如下：

（1）黃山地區(qū)總冰核數(shù)濃度平均為18.74 L-1，凝結(jié)凍結(jié)核化冰核數(shù)濃度平均為0.79 L-1，凝華核化冰核數(shù)濃度平均為0.19 L-1。

（2）隨著高度的增加，黃山地區(qū)大氣冰核數(shù)濃度不斷減少。隨著季節(jié)的變化，黃山地區(qū)大氣冰核數(shù)濃度呈現(xiàn)春季最高、秋季次之、夏季最少的變化情況。

（3）黃山地區(qū)大氣冰核數(shù)濃度下午達(dá)到一天中的最高值，夜晚達(dá)到一天中的最低值。黃山地區(qū)冰核數(shù)濃度較北方同時期冰核數(shù)濃度少，人為活動仍造成我國冰核數(shù)濃度總體增加的趨勢。

（4）隨著活化溫度的升高，黃山地區(qū)冰核濃度呈指數(shù)形式降低，總冰核數(shù)濃度與溫度的經(jīng)驗公式為N=0.0046×exp(-0.388×T)。隨著過飽和度的增大，黃山地區(qū)冰核數(shù)濃度逐漸增大。

（5）黃山山頂較清潔，其大氣冰核長期由西南風(fēng)向山頂輸送，且其主要由大粒子來充當(dāng)。

致謝 感謝黃山氣象站提供的基本氣象要素資料及審稿專家提出的建設(shè)性修改意見。

References)

Ardon-Dryer K, Levin Z, Lawson R P. 2011. Characteristics of immersion freezing nuclei at the South Pole station in Antarctica [J]. Atmos. Chem.Phys., 11: 4015-4024.

Bigg E K. 1957. A new technique for counting ice-forming nuclei in aerosols [J]. Tellus, 9 (3): 394-400.

Bigg E K, Mossop S C, Meade R T, et al. 1963. The measurement of ice nucleus concentrations by means of Millipore filters [J]. J. Appl. Meteor.,2 (2): 266-269.

Bundke U, Bingemer H, Wetter T, et al. 2006. The FINCH (Frankfurt Ice Nuclei Chamber) counter—New developments and first measurements [C]// 7th International Aerosol Conference Septermber 10-15, St. Paul, MN,USA, 1350.

Cooper W A. 1980. A method of detecting contact ice nuclei using filter samples [C] // Preprints, Eighth International Conf. on Cloud Physics.Clermont-Ferrand, France: 665-668.

Wang Die, Miao Junfeng, Tan Zhemin. 2013. Impacts of topography and land cover change on thunderstorm over the Huangshan (Yellow Mountain) area of China [J]. Natural Hazards, 67 (2): 725-749.

Draxler R R, Hess G D. 1997. Description of the HYSPLIT_4 modeling system [Z]. NOAA Technical memorandum ERL ARL-224. 1-25.

Fletcher N H. 1962. The Physics of Rainclouds [M]. Cambridge: Cambridge University Press, 52.

Haunold W. 2009. Electrostatic aerosol collector. International. PCT/EP2009/004869 [P].

黃燕, 徐華英. 1994. 播撒碘化銀粒子進(jìn)行人工防雹的數(shù)值試驗 [J]. 大氣科學(xué), 18 (5): 612-622. Huang Yan, Xu Huaying. 1994. Numerical experiments on hail suppression by AgI seeding [J]. Chinese Journal of Atmospheric Sciences (Scientia Atmospherica Sinica) (in Chinese), 18(5): 612-622.

Klein H, Haunold W, Bundke U, et al. 2010. A new method for sampling of atmospheric ice nuclei with subsequent analysis in a static diffusion chamber [J]. Atmos. Res., 96: 218-224.

李娟, 黃庚. 2008. 黃河上游地區(qū)大氣冰核濃度的觀測研究 [J]. 氣象,27 (11): 8-12. Li Juan, Huang Geng. 2008. Analysis of observational results of content of ice nuclei in the atmosphere in the upper reaches of Huanghe River [J]. Meteorological Monthly (in Chinese), 27 (11):8-12.

