劉富成，王曉菲

（河北大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，河北保定 071002）

近年來，大氣壓非平衡等離子體因其在材料表面改性、薄膜生長、廢氣處理、醫(yī)療器械消毒等眾多領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用前景而備受人們關(guān)注［1－2］.目前產(chǎn)生大氣壓非平衡等離子體的方法有很多，其中介質(zhì)阻擋放電是最為常用的一種方式.在大氣壓條件下，介質(zhì)阻擋放電通常是以隨機分布的放電絲的形式出現(xiàn)，然而在某些特定的條件下，它也可以呈現(xiàn)均勻的放電模式.自從20世紀80年代，日本的Okazaki小組在壓強為1.01×105Pa下的氦氣中獲得了穩(wěn)定的輝光放電以來，法國的Massines［3］以及美國的Roth等［4］研究小組分別利用介質(zhì)阻擋放電結(jié)果實現(xiàn)了大氣壓氬氣、氮氣、氧氣以及空氣等輝光放電.

對于大氣壓輝光放電的成因問題，Roth等人［4］首先提出了離子俘獲機理的理論，然而清華大學(xué)的王新新等人［5］根據(jù)實驗結(jié)果對該理論提出了質(zhì)疑.為了更好地揭示大氣壓均勻放電的產(chǎn)生機理，多個小組對大氣壓氦氣和氮氣均勻放電進行了相應(yīng)的數(shù)值模擬.結(jié)果發(fā)現(xiàn)，大氣壓氦氣均勻放電呈現(xiàn)輝光放電模式，而大氣壓氮氣均勻放電則是呈現(xiàn)湯森放電模式.大連理工大學(xué)的王德真小組［6］研究了電壓幅值、驅(qū)動頻率、放電間距以及二次電子發(fā)射系數(shù)等控制參量對大氣壓氦氣輝光放電的影響；清華大學(xué)的王新新小組［7］也對氦氣放電中的多脈沖放電現(xiàn)象進行了研究；Deng等人［8］分別測量了氦氣和氮氣中能夠獲得穩(wěn)定大氣壓介質(zhì)阻擋放電的頻率范圍.然而這些結(jié)果大多集中在氦氣和氮氣這2種氣體上，對大氣壓氬氣輝光放電的數(shù)值研究相對較少.

本文通過建立一個描述大氣壓氬氣均勻放電的一維等離子體流體模型，數(shù)值研究了不同驅(qū)動頻率下大氣壓氬氣介質(zhì)阻擋放電的形成機理.模擬發(fā)現(xiàn)，當(dāng)驅(qū)動頻率較低時，放電為典型的湯森放電模式，隨著驅(qū)動頻率的升高，放電電流不斷增大，陰極附近的電場也不斷升高，放電逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)檩x光放電模式.

1 模型

選用典型的大氣壓介質(zhì)阻擋平板型放電裝置，如圖1所示.2個距離為d的平行平板金屬電極表面分別覆蓋有相對介電常數(shù)分別為ε1和ε2的電介質(zhì)，放電區(qū)域的厚度為dg，內(nèi)部充滿了純氬氣.位于x＝0處的平板電極上面接有高壓交流電源Va（t）＝V0sin，接地平板電極位于x＝d處.由于電極的尺寸遠遠大于氣隙間距，所以可以選用一維的等離子體物理模型.模型中主要考慮電子（e），氬氣原子離子（Ar＋）、激發(fā)態(tài)粒子（Ar＊）以及背景粒子（基態(tài)氬原子），考慮的粒子之間的主要反應(yīng)過程以及反應(yīng)系數(shù)如表1所示.

圖1 介質(zhì)阻擋放電結(jié)構(gòu)示意Fig.1 Schematic setup of dielectric barrier discharge

表1 氬氣放電基本過程及其反應(yīng)系數(shù)Tab.1 Elementary process of argon discharge and the corresponding reaction coefficients

上述所有的粒子數(shù)密度均滿足粒子連續(xù)性方程

式中，n和Γ分別為粒子數(shù)密度和粒子流密度，S為各個反應(yīng)物粒子的源項.下標e，i以及＊分別代表了電子e、正離子Ar＋以及激發(fā)態(tài)粒子Ar＊.在漂移擴散近似的條件下，粒子流密度的表達式為

這里D和μ分別為粒子的擴散系數(shù)和遷移率，所有粒子的輸運系數(shù)以及反應(yīng)系數(shù)均來源于文獻［9－10］，其中電子直接碰撞電離系數(shù)ki（σ）以及亞穩(wěn)態(tài)激發(fā)反應(yīng)系數(shù)ke（σ）取決于碰撞截面σ，通過求解玻爾茲曼求解器BOLSIG＋［9］獲得.

空間電場E滿足泊松方程

其中V表示電勢，e為電子電荷，εr和ε0分別是介質(zhì)的相對介電常數(shù)以及真空介電常數(shù)，σsδs表示了沉積在電介質(zhì)表面的積累電荷密度.

選用的邊界條件以及數(shù)值算法與文獻［6］相同，這里就不再贅述.

