龐雅慶,林錦榮,楊瑞棟,胡志華,高 飛,王勇劍
(1.核工業(yè)北京地質(zhì)研究院,中核集團(tuán)鈾資源勘查與評(píng)價(jià)技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京100029;2.江西省核工業(yè)地質(zhì)局264大隊(duì),江西 贛州341000)
贛南地區(qū)為我國(guó)重要的鈾礦產(chǎn)地,位于南嶺鈾-多金屬成礦帶東端,華南板塊南嶺構(gòu)造活動(dòng)帶與武功-諸廣褶皺帶和武夷-云開褶皺帶復(fù)合交匯部位[1],全南-尋烏EW向深斷裂帶與NNE向鷹潭-安遠(yuǎn)、邵武-河源深斷裂帶和NW向斷裂交匯處。
白面石鈾礦田的鈾礦床曾被認(rèn)為是沉積成因,但近年研究表明,該礦田的鈾礦床是典型的熱液鈾礦床[2-3],為火山巖型,而位于白面石鈾礦田北部的黃泥湖鈾礦床是該礦田代表性礦床。
黃泥湖鈾礦床位于NW-SE向的白面石火山沉陷盆地中?;装l(fā)育NW向褶皺和斷裂。盆地構(gòu)造格架由NNW、WE斷裂組成 (圖1)。礦區(qū)地層由基底和蓋層兩部分組成。
盆地基底主要為白面石巖體,呈NW向展布。巖性以中細(xì)粒白云母花崗巖為主,次為細(xì)粒二云母花崗巖及粗粒白云母花崗巖。花崗巖巖石化學(xué)成分富硅、富堿,屬?gòu)?qiáng)過鋁、堿性-鈣堿性花崗巖,屬于陸殼重熔型花崗巖。白面石巖體平均鈾含量為10.7×10-6,接近于華南產(chǎn)鈾花崗巖平均鈾含量10.67×10-6[4],為富鈾花崗巖體?;谆◢弾r遭風(fēng)化剝蝕形成花崗質(zhì)砂巖,為礦床內(nèi)主要含礦層之一?;◢弾r的Rb-Sr等時(shí)線年齡為249.9 Ma[5],屬海西晚期。
圖1 黃泥湖鈾礦床地質(zhì)略圖 (據(jù)鐘啟龍等[2]修改)Fig.1 Geological map of Huangnihu uranium deposit
盆地蓋層主要為一套中侏羅統(tǒng)菖蒲組陸相碎屑巖、雙峰式火山巖和火山碎屑巖,從下到上依次為花崗質(zhì)砂巖,第1層砂巖,第1層玄武巖,第2層砂巖,第2層玄武巖,第3層砂巖,第3層玄武巖,凝灰質(zhì)砂巖,第4層玄武巖,流紋質(zhì)晶屑凝灰?guī)r、角礫巖、凝灰?guī)r,第5層玄武巖,流紋斑巖。含礦主巖為第1層砂巖、貫入式玄武巖 (或第1層玄武巖)及花崗質(zhì)砂巖。玄武巖的Rb-Sr等時(shí)線年齡為172.6Ma[6],流紋巖的 Rb-Sr等時(shí)線年齡為165.1Ma[6],屬早燕山期。
黃泥湖鈾礦主要賦存于花崗質(zhì)砂巖中,基底花崗巖中也見陡傾狀鈾礦化。鈾礦化主要受層間構(gòu)造破碎帶、斷裂構(gòu)造破碎帶控制。層間構(gòu)造破碎帶中鈾礦體為層狀、似層狀、透鏡狀,基底花崗巖斷裂構(gòu)造破碎帶中鈾礦體為脈狀、細(xì)脈狀、網(wǎng)脈狀。
礦石主要呈團(tuán)塊狀、角礫狀、浸染狀、脈-網(wǎng)脈狀構(gòu)造,星散狀、層狀、細(xì)脈狀、細(xì)脈浸染狀、角礫狀等結(jié)構(gòu)。鈾礦物以瀝青鈾礦為主,偶見鈦鈾礦、鈾石,與鈾礦物共生的主要金屬礦物為方鉛礦、黃銅礦、黃鐵礦、赤鐵礦、閃鋅礦、金紅石等,其中瀝青鈾礦是主要工業(yè)礦物;脈石礦物主要為方解石、石英、螢石等。圍巖蝕變主要有硅化、粘土化、水云母化、綠泥石化、碳酸鹽化、赤鐵礦化等,其中以硅化、赤鐵礦化、水云母化與鈾礦化關(guān)系最為密切。
