于 洋，馬俊花，宋寧寧，王 晰，沈珍瑤，楊志峰，李迎霞，*

1. 北京師范大學(xué)環(huán)境學(xué)院，水環(huán)境模擬國家重點實驗室，北京，1008752. 寧夏交通科學(xué)研究所，銀川，750001

北京市地表灰塵中Cu的分布及健康風(fēng)險評價

于 洋1，馬俊花2，宋寧寧1，王 晰1，沈珍瑤1，楊志峰1，李迎霞1，*

1. 北京師范大學(xué)環(huán)境學(xué)院，水環(huán)境模擬國家重點實驗室，北京，1008752. 寧夏交通科學(xué)研究所，銀川，750001

為了解典型重金屬污染物銅(Cu)在城市環(huán)境中的污染特征及其可能帶來的健康風(fēng)險，在北京市四環(huán)以內(nèi)的典型功能區(qū)采集了30個地表灰塵樣品并測定了Cu的濃度。結(jié)果表明，地表灰塵樣品中Cu的平均濃度為102.53 μg·g-1，遠(yuǎn)高于北京市土壤背景值。商業(yè)區(qū)Cu濃度的均值更達(dá)到了169 μg·g-1。居住區(qū)、街道和商業(yè)區(qū)單位面積上Cu的負(fù)荷較高，對人類的健康威脅較大。健康風(fēng)險評價結(jié)果顯示，地表灰塵中Cu引起的非致癌風(fēng)險對兒童的威脅程度高于成人，手-口攝入的方式是非致癌風(fēng)險最主要的途徑。

北京；地表灰塵；銅；健康風(fēng)險評價

在高強度人類活動聚集的城市區(qū)域，城市地表灰塵作為城市各種污染物的載體和指示物[1-2]，能反映該區(qū)域短時間內(nèi)顆粒污染物排放和累積情況[3]，同時在一定程度上也能夠體現(xiàn)遠(yuǎn)距離輸送過來的大氣顆粒污染物的部分特征。因此在生態(tài)環(huán)境普遍惡化、人類生產(chǎn)活動愈來愈強烈的城市區(qū)域，對城市地表灰塵污染特征的研究顯得尤為重要，其被降雨沖刷進(jìn)入周邊水體的最終歸宿也使其成為城市水體污染來源研究的重要組成部分。

受人類活動的影響，地表灰塵中往往富集大量的污染物，尤其是重金屬[4-6]，這些重金屬污染主要來自交通、工業(yè)、城市建設(shè)以及化肥農(nóng)藥的使用，其中交通污染是城市地表灰塵中重金屬的主要來源[7]。重金屬在環(huán)境中具有長期性、隱蔽性、不可逆性以及不可降解性，它們在各種環(huán)境介質(zhì)中不斷累積和遷移，在高濃度區(qū)域?qū)ι鷳B(tài)環(huán)境以及人類健康構(gòu)成嚴(yán)重威脅，已經(jīng)引起了人們的廣泛關(guān)注[8-11]。

重金屬銅是人體所必需的微量元素，但是過量的銅進(jìn)入人體后極易對內(nèi)臟造成負(fù)擔(dān)，特別是肝和膽。自1930年代開始，銅廣泛用于汽車的剎車系統(tǒng)[12]，剎車系統(tǒng)的磨損會帶來城市環(huán)境中銅污染的增加。此外，車體磨損、輪胎磨損、城市建設(shè)以及工業(yè)生產(chǎn)等都會排放不同量的銅[13]。隨著快速的工業(yè)化和城市化，大量的銅被使用和排放，地表灰塵中富集的Cu所帶來的污染也越來越不可忽視。

北京作為全國典型的超級大都市，經(jīng)歷了快速的工業(yè)化和城市化發(fā)展。2012年北京市的年生產(chǎn)總值為17 879.4億元，常駐人口達(dá)到2 069.3萬人，汽車保有量達(dá)到520萬輛[14]。密集的人口及高強度的人類活動帶來了大量污染物的排放，巨大的汽車保有量也帶來了大量的交通污染，同時高度聚集的人群以及居住區(qū)與道路之間較近的距離[15]等因素加大了交通污染對人群健康的影響。本研究選取北京市四環(huán)以內(nèi)區(qū)域典型功能區(qū)的地表灰塵作為研究對象，分析Cu的污染分布以及對居民潛在的健康風(fēng)險。

1 材料和方法(Materials and methods)

