董澤亮+張明揚+郭曼+張吉振+孫萌萌+劉建軍+錢錚

摘 要：熱模擬實驗是研究烴源巖有機質(zhì)成烴演化的重要手段。為了客觀了解沁水盆地高演化煤系烴源巖的生烴特征和生氣性能，采用封閉高壓釜體系對沁水盆地山西組煤巖樣品進行了生氣熱模擬實驗。結(jié)果表明：沁水盆地山西組煤巖樣品可以生成大量的氣態(tài)烴（其產(chǎn)率高達226 m3/t），是良好的氣源巖； 隨著熱模擬溫度的增加， 氣態(tài)烴產(chǎn)率增大， 氣態(tài)烴產(chǎn)率表現(xiàn)出“兩急兩緩”的增加模式， 高演化階段以產(chǎn)甲烷為主， 主生氣期為熱模擬溫度450～600 ℃（Ro=1.2%～2.7%）；溫度影響煤巖熱解氣組分碳同位素值的變化，總體上甲烷、乙烷、丙烷的碳同位素值隨熱模擬溫度升高有逐漸變重的趨勢，并且相同熱模擬溫度時具有δ13C1<δ13C2<δ13C3的特征，符合氣態(tài)烴碳同位素正序系列。

關(guān)鍵詞：沁水盆地；熱模擬實驗；山西組煤巖；生烴特征；氣態(tài)烴；碳同位素

中圖分類號：TQ530 文獻標志碼：A 文章編號：1672-1098（2014）03-0006-06

地質(zhì)體中烴源巖有機質(zhì)的生烴是一個復雜、漫長的過程，同時由于自然演化過程在地質(zhì)條件下是不可能再重現(xiàn)的，所以為了認識烴源巖的生烴過程、生烴機理，闡述生烴模式及評價源巖生烴潛力和獲取資源評價參數(shù)，只能通過室內(nèi)熱模擬實驗的方法來實現(xiàn)。盡管實驗室模擬條件與實際的地質(zhì)過程有較大的差距，但是綜合溫度、時間、壓力、催化劑等對有機質(zhì)演化和成烴產(chǎn)生影響的諸因素分析，目前普遍認為溫度是其最主要的影響因素[1-5]389，并且有機質(zhì)的熱降解總體符合平行一級反應，其熱解成油氣的速率主要依賴于溫度[6]14，以“溫-時互補效應為理論基礎(chǔ)的烴源巖熱模擬實驗結(jié)果與自然演化剖面有機質(zhì)成烴結(jié)果也具有很高的一致性[6-7]16，因此，熱模擬實驗技術(shù)已成為研究烴源巖有機質(zhì)成烴演化的主要手段。

沁水盆地煤炭資源豐富，石炭-二疊紀煤系地層煤巖以高變質(zhì)煙煤和無煙煤為主，為我國煤層氣勘探開發(fā)的重點地區(qū)，并且在該盆地南部發(fā)現(xiàn)了我國第一個大型煤層氣田[8]。沁水盆地太原組和山西組煤層煤巖有機質(zhì)成熟度普遍較高，其鏡質(zhì)組反射率Ro值主要分布在1.6%～4.5%之間[9]。通過熱模擬實驗手段，較為普遍的是研究低成熟度煤系烴源巖的成烴規(guī)律及成烴模式，但對高成熟度煤系烴源巖成烴研究較少。目前，利用生烴動力學方法，一些學者研究過不同類型烴源巖的生烴能力[10-12]，表明高演化煤巖也具有良好的生氣性能。所以，本文采用封閉體系的熱模擬實驗技術(shù)，對沁水盆地高演化山西組煤巖樣品的生烴特征和生氣性能進行研究，闡述高成熟度煤巖的生氣模式，旨在為沁水盆地煤系地層天然氣資源潛力評價與煤層氣勘探開發(fā)提供理論依據(jù)。

1 樣品與實驗方法

1.1 樣品

研究樣品為采自沁水盆地霍縣的晚二疊世山西組（P1s）煤層煤巖，其基本的地球化學特征如表1所示。山西組煤巖樣品的有機碳含量（TOC）為62.61%，有機質(zhì)類型為Ⅲ型有機質(zhì)，鏡質(zhì)組反射率Ro為0.86%，其碳、氫、氧元素組成：H/C原子比為0.73，O/C原子比為0.08。該樣品顯微組分組成中鏡質(zhì)組（V）含量較高，惰質(zhì)組（I）次之，殼質(zhì)組+腐泥組（E+S）含量較低，其含量分別為：52%、36%和12%。實驗樣品被粉碎100目（0.147 mm），以備熱模擬實驗所用。