2 模擬結(jié)果與討論

模擬計算選取的放電參數(shù)如下：電介質(zhì)厚度均為1mm，相對介電常數(shù)為ε1＝ε2＝9，放電間隙寬度dg＝1mm，氣壓為1.01×105Pa，氣體溫度Tg＝300K，電子平均溫度設(shè)置為Te＝2eV，二次電子發(fā)射系數(shù)γ＝0.1.外加交流電源的幅值為U0＝1 500V，驅(qū)動頻率為1～100kHz.電子和正離子的初始密度均為空間均勻的恒定值ne＝ni＝107cm－3，而初始亞穩(wěn)態(tài)粒子密度設(shè)為n＊＝102cm－3.時間步長在驅(qū)動頻率小于20kHz下取為10ns，而在大于20kHz的情況下取為1ns.

圖2a和b給出了驅(qū)動頻率為10kHz時的伏安特性曲線以及電流峰值時刻下各種等離子體參量的空間分布情況.在此條件下每半個外加電壓周期內(nèi)只出現(xiàn)1次放電電流脈沖，正負半周內(nèi)放電情況相同，電流密度峰值大小約為0.6mA／cm2.在整個放電過程中，由于放電過程中產(chǎn)生的帶電粒子沉積在介質(zhì)表面而導(dǎo)致氣隙電壓Ug稍微有所下降，下降幅值僅為200V左右.通過峰值時刻處電子、離子密度分布以及亞穩(wěn)態(tài)粒子的空間分布，不難看出，此時放電處于典型的湯森放電模式：電子的密度在108cm－3的數(shù)量級上，并且在陽極處最高，離子密度在整個放電空間中均比電子密度高，約為1010cm－3，空間電荷形成的電場對外電場的影響不大，所以總電場強度從陽極到陰極幾乎呈線性分布.

圖2 頻率為10kHz時的放電波形以及電流峰值時刻等離子體參量的空間分布Fig.2 Waveform of discharge and the spatial distribution of plasma parameters with the frequency 10kHz

模擬結(jié)果發(fā)現(xiàn)，隨著驅(qū)動頻率的增加，放電模式可以從湯森放電逐步轉(zhuǎn)變?yōu)檩x光放電.圖3給出了驅(qū)動頻率為50kHz時的放電電流波形圖以及相應(yīng)的帶電粒子和空間電場的空間分布圖，此時放電電流的峰值大小提高到15mA／cm2，每半個周期內(nèi)依然只有1個放電脈沖，每個放電脈沖的持續(xù)時間比10kHz驅(qū)動時要短，且氣隙電壓在放電過程中的變化較劇烈，約為850V左右.從圖3b中可知，在放電電流峰值時刻下放電空間內(nèi)帶電粒子的分布與湯森放電情況明顯不同，具有輝光放電的特點：放電區(qū)域存在明顯的陰極位降區(qū)，在此區(qū)域內(nèi)電子的密度高達1010cm－3，且在陰極附近呈指數(shù)分布，這是由于此區(qū)域的電場強度比較強，放電劇烈，電離程度較高，因而電子密度也比較高.而在陰極鞘層內(nèi)，由于陰極的排斥作用使得此處的電子密度迅速降低.

圖3 頻率為50kHz時的放電波形以及電流峰值時刻等離子體參量的空間分布Fig.3 Waveform of discharge and the spatial distribution of plasma parameters with the frequency 50kHz.

圖4給出了放電電流峰值以及放電前后氣隙電壓的位降ΔU隨驅(qū)動頻率的變化曲線圖.隨著驅(qū)動頻率的增加，放電電流和氣隙電壓變量不斷增大，且變化過程基本相同.當(dāng)頻率大于70kHz后，放電在前后2個半周期內(nèi)情況不同，系統(tǒng)進入非對稱放電模式.造成這種變化的原因在于：首先，電壓的增長率隨著頻率增加而增大，克服了表面積累電荷的抑制作用，增強了放電；其次，當(dāng)驅(qū)動頻率增加時，2次放電之間的時間間隔減小，上次放電產(chǎn)生的電子剩余的較多，另外，大量剩余的亞穩(wěn)態(tài)粒子也為下次放電提供了更多的種子電子.種子電子的增加造成了放電過程中電子雪崩個數(shù)的增加，從而進一步使得放電電流增加，放電電流的此種增加機制也可以通過增大陰極表面的二次電子發(fā)射系數(shù)來實現(xiàn).圖5給出了不同二次電子發(fā)射系數(shù)下的放電電流波形圖，頻率20kHz，電壓幅值為2 000V.從圖中可以看出，二次電子系數(shù)越大，陰極表面由于正離子轟擊產(chǎn)生的種子電子越多，因此放電電流也就越大.

圖4 放電電流峰值以及放電過程中氣體電壓的位降隨驅(qū)動頻率的變化曲線Fig.4 Variation of discharge current peak and the voltage drop as the driving frequency increases

圖5 不同二次電子發(fā)射系數(shù)下的放電電流曲線Fig.5 Discharge current evolution with different secondary electron emission.

3 結(jié)論

通過建立一個描述大氣壓氬氣放電動力學(xué)的等離子體流體模型，數(shù)值模擬了大氣壓氬氣介質(zhì)阻擋均勻的放電過程.結(jié)果表明，在不同的驅(qū)動頻率下，均勻放電存在著2種不同的放電模式：湯森放電模式和輝光放電模式.當(dāng)頻率較低時，放電電流較小，放電空間內(nèi)帶電粒子密度比較低，放電屬于湯森放電；而當(dāng)驅(qū)動頻率較高時，放電電流較大，放電進入輝光放電模式.

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