李麗光, 周德平. 2011. 大氣冰核研究進(jìn)展 [J]. 高原氣象, 30 (6):1716-1721. Li Liguang, Zhou Deping. 2011. Advance in atmospheric ice nuclei [J]. Plateau Meteorology (in Chinese), 30 (6): 1716-1721.

李淑日, 黃庚, 胡志晉. 2003. 黃河上游河南縣地面大氣冰核觀測分析[J]. 應(yīng)用氣象學(xué)報, 14 (增刊): 41-48. Li Shuri, Huang Geng, Hu Zhijin. 2003. Analysis of ice nuclei in atmosphere in Henan county in upper reaches of Huanghe River [J]. Journal of Applied Meteorological Science (in Chinese), 14 (supplement): 41-48.

李艷偉, 杜秉玉. 2003. 新疆天山山區(qū)大氣冰核濃度的測量及分析 [J].南京氣象學(xué)院學(xué)報, 26 (3): 364-370. Li Yanwei, Du Bingyu. 2003.Measurement and analysis of concentration of atmospheric ice nuclei in Tianshan Mountain area [J]. Journal of Nanjing Institute of Meteorology(in Chinese), 26 (3): 364-370.

Liu B Y H, Romay F J, Dick W D, et al. 2010. A wide-range particle spectrometer for aerosol measurement from 0.010 μm to 10 μm [J].Aerosol and Air Quality Research, 10: 125-139.

Lu C, Niu S, Tang L, et al. 2010. Chemical composition of fog water in Nanjing area of China and its related fog microphysics [J]. Atmos. Res,97 (1-2): 47-69.

Meyers M P, DeMott P J, Cotton W R. 1992. New primary ice-nucleation parameterizations in an explicit cloud model [J]. J. Appl. Meteor., 31 (7):708-721.

牛生杰, 安夏蘭, 陳躍, 等. 2003. 賀蘭山地區(qū)大氣冰核濃度的測量及初步分析 [J]. 南京氣象學(xué)院學(xué)報, 23 (2): 294-298. Niu Shengjie, An Xialan, Chen Yue, et al. 2003. Measurements and analysis of concentrations of atmospheric ice nuclei in the Helanshan area [J].Journal of Nanjing Institute of Meteorology (in Chinese), 23 (2): 294-298.

Pruppacher H R, Klett J D. 1997. Microphysics of Clouds and Precipitation(2nd ed.) [M]. Dordrecht: Kluwer Academic, 309-360.

Rogers D C. 1988. Development of a continuous flow thermal gradient diffusion chamber for ice nucleation studies [J]. Atmos. Res., 22 (1):149-181.

盛裴軒, 毛節(jié)泰, 李建國, 等. 2003. 大氣物理學(xué) [M]. 北京: 北京大學(xué)出版社, 5. Sheng Peixuan, Mao Jietai, Li Jianguo, et al. 2003.Atmosphric Physics [M] (in Chinese). Beijing: Peking University Press,5.

石愛麗, 鄭國光, 游來光. 2006. 2003年秋季青海省河南縣地面大氣冰核觀測分析 [J]. 應(yīng)用氣象學(xué)報，17 (2): 245-249. Shi Aili, Zheng Guoguang, You Laiguang. 2006. Observation and analysis on ice nucleus of Henan county of Qinghai Province in autumn 2003 [J]. Journal of Applied Meteorological Science, 17 (2): 245-249.

Vali G. 1985. Nucleation terminology [J]. J. Aerosol. Sci., 16 (6): 575-576.

王志明, 趙廷寧, 田佳, 等. 2012. Vantage Pro2自動氣象站的使用維護(hù)研究 [J]. 湖南農(nóng)業(yè)科學(xué), (11): 124-126. Wang Zhiming, Zhao Tingning,Tian Jia, et al. 2012. The maintenance technology of vantage Pro2 type automatic weather station [J]. Hunan Agricultural Science (in Chinese),(11): 124-126.