1.2 實驗方法

本次熱模擬實驗采用了封閉的高壓釜體系，實驗儀器主要由反應釜、溫控系統(tǒng)和熱解氣及凝析油（或稱輕烴）收集分離系統(tǒng)組成（圖1）。其中反應釜類型為大連自控設備廠生產(chǎn)的GCF-0.25L型，設計壓力19.6 MPa；溫控系統(tǒng)核心為XMT-131數(shù)字顯示溫度調(diào)節(jié)儀；熱解氣、凝析油分離收集系統(tǒng)由液氮冷卻的液體接受管，冰水冷卻的螺旋狀冷凝管及帶刻度的氣體收集計量管組成。

將已粉碎的樣品（30～50 mg）放入反應釜，密封后，為了檢驗密封性，先充入5～6 MPa的N2，待壓力恒定，釋放氮氣并用真空泵抽真空，再充N2（反復抽放3次），最后抽成真空，進行程序加熱。由于實驗樣品成熟度較高，故實驗起始溫度設置為300 ℃，此后每隔50 ℃設置一個待測溫度點，即300 ℃、350 ℃、400 ℃、450 ℃、500 ℃、550 ℃、600 ℃、650 ℃八個溫度點，每個溫度點恒溫24 h。待每個溫度點熱模擬結(jié)束時，冷卻至250 ℃（釜內(nèi)溫度）即可放氣。熱解氣依次通過液氮冷卻的液體接受管和冰水冷卻的螺旋管，用計量管收集計量熱解氣的體積，熱解氣分別用HP5890型氣相色譜儀和MAT-251型同位素質(zhì)譜儀進行氣體組分分析和氣態(tài)烴碳同位素分析，最后再用MPV-3型顯微鏡分光光度計測定冷卻的各熱模擬溫度點殘渣煤樣的鏡質(zhì)組反射率Ro。1.溫度控制器；2.真空表；3高壓釜；4.樣品腔；5.冷凝管；6.凝析油收集管；7.液氮瓶；8.氣體收集瓶；9.水準瓶；10.真空計；11.真空泵；12.液氮；13.飽和鹽水；14.冰塊

2 實驗結(jié)果與討論

2.1 煤巖熱解氣的組成特征

對沁水盆地山西組煤巖樣品的熱模擬實驗結(jié)果（見表2）顯示，初期有部分液態(tài)烴產(chǎn)出，也有少量的氣體產(chǎn)生，以甲烷為主。從400 ℃開始大量產(chǎn)生氣，其中含有CH4、H2、CO2和濕氣（C2-C5）等。在模擬增溫過程中，熱解氣體的組成不斷變化（見圖2），氫氣（H2）和二氧化碳（CO2）在氣體產(chǎn)物中所占比例較為穩(wěn)定；甲烷（CH4）和濕氣（C2-C5）的比例則變化顯著。由此，根據(jù)熱解氣組分演化特征把熱模擬的過程劃分低溫、較高溫和高溫三個階段。低溫階段為300～400 ℃，起始甲烷含量較高，與吸附甲烷和有機質(zhì)部分不穩(wěn)定基團脫落形成甲烷有關(guān)，之后隨著熱模擬溫度的增加，氣體中甲烷占主導地位被濕氣所取代，400 ℃時甲烷體積分數(shù)下降到20%左右，濕氣高達63%；較高溫階段為400～550 ℃，氣體中甲烷所占比例增大，再次達到最大值（72%），濕氣則在此過程中不斷降低，560 ℃時濕氣已經(jīng)很低了，幾乎為零；高溫階段為550～650 ℃，甲烷略有降低，此時氫氣所占比重增大，可能與高溫下甲烷部分分解和氫氣的大量產(chǎn)生有關(guān)。由此可見，高演化階段煤巖樣品生烴以產(chǎn)氣為主，非烴氣產(chǎn)率穩(wěn)定使其所占比例越來越少，濕氣在300～450 ℃含量達到高峰，400 ℃以后，濕氣含量降低，逐漸被甲烷取代，全面進入干氣階段。endprint