本次研究所用的樣品均采自黃泥湖礦區(qū)480、445、418和399m標(biāo)高的各個(gè)采場(chǎng)。在野外觀察和室內(nèi)研究的基礎(chǔ)上,選取具有代表性的10件樣品挑選出黃鐵礦、螢石、方解石,并對(duì)其流體包裹體中的He、Ar同位素進(jìn)行測(cè)試。
He、Ar同位素組成的測(cè)定用中國(guó)科學(xué)院地質(zhì)與地球物理研究所蘭州油氣資源中心氣體地球化學(xué)實(shí)驗(yàn)室的MM5400質(zhì)譜計(jì)在線完成。樣品經(jīng)破碎、篩選后,留取20~60目的顆粒,用蒸餾水、乙醇、丙酮依次清洗,干燥后,稱取約500mg,用薄鋁箔包裹,置于真空抽提線的樣品轉(zhuǎn)盤中。氣體抽提線和凈化管線在約150℃焙烤24h以上,樣品也在焙烤期間接受預(yù)加熱處理以脫除表面吸附的空氣。用于熔樣的鉭坩堝和鉬坩堝于1700℃脫氣24h以上,使熱空白降到最低。樣品在不同的溫度段分別加熱釋放出的氣體用800℃的鈦爐和室溫下的Zr-Al泵凈化,將He、Ar等稀有氣體用活性炭先后于液態(tài)氮和冰水混合物的恒溫條件下分別吸附分離,然后分別進(jìn)入質(zhì)譜計(jì)進(jìn)行含量和同位素測(cè)試。分析標(biāo)樣為采自蘭州市皋蘭山頂?shù)拇髿?。所有的分析結(jié)果均進(jìn)行了標(biāo)準(zhǔn)校準(zhǔn)和熱本底校正。本次工作的熱本底 (1600℃)為(cm3STP·g-1):4He=2.46×10-10,20Ne=4.08×10-10,40Ar=1.39×10-8,84Kr=3.07×10-12,132Xe=1.26×10-13。He、Ar同位素濃度誤差優(yōu)于10%。
黃泥湖鈾礦床黃鐵礦、螢石和方解石中流體包裹體的氦、氬同位素組成見表1。由表1可見,該礦床黃鐵礦、方解石和螢石流體包裹體的3He/4He值變化較大,為0.007~2.272Ra,除3個(gè)樣品外,其余均高于地殼氦同位素組成,但低于幔源氦同位素值;40Ar/36Ar比值變化較大,為191.6~1126.1,除1個(gè)樣品外,其余均接近或高于大氣氬的同位素組成。
表1 黃泥湖鈾礦床成礦流體包裹體He、Ar同位素組成Table 1 He and Ar isotopic composition of fluid inclusions from Huangnihu uranium deposit
對(duì)于成礦古流體的稀有氣體研究而言,黃鐵礦被認(rèn)為是用于稀有氣體研究最理想的樣品,而前人也成功利用螢石和方解石探討成礦流體的稀有氣體同位素組成[7-8]。因此,利用黃鐵礦、螢石和方解石共同探討成礦流體中稀有氣體來源為一種有效的方法。對(duì)礦物流體包裹體中氦、氬初始同位素組成的影響因素包括:成礦后流體活動(dòng),擴(kuò)散丟失,宇宙成因3He以及放射性成因等[9]。
本次研究選取的礦物主要為與鈾成礦密切伴生的紫色螢石、肉紅色方解石和黃鐵礦,流體包裹體主要以原生包裹體為主,其成分基本可以代表鈾沉淀時(shí)成礦流體的成分。為了消除其次生包裹體的影響,樣品分析測(cè)試之前對(duì)其進(jìn)行了預(yù)處理,以去除次生包裹體及礦物表面吸附的He和Ar,排除成礦后流體活動(dòng)的影響。
研究表明,與黃鐵礦具有很低的氦擴(kuò)散系數(shù)相比,其它礦物中流體包裹體中的氦在包裹體被圈閉后發(fā)生一定的丟失,但在擴(kuò)散丟失過程中,氦同位素并未產(chǎn)生明顯的分餾,因此,在以3He/4He值討論問題時(shí),可以不考慮擴(kuò)散丟失的影響。而礦物的流體包裹體對(duì)氬都有很好的保存能力。