1.1 采樣點介紹

研究表明北京市地表灰塵中污染物含量在距城市中心點故宮區(qū)域15～20 km左右開始下降較為顯著[16]。本研究選取城市中心點四周約15 km距離的四環(huán)以內(nèi)區(qū)域作為研究區(qū)，該區(qū)域人口密集，交通繁忙，基本沒有工業(yè)活動。在研究區(qū)大致均勻布點，選取了30個采樣點，包括了市區(qū)內(nèi)五種主要的功能區(qū)，居住區(qū)、公園、街道、主干路、商業(yè)區(qū)。本研究中將街道定義為行車道數(shù)量小于等于雙向四車道的道路，主干路定義為車流量較大、行車道數(shù)量大于雙向四車道的道路。

具體采樣點的位置及類型如表 1所示，共計包括9個商業(yè)區(qū)，6個主干路，8個街道，3個公園以及4個居住區(qū)。

表1 采樣點位置及類型Table 1 Sampling site locations and types

續(xù)表1

12東三環(huán)中路主干路116°26′52.16″39°54′07.96″East3rdringMiddleRoadMain-road13建國門橋下道路街道116°26′06.00″39°54′34.00″StreetunderJianguomenbridgeStreet14前門東大街商業(yè)區(qū)116°24′32.66″39°53′58.25″EastQianmenstreetCommercialarea15西單商業(yè)區(qū)116°22′04.50″39°54′35.65″XidanCommercialarea16五四大街商業(yè)區(qū)116°24′13.50″39°55′22.69″WusistreetCommercialarea17西直門外大街商業(yè)區(qū)116°20′23.00″39°56′19.00″XizhimenwaistreetCommercialarea18阜成門外大街主干路116°20′54.84″39°55′20.37″FuchengmenwaistreetMain-road19安定門西大街主干路116°24′43.00″39°56′52.94″WestAndingmenstreetMain-road20北京師范大學(xué)校園內(nèi)居住區(qū)116°21′30.61″39°57′32.11″BeijingNormalUniversitycampusResidentialarea21北京航空大學(xué)校園內(nèi)居住區(qū)116°20′31.78″39°58′47.69″BeihangUniversitycampusResidentialarea22阜成路出租車停車點街道116°16′27.36″39°55′23.22″TaxistopspotonFuchengroadStreet23岳各莊北路街道116°16′15.57″39°52′40.02″NorthYuegezhuangroadStreet24華林家園居住區(qū)116°17′38.70″39°50′30.41″HualinhomesteadResidentialarea25草橋東路街道116°21′31.93″39°50′15.19EastCaoqiaoroadStreet26方莊南路街道116°25′58.50″39°50′49.55″SouthFangzhuangroadStreet27分鐘寺路商業(yè)區(qū)116°28′06.61″39°51′25.86″FenzhongsiroadCommercialarea28惠新里社區(qū)居住區(qū)116°25′17.01″39°58′39.96″HuixinlicommunityResidentialarea29東四環(huán)中路主干路116°29′02.00″39°53′57.32″East4thringmiddleroadMain-road30朝陽公園公園116°28′41.35″39°56′27.67″ChaoyangparkPark

1.2樣品采集與銅的測定

地表灰塵采樣在2012年9月和10月連續(xù)干燥7天以上沒有降雨時進(jìn)行，在每個采樣點選取典型硬化地面，在距離硬化地面邊緣0.5m、縱向5～20m的范圍內(nèi)用事先準(zhǔn)備好的干凈的毛刷仔細(xì)清掃，來回反復(fù)清掃3次，盡可能采集更多的小顆粒物，然后用塑料鏟收取并裝入寫好標(biāo)簽的聚乙烯自封袋，每個采樣點收集不少于300g的顆粒物。記錄采樣面積，用手持GPS記錄每個采樣點的經(jīng)緯度。樣品采集后當(dāng)天送至實驗室，在通風(fēng)、避光、室溫條件下自然風(fēng)干1～2周至恒重。風(fēng)干后的樣品過500μm的篩子，去除樹葉、石塊、煙頭、玻璃等碎屑。

取大約1g過篩后的樣品進(jìn)行消解，用ICP-MS (Inductively Coupled Plasma-Mass Spectrometry)測定重金屬Cu的濃度。