煤巖中有機質(zhì)主要是腐殖質(zhì)，結(jié)構(gòu)十分復雜，一般由多聚合核、側(cè)鏈官能團（COOH、OCH3、NCH2、OH等）組成，通過雜原子鍵（羰基、羧基、巰基、縮氨酸建等）或碳鍵（C-C）連接在一起[13]。烴源巖有機質(zhì)的生烴反應遵循熱動力學規(guī)律，溫度是維持有機質(zhì)結(jié)構(gòu)穩(wěn)定狀態(tài)的主要因素，溫度升高的過程中，有機質(zhì)原有的平衡狀態(tài)不斷被打破，發(fā)生化學鍵斷裂和重排反應，引起有機質(zhì)的結(jié)構(gòu)和組成不斷變化，同時伴隨著烴類及非烴物質(zhì)的產(chǎn)生。圖3展示了沁水盆地煤巖熱模擬過程中的產(chǎn)物累計產(chǎn)率變化，通過分析得出如下的認識：氣態(tài)烴和非烴氣的產(chǎn)率與模擬溫度有關(guān)，并伴隨著模擬溫度的增加呈現(xiàn)出規(guī)律性的變化。

1） 甲烷的產(chǎn)率特征：高溫階段更利于甲烷的產(chǎn)生，400 ℃以后氣態(tài)烴產(chǎn)率顯著增大，并一直保持增大趨勢，直到650 ℃時產(chǎn)氣仍在進行。在較高溫階段，隨模擬溫度增加甲烷相對含量逐漸增加，甲烷主要來源有以下幾個方面：煤巖在高溫高壓下直接裂解[14]、已經(jīng)生成的油及重烴氣的裂解、煤巖吸附的甲烷和之前已經(jīng)生成油的裂解。在450～600 ℃甲烷產(chǎn)率增幅減緩，此時甲烷在熱解氣中的體積分數(shù)也基本穩(wěn)定，表明甲烷在此溫度區(qū)間較為穩(wěn)定。在高溫階段（>600 ℃）過成熟的有機質(zhì)大分子化學鍵繼續(xù)斷裂脫甲基，故仍會有大量甲烷產(chǎn)生，同時煤的芳構(gòu)化程度進一步加深；另一方面甲烷也會分解，產(chǎn)生一定量的氫氣。

2） 濕氣的產(chǎn)率特征：低溫階段主要產(chǎn)生濕氣，其產(chǎn)率在370℃時達最大（35.6m3/t），較高溫階段則呈階梯式降低，與濕氣體積分數(shù)在增溫（演化）過程中具有相同的變化趨勢，表明隨著溫度的增大，氣態(tài)烴累計產(chǎn)率增大，其中濕氣則只在300～450 ℃之間產(chǎn)率較高，550 ℃到高溫階段其產(chǎn)率已經(jīng)很低了（<0.5 m3/t）。相對甲烷而言，氣態(tài)烴分子的碳數(shù)越高，其熱穩(wěn)定性越差[15]，所以在程序升溫過程中濕氣產(chǎn)率先升高后降低。

3） 非烴氣的產(chǎn)率特征：非烴氣體主要包括H2和CO2等，由于實驗樣品相對一般模擬樣品成熟度高，另外模擬起始溫度（300 ℃）較高，煤結(jié)構(gòu)中的含氧基團等一般在250～350 ℃之間逐漸脫落[16]，所以在低溫階段（300～400 ℃），CO2產(chǎn)率較低，400℃之后逐漸增大，可能與煤巖中碳酸鹽的分解有關(guān)。H2在熱解氣中很常見，來源主要有以下認識：一方面，氫氣產(chǎn)率大大增加源于“水煤氣”反應[4]385（最適宜的溫度在500 ℃左右），并指出這種殘?zhí)颗c水的產(chǎn)氫反應，畸形增加產(chǎn)氣量，不能把這些熱解數(shù)據(jù)運用到地質(zhì)上；另一方面，高溫（>400 ℃）條件下，聚集可溶有機質(zhì)和分散可溶有機質(zhì)可以熱解產(chǎn)生H2[16]。當模擬溫度繼續(xù)升高時，尤其在600 ℃以上大量產(chǎn)生的氫氣可能來源于甲烷等烴氣裂解。