另外,本次研究采用的黃鐵礦、螢石和方解石均采于地下坑道,因此可排除流體包裹體內(nèi)存在宇宙成因3He污染的可能性。同時(shí)由于本研究區(qū)缺乏含鋰礦物,含鋰礦物誘發(fā)而產(chǎn)生3He對(duì)流體中氦濃度的影響可以忽略不計(jì)。
值得注意的是由于研究的礦床為鈾礦床,流體包裹體中含有豐富的U、Th放射性元素,必須從U、Th的含量中扣除放射性成因的4He含量后才能得到比較接近真實(shí)成礦流體的He、Ar同位素,由于未測(cè)得樣品中流體包裹體的U、Th含量,故我們只能粗略示蹤成礦流體中的He、Ar同位素來源,但可以肯定的是初始成礦流體的3He/4He值絕對(duì)比直接測(cè)試的結(jié)果要大的多。
熱液流體中稀有氣體可能有4種來源,而且不同來源氣體的氦、氬同位素組成及其特征比值具有顯著差別[7,10]: (1)大氣飽和水(ASW),包括大氣降水和海水,其典型的He和Ar同位素組成為:3He/4He=1Ra(Ra代表大氣氦的3He/4He值,為 1.4×10-6),40Ar/36Ar=295.5,40Ar/4He 值 約 為 0.01;(2)地幔流體,具有高3He的特征,3He/4He的特征值一般為6~9Ra,Ar以放射性40Ar為主,40Ar/36Ar>40000,40Ar/4He值為0.33~0.56;(3)地殼放射成因的He和Ar,3He/4He的特征值≤0.1Ra(絕大多數(shù)情況下介于0.01~0.05Ra之間),40Ar/36Ar≥45000,40Ar/4He值為0.16~0.25; (4)大氣 He和Ar,由于大氣He含量很低,不足以對(duì)地殼流體中的He同位素組成產(chǎn)生影響,但無法區(qū)分流體中是否有大氣Ar的混入。
由表1可見,黃泥湖鈾礦床黃鐵礦流體包裹體的3He/4He值為0.024~0.202Ra,螢石流體包裹體的3He/4He值為0.179~2.272Ra,方解石流體包裹體的3He/4He值為0.007~0.168Ra,除2個(gè)樣品處于地殼3He/4He值 (0.01~0.05Ra)的范圍內(nèi),1個(gè)小于0.01外其余均高于地殼3He/4He值(≤0.1Ra),但低于地幔3He/4He值 (6~9Ra)。這表明成礦流體不僅存在有殼源He,同時(shí)也存在幔源He。另外,He同位素演化圖 (圖 2) 及R/Ra-40Ar/36Ar圖 解 (圖 3)上,投點(diǎn)除3個(gè)樣品外,多數(shù)位于地殼端元與地幔端元之間,也說明成礦流體的He具有殼-?;旌蟻碓吹奶卣鳌4送?,本次研究的礦床流體包裹體中含有豐富的U、Th放射性元素,這些放射性元素產(chǎn)生的4He也是影響成礦流體中3He/4He值降低的一個(gè)重要原因。因此,扣除這些影響因素后3He/4He值應(yīng)該會(huì)比測(cè)試值大,尤其是礦前期流體的3He/4He值可能更接近地幔端元的3He/4He值。
表1顯示黃泥湖鈾礦床黃鐵礦流體包裹體的40Ar/36Ar值為327.9~729.3,螢石流體包裹體的40Ar/36Ar值為191.6~1126.1,方解石流體包裹體的40Ar/36Ar值為353.6~1095.6,除1個(gè)樣品 (191.6)外,其余均略高于大氣降水40Ar/36Ar的特征值 (295.5),這說明鈾礦床成礦時(shí)流體具有大氣降水端元,流體中存在地殼放射性成因氬 (40Ar*)。