1.3健康風(fēng)險評價

1.3.1暴露量的計算及暴露參數(shù)的選取

本研究運用美國環(huán)境保護(hù)署(USEPA)的土壤健康風(fēng)險模型，對地表灰塵中Cu對居民產(chǎn)生的健康風(fēng)險進(jìn)行評價。人體暴露于地表灰塵主要有手-口直接攝入、呼吸吸入、皮膚接觸三種途徑，灰塵排放以及吸收特征等參數(shù)參考土壤的相關(guān)參數(shù)。

Cu具有慢性非致癌風(fēng)險，三種暴露途徑下地表灰塵中Cu的長期日均暴露量計算公式如公式(1)-(3)[17-19]所示，

(1)

(2)

(3)

各參數(shù)的含義以及取值如表2所示，計算參數(shù)主要參考北京市環(huán)境保護(hù)科學(xué)研究院編寫的《場地環(huán)境評價指南》[20]、2013年出版的《中國人群暴露參數(shù)手冊(成人卷)》[21]以及USEPA的參考值[17-19]。計算參數(shù)中的成人體重取《中國人群暴露參數(shù)手冊(成人卷)》中的60.6kg，兒童體重沒有權(quán)威的參考標(biāo)準(zhǔn)，而且根據(jù)王宗爽等的研究[22]，中國成人與美國成人體重相差較大，而中國兒童與美國兒童之間，體重差別不是很明顯，因此BW中的兒童體重參考USEPA的建議值15kg。此外，IngR、ED、ATnoncan、PEF的參數(shù)值由于國內(nèi)沒有比較權(quán)威的研究結(jié)果，而文獻(xiàn)中多數(shù)學(xué)者都參考USEPA建議值，因此本研究中也采用USEPA的建議值。EF、InhR、SA、SL、ABS值參考北京市環(huán)境保護(hù)科學(xué)研究院編寫的《場地環(huán)境評價指南》[20]的建議值。公式(1)～(3)中濃度C采用地表灰塵中Cu的平均濃度而沒有采用USEPA推薦的Cu濃度的95%置信上限，因為有研究顯示采用濃度的95%置信上限可能會過高地估計風(fēng)險發(fā)生的水平[23-24]。

1.3.2健康風(fēng)險計算

非致癌風(fēng)險計算的具體方法如公式(4)-(5)所示:

(4)

HI=∑HQi

(5)

其中，HQ為非致癌風(fēng)險熵，表征污染物的非致癌風(fēng)險；ADD為污染物通過某一種暴露途徑的非致癌風(fēng)險量；RfD表示某一種暴露途徑的參考劑量(mg·(kg·d)-1)，表示在單位時間單位體重攝入的不會引起人類不良反應(yīng)的污染物最大量，其取值RfDing，RfDinh，RfDdermal分別為4.00×10-2，4.02×10-2，1.20×10-2mg·(kg·d)-1[25]，通過皮膚接觸的RfDdermal值最低，為1.20×10-2mg·(kg·d)-1。HI 為多暴露途徑下的非致癌風(fēng)險總和。研究認(rèn)為，HI>1時，存在非致癌風(fēng)險，HI<1時，非致癌風(fēng)險較小或可以忽略[18]。

表2 地表灰塵中Cu日均暴露量計算參數(shù)的含義及其取值Table 2 The meanings and values of parameters in the average daily dose calculation equations of Cu in urban dust

注：#參考本研究地表灰塵中Cu濃度的平均值。

Note: # Refer to the mean value of Cu concentration in this study.

2 結(jié)果與討論(Results and Discussion)

2.1 地表灰塵中銅的分布

地表灰塵樣品中Cu濃度的統(tǒng)計分析結(jié)果如表 3所示，其平均值為102.53 μg·g-1，高于唐榮莉等[16]2009年采集的北京市地表灰塵中Cu濃度的均值64. 23 μg·g-1，為北京市土壤背景值[26]的5倍，表明2012年北京市地表灰塵中Cu的污染受人類活動影響更大，部分地區(qū)污染較嚴(yán)重。Cu分布的方差較高，為94.05 μg·g-1，表明Cu分布的差異性很大，說明Cu的濃度受周圍環(huán)境和人類活動影響較大。