2.3 煤巖熱模擬過程中氣態(tài)烴同位素特征

沁水盆地山西組煤巖熱模擬實驗中對各溫度點氣態(tài)烴碳同位素進行了系統(tǒng)的測定，如表2和圖4所示，隨著模擬溫度（熱演化程度）的升高， 甲烷、乙烷和丙烷碳同位素值呈現(xiàn)規(guī)律性變化，總體上有逐漸變重的趨勢。在整個熱模擬過程中，甲烷、乙烷和丙烷碳同位素變化范圍分別為-3.35%～ -2.4%、-2.75%～-1.6%和-2.6%～-2.2%（表2），相同溫度（成熟度）下，碳數(shù)越大，熱模擬氣態(tài)烴碳同位素越重，即δ13C1<δ13C2<δ13C3，符合戴金星等[17]所提出的有機成因氣正碳同位素系列規(guī)律。圖4 煤巖樣品熱解氣組分碳同位素值與溫度關(guān)系

煤巖在自然演化過程中，氣態(tài)烴碳同位素值的變化規(guī)律類似熱模擬實驗結(jié)果。由于有機質(zhì)結(jié)構(gòu)中13C具有較低的分子零點能，化學性質(zhì)較12C穩(wěn)定，所以煤巖在熱演化過程中，12C基團率先脫落，早期產(chǎn)生的氣態(tài)烴碳同位素值偏輕，隨著演化成的進一步加深，氣體中才逐漸富含13C，結(jié)果氣態(tài)烴碳同位素值隨著熱演化加深整體逐漸偏重。當模擬溫度在550 ℃（Ro=2.75%）左右，甲烷和乙烷碳同位素變化曲線先增大后又減小，之后繼續(xù)增加，這種碳同位素值在增大過程中的“跳躍”可能是因為CO2的大量產(chǎn)生，高溫高壓條件下與甲烷進行碳同位素交換而導致碳同位素值暫時的降低。

2.4 煤巖熱模擬過程中演化特征及生氣模式

1） 煤巖熱模擬過程中的成熟度演化：鏡質(zhì)組反射率（Ro）作為成熟度的有效指標，由于其具有不可逆性，故無論在連續(xù)升溫實驗中，還是在實際的自然演化剖面中，只要達到更高的熱演化條件，鏡質(zhì)組反射率Ro就會增大[18]。溫度對鏡質(zhì)組反射率Ro的增大起著決定性的作用，熱模擬實驗分析表明，隨著模擬溫度的升高，殘渣煤巖樣品的鏡質(zhì)組反射率Ro逐漸增大（見圖5）。實驗結(jié)果顯示，鏡質(zhì)組反射率Ro與模擬溫度t之間呈現(xiàn)很好的指數(shù)關(guān)系：Ro=0.1208e0.0052t。高溫有利于有機質(zhì)分子重排，促進有機質(zhì)芳核稠化和石墨化，煤巖的成熟度增加越來越快。但是，由于相同溫度時熱模擬實驗條件下的Ro增大往往比自然演化剖面的要快[6]24，為了把熱模擬實驗結(jié)果和自然剖面的熱演化特征進行對比，故需要把模擬實驗中各溫度點殘渣煤樣的實測鏡質(zhì)組反射率Ro進行校正[19]。

t/℃

2） 煤巖在熱模擬過程中的生氣模式：沁水盆地山西組煤巖產(chǎn)氣量大，最大烴氣產(chǎn)率為226m3/t，甲烷產(chǎn)率超過130 m3/t?？倸鉄N產(chǎn)率隨演化程度升高，表現(xiàn)出“兩急兩緩”的增加模式（見圖6）。Ro在0.65%～0.9%正好處于生油高峰期，濕氣產(chǎn)率較高，與重烴的熱解有關(guān)，總烴氣產(chǎn)率顯著增高；Ro在0.9%～1.6%，甲烷產(chǎn)率迅速增加，而此時濕氣產(chǎn)率則在迅速下降，總烴氣繼續(xù)緩慢增加；Ro在1.6%～2.7%，甲烷產(chǎn)率平穩(wěn)增大，重烴以及濕氣產(chǎn)率較低，此時總氣產(chǎn)率增加主要為甲烷貢獻，總氣烴產(chǎn)率在此階段也緩慢增加；Ro在2.7%～3.4%，甲烷產(chǎn)率繼續(xù)增加，此時氫氣產(chǎn)率也迅速增大，總烴氣（包含氫氣）產(chǎn)率迅速增大。由此伴隨著甲烷和濕氣以及氫氣隨著演化程度的加深，完整地呈現(xiàn)出“兩急兩緩”的增加模式。其主生氣期為熱模擬溫度450～600 ℃之間，相應的Ro為1.2%～2.7%。endprint