樣品中放射性成因的40Ar*可由下列公式計(jì)算確定:
圖2 黃泥湖鈾礦床流體包裹體的He同位素演化圖Fig.2 Evolution diagram of helium isotope in fluid inclusions from Huangnihu uranium deposit
圖3 黃泥湖鈾礦床流體包裹體的R/Ra-40 Ar/36 Ar圖解Fig.3 R/Ra-40 Ar/36 Ar diagram of fluid inclusions from Huangnihu uranium deposit
計(jì)算顯示,樣品中放射性成因40Ar*的含量為0~74%,平均為33.9% (計(jì)算結(jié)果的1個(gè)負(fù)值,取含量值為0),大氣Ar的貢獻(xiàn)為36%~100%,平均為66.1%。同時(shí),5個(gè)樣品的40Ar/36Ar與大氣飽和水的40Ar/36Ar接近,說明成礦流體中確實(shí)有大氣降水的參與。Torgersen等 (1988)研究表明現(xiàn)代地下水40Ar*/4He值的降低與地下水從流經(jīng)巖石中優(yōu)先獲取4He(相對(duì)于40Ar)有關(guān)。該礦床40Ar*/4He值約為低于地殼巖石特征的40Ar*/4He值 (約0.2)(Stuart et al.,1995),表明流體在地殼長(zhǎng)期循環(huán)過程中獲取4He的效率比40Ar的要高出很多。地下水從地殼巖石中獲取放射性成因的40Ar*和4He,與Ar和He的封閉溫度有關(guān)。對(duì)大多數(shù)礦物而言,He的封閉溫度往往低于200℃,而40Ar*的封閉溫度往往高于200℃。然而,地幔端元流體是一種高溫流體,流體的溫度要遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于200℃[9]。黃泥湖鈾礦床成礦流體對(duì)地殼巖石氦的優(yōu)先獲取以及未能獲取氬的特性說明成礦時(shí)流體溫度較低,可能是一種中低溫流體。
胡瑞忠等[11-12]對(duì)華南熱液型鈾礦床成礦年齡及代表巖石圈伸展作用的基性脈巖、A型花崗巖年齡進(jìn)行了統(tǒng)計(jì),認(rèn)為華南鈾礦床成礦年齡幾乎全部集中在白堊-古近紀(jì),其成礦時(shí)代并不受賦礦圍巖的巖性、時(shí)代和所處的大地構(gòu)造單元等局部因素控制,而與代表中生代以來6次重要的巖石圈伸展作用時(shí)限(145~135、125~115、110~100、95~85、75~70、55~45Ma)具有良好的對(duì)應(yīng)關(guān)系[11]。最新研究表明,黃泥湖鈾礦床主成礦期為103~86Ma,與晚燕山期華南區(qū)域巖石圈伸展及該區(qū)地殼拉張期形成幔源基性脈巖的時(shí)代相對(duì)應(yīng)[2-3]。
近年來對(duì)該地區(qū)鈾礦床的包裹體、C-O同位素及瀝青鈾礦、綠泥石化學(xué)成分等研究也表明幔源組分可能參與鈾成礦。綜合黃泥湖礦床氦、氬同位素的研究成果,認(rèn)為黃泥湖鈾礦床為深源熱液成因,鈾礦化受深斷裂構(gòu)造-層間構(gòu)造破碎帶聯(lián)合控制。深斷裂的重要依據(jù)是斷裂構(gòu)造中有大量基性巖脈發(fā)育??刂瓢酌媸璧氐腘W向白面石斷裂帶在菖蒲盆地東南部與NE向菖蒲深斷裂連通,地幔物質(zhì)沿?cái)嗔焉嫌浚瑫r(shí),地幔物質(zhì)的巨大能量使地殼物質(zhì)重熔,形成大量基性巖脈和酸性巖脈。源于地幔 (含地幔He、Ar)的含礦熱液上升,交代地殼中的富鈾地質(zhì)體,由于水-巖反應(yīng),流體萃取圍巖中有利成礦物質(zhì)。成礦流體在近地表與沿?cái)嗔严聺B的大氣降水混合,在有利的構(gòu)造部位形成了鈾礦化。