汪學(xué)林, 張萬鈞, 熊尚清. 1965. 白城地區(qū)春季的大氣冰核 [J]. 氣象學(xué)報, 8 (3): 273-279. Wang Xuelin, Zhang Wanjun, Xiong Shangqing.1965. Ice nuclei of Baicheng area in spring [J]. Acta Meteorologica Sinica (in Chinese), 8 (3): 273-279.

解麗華. 2006. PID過程控制及其參數(shù)整定 [J]. 科技情報開發(fā)與經(jīng)濟(jì),16(5): 169-170. Xie Lihua. 2006. The PID course control and its parameter adjusting [J]. Sci-Tech Information Development and Economy (in Chinese), 16 (5): 169-170.

楊磊, 銀燕, 楊紹忠, 等. 2013. 南京地區(qū)大氣冰核濃度的測量及分析[J]. 大氣科學(xué), 37 (3): 579-594. Yang Lei, Yin Yan, Yang Shaozhong,et al. Measurement and analysis of atmospheric ice nuclei in Nanjing [J].Chinese Journal of Atmospheric Sciences, 37 (3): 579-594.

楊磊, 銀燕, 楊紹忠, 等. 2013. 南京地區(qū)冬季大氣冰核特征及其與氣溶膠關(guān)系的研究 [J]. 大氣科學(xué), 37 (5): 983-993. Yang Lei, Yin Yan,Yang Shaozhong, et al. 2013. A study of characteristics of atmospheric ice nuclei and relationship with aerosol in winter of Nanjing [J]. Chinese Journal of Atmospheric Sciences (in Chinese), 37 (5): 983-993.

楊紹忠, 鄭國光, 樓小鳳. 2005. 一種移動式混合云室裝置：中國，實用新型專利，200420003595.8 [P]. Yang Shaozhong, Zheng Guoguang,Lou Xiaofeng. 2005. A kind of travelling mixed cloud chamber (in Chinese): China, Useful new type patent, 200420003595.8 [P].

游來光, 石安英. 1964. 北京地區(qū)1963年春季冰核濃度變化特點(diǎn)的觀測分析 [J]. 氣象學(xué)報, 34 (4): 548-554. You Laiguang, Shi Anying. 1964.The measurement and analysis of ice-nucleus concentration at Peking during the period from March 18th to April 30th in 1963 [J]. Acta Meteorologica Sinica (in Chinese), 34 (4): 548-554.

游來光. 1976. 大氣中的冰核 [J]. 氣象, 2 (1): 29-32. You Laiguang.1976. Ice nuclei in air [J]. Meteorology Monthly (in Chinese), 2 (1): 29-32.

游來光, 楊紹忠, 王祥國, 等. 2002. 1995和1996年春季北京地區(qū)大氣冰核濃度的觀測與研究 [J]. 氣象學(xué)報, 2 (1): 101-109. You Laiguang,Yang Shaozhong, Wang Xiangguo, et al. 2002. Study of nuclei concentration at Beijing in spring of 1995 and 1996 [J]. ActaMeteorologica Sinica (in Chinese), 60 (1): 101-109.

張建新, 廖飛佳, 高子毅, 等. 2006. 夏季新疆中天山北坡大氣冰核的濃度觀測分析 [J]. 高原氣象, 25 (1): 138-142. Zhang Xinjian, Liao Feijia, Gao Ziyi, et al. 2006. Study on atmospheric ice nuclei on north slope of Mid-Tianshan Mountains in summer [J]. Plateau Meteorology (in Chinese), 25 (1): 138-142.

Zeng X P, Tao W K, Zhang M H, et al. 2009. A contribution by ice nuclei to global warming [J]. Quart. J. Roy. Meteor. Soc., 135 (643): 1614-1629.

趙劍平, 張滵, 王玉璽, 等. 1965. 我國北部地區(qū)大氣冰核觀測的分析研究 [J]. 氣象學(xué)報, 37 (4): 416-422. Zhao Jianping, Zhang Mi, Wang Yuxi, et al. 1965. The observation analysis study of ice nuclei in north area of our country [J]. Acta Meteorologica Sinica (in Chinese), 37 (4):416-422.