1） 沁水盆地山西組煤巖（腐殖煤）有機質(zhì)成熟度較高（Ro為0.86%），封閉高壓釜熱模擬實驗可以產(chǎn)生大量的氣態(tài)烴（產(chǎn)率高達226 m3/t），高演化階段以產(chǎn)甲烷為主，仍是良好的生氣源巖。

2） 溫度影響沁水盆地煤巖有機質(zhì)熱解氣組分碳同位素值的變化。 300 ℃以上， 熱模擬溫度越高， 熱解氣組分碳同位素值越大。 甲烷、 乙烷和丙烷碳同位素值符合正碳同位素系列規(guī)律， 具有δ13C1<δ13C2<δ13C3的特征。

3） 沁水盆地山西組煤巖的鏡質(zhì)組反射率Ro與熱模擬溫度t之間呈現(xiàn)明顯的指數(shù)關(guān)系，其關(guān)系式為Ro=0.1208e0.0052t；隨著熱模擬溫度的增加，氣態(tài)烴產(chǎn)率增大，總氣態(tài)烴產(chǎn)率表現(xiàn)出“兩急兩慢”的增加模式，主生氣期為熱模擬溫度450～600 ℃（Ro=1.2%～2.7%）。

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（責任編輯：李麗 范君）endprint

1） 沁水盆地山西組煤巖（腐殖煤）有機質(zhì)成熟度較高（Ro為0.86%），封閉高壓釜熱模擬實驗可以產(chǎn)生大量的氣態(tài)烴（產(chǎn)率高達226 m3/t），高演化階段以產(chǎn)甲烷為主，仍是良好的生氣源巖。

2） 溫度影響沁水盆地煤巖有機質(zhì)熱解氣組分碳同位素值的變化。 300 ℃以上， 熱模擬溫度越高， 熱解氣組分碳同位素值越大。 甲烷、 乙烷和丙烷碳同位素值符合正碳同位素系列規(guī)律， 具有δ13C1<δ13C2<δ13C3的特征。

3） 沁水盆地山西組煤巖的鏡質(zhì)組反射率Ro與熱模擬溫度t之間呈現(xiàn)明顯的指數(shù)關(guān)系，其關(guān)系式為Ro=0.1208e0.0052t；隨著熱模擬溫度的增加，氣態(tài)烴產(chǎn)率增大，總氣態(tài)烴產(chǎn)率表現(xiàn)出“兩急兩慢”的增加模式，主生氣期為熱模擬溫度450～600 ℃（Ro=1.2%～2.7%）。

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1） 沁水盆地山西組煤巖（腐殖煤）有機質(zhì)成熟度較高（Ro為0.86%），封閉高壓釜熱模擬實驗可以產(chǎn)生大量的氣態(tài)烴（產(chǎn)率高達226 m3/t），高演化階段以產(chǎn)甲烷為主，仍是良好的生氣源巖。

2） 溫度影響沁水盆地煤巖有機質(zhì)熱解氣組分碳同位素值的變化。 300 ℃以上， 熱模擬溫度越高， 熱解氣組分碳同位素值越大。 甲烷、 乙烷和丙烷碳同位素值符合正碳同位素系列規(guī)律， 具有δ13C1<δ13C2<δ13C3的特征。

3） 沁水盆地山西組煤巖的鏡質(zhì)組反射率Ro與熱模擬溫度t之間呈現(xiàn)明顯的指數(shù)關(guān)系，其關(guān)系式為Ro=0.1208e0.0052t；隨著熱模擬溫度的增加，氣態(tài)烴產(chǎn)率增大，總氣態(tài)烴產(chǎn)率表現(xiàn)出“兩急兩慢”的增加模式，主生氣期為熱模擬溫度450～600 ℃（Ro=1.2%～2.7%）。

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