(1)黃泥湖鈾礦床中與瀝青鈾礦密切伴生的螢石、方解石和黃鐵礦流體包裹體中3He/4He值為0.007~2.272Ra,該值基本能反映流體包裹體被捕時(shí)成礦流體初始氦同位素組成的演化趨勢(shì)。
(2)流體包裹體氦、氬同位素研究表明,黃泥湖鈾礦床成礦流體的氦具有殼-幔混合來源的特征,其中以幔源流體占主導(dǎo)地位;地殼流體端元為含有一定放射性成因Ar的大氣降水,且流體溫度小于200℃。
(3)綜合前人研究成果,筆者認(rèn)為黃泥湖鈾礦床為深源熱液成因,鈾礦化受深斷裂構(gòu)造-層間構(gòu)造破碎帶聯(lián)合控制,且可能與華南區(qū)域性巖石圈伸展作用有關(guān)。
[1]江西省地質(zhì)礦產(chǎn)局 .江西省區(qū)域地質(zhì)志 [M].北京:石油工業(yè)出版社,1982.
[2]林錦榮,李子穎,何奕強(qiáng),等 .贛南中新生代巖漿演化與鈾成礦 [J].礦物學(xué)報(bào),2011,31 (增刊):262-264.
[3]林錦榮,李子穎,龐雅慶,等 .安遠(yuǎn)熱點(diǎn)作用區(qū)鈾成礦預(yù)測(cè)技術(shù)研究 [R],核工業(yè)北京地質(zhì)研究院,2011.
[4]張祖還,章邦桐,等 .華南產(chǎn)鈾花崗巖及有關(guān)鈾礦床研究 [M].北京:原子能出版社,1991.
[5]陳培榮,范春方,孔興功,等.6710鈾礦區(qū)火成巖的地球化學(xué)特征及其構(gòu)造和成礦意義 [J].鈾礦地質(zhì),2000,16(6):334-342.
[6]孔興功,陳培榮,章邦桐 .贛南白面石盆地雙峰式火山巖的Rb-Sr和Sm-Nd同位素特征 [J].地質(zhì)論評(píng),2000,46(2):186-189.
[7]趙葵東,蔣少涌,肖紅權(quán),等 .大廠錫-多金屬礦床成礦流體來源的He同位素證據(jù) [J].科學(xué)通報(bào),2002,47(8):632-635.
[8]田世洪,丁悌平,袁忠信 .四川牦牛坪輕稀土礦床地幔流體特征-鉛鍶釹和氦氬同位素及稀土元素證據(jù) [J].地質(zhì)學(xué)報(bào),2006,80(7):1035-1044.
[9]胡瑞忠,畢獻(xiàn)武,Turner G,等 .哀牢山金礦帶金成礦流體He和Ar同位素地球化學(xué) [J].中國(guó)科學(xué) (D輯),1999,29(4):310-330.
[10]李曉峰,毛景文,王義天,等 .惰性氣體同位素和鹵素示蹤成礦流體來源 [J].地質(zhì)論評(píng),2003,49(5):513-521.
[11]胡瑞忠,畢獻(xiàn)武,蘇文超,等 .華南白堊-第三紀(jì)地殼拉張與鈾成礦的關(guān)系 [J].地學(xué)前緣,2004,(01):153-160.
[12]胡瑞忠,畢獻(xiàn)武,彭建堂,等 .華南地區(qū)中生代以來巖石圈伸展以及其與鈾成礦關(guān)系研究的若干問題 [J].礦床地質(zhì),2007,26(2):139-152.