功能區(qū)與污染物分布的關(guān)系可以為城市污染排放的控制提供科學(xué)依據(jù)。本研究中地表灰塵中不同功能區(qū)上地表灰塵中Cu濃度的分布如圖1所示，公園中Cu的濃度最低，其次是居住區(qū)，表明公園和居住區(qū)中Cu的污染排放可能比其他功能區(qū)類型少。主干路、街道、商業(yè)區(qū)的地表灰塵中Cu的濃度較高，表明這些區(qū)域Cu的污染排放較多，可能受交通影響較大。在商業(yè)區(qū)可能由于人流較大，汽車行駛緩慢，停車較多等原因，造成剎車系統(tǒng)的頻繁使用，引起較重的Cu污染。另外商業(yè)區(qū)較高的Cu濃度也可能受到周邊環(huán)境的影響。Cu濃度的最高值為475.1 μg·g-1，發(fā)生在采樣點4，其次是320.0μg·g-1，發(fā)生在采樣點2，其余Cu的濃度均低于300 μg·g-1。點4與點2均為商業(yè)區(qū)，點4臨近北京火車站南站，點2臨近火車站西站，在點2與4較高的Cu污染可能受商業(yè)區(qū)和火車站的共同影響?；疖囌靖浇钠嚵髁枯^大，有較多的公交站以及停車點，這些都導(dǎo)致剎車系統(tǒng)以及汽車其他零件的較多磨損。另外火車剎車系統(tǒng)的磨損也會造成一定的Cu污染。

表3 北京市地表灰塵中Cu的含量特征Table 3 Cu concentration characteristics of urban dust of Beijing

圖1 不同功能區(qū)中Cu的濃度Fig. 1 Concentration of Cu in different functional areas

2.2 功能區(qū)對銅負(fù)荷的影響

地表灰塵中重金屬Cu對人體的健康風(fēng)險不僅受地表灰塵中Cu濃度的影響，還與其在單位面積上的灰塵負(fù)荷相關(guān)，單位面積上Cu的負(fù)荷越大，人類接觸到Cu的機率越多，對人體產(chǎn)生危害的可能性也就越大。本研究不同功能區(qū)單位面積上Cu的負(fù)荷如圖2所示。

圖2 不同功能區(qū)單位面積上Cu的負(fù)荷Fig. 2 Load of Cu per unit area in different functional areas

圖2顯示公園中單位面積上Cu的負(fù)荷遠(yuǎn)低于其他幾種功能區(qū)，一方面是由于公園中地表灰塵上Cu的濃度較低，另一方面，公園中沒有直接在路面行駛的機動車從而減少了排放源，同時樹木蔥郁的樹葉阻擋了大量灰塵在地面累積。主干路上地表灰塵中Cu的濃度較高，但是單位采樣面積上Cu的負(fù)荷卻較低，說明主干路上灰塵的累積量較少，這可能與主干路上較高的清掃頻率有關(guān)，清潔車每天至少清掃兩次北京市主干路。居住區(qū)較低的清掃頻率以及低效率的人工清掃共同導(dǎo)致了單位面積上較高的Cu負(fù)荷，居住區(qū)聚集了大量的人群，較高的Cu負(fù)荷容易給人類帶來較大的健康風(fēng)險。街道和商業(yè)區(qū)較高的Cu負(fù)荷可能受地表灰塵中較高的Cu濃度影響較大。

2.3 地表灰塵中Cu的健康風(fēng)險評價

2.3.1 暴露量的計算

根據(jù)公式(1)～(3)分別計算得到三種不同途徑下Cu的暴露量如表4所示。在同一種暴露途徑中，兒童的暴露量均高于成人。在手-口攝入方式中，兒童的暴露量是成人的6倍左右。在三種暴露途徑中，手-口攝入方式是暴露量的最主要來源，暴露量遠(yuǎn)高于呼吸吸入和皮膚接觸的暴露量。

表4 三種不同途徑下Cu的暴露量(mg·(kg·d)-1)Table 4 Exposure dose of Cu through three different exposure ways (mg·(kg·d)-1)

2.3.2 非致癌風(fēng)險

不同暴露途徑下Cu的非致癌風(fēng)險計算結(jié)果如表 5所示，三種暴露途徑中，手-口攝入的方式是風(fēng)險最高的，比呼吸吸入和皮膚接觸的風(fēng)險高1-5個數(shù)量級。對于兒童和成人，三種途徑暴露風(fēng)險總和HI分別是1.149×10-2和2.265×10-3，均低于1，表明北京市地表灰塵中Cu對人類造成的非致癌風(fēng)險在可接受的范圍內(nèi)，不會對人類健康造成影響。但是兒童的非致癌風(fēng)險明顯高于成人，需要引起足夠的關(guān)注。

表5 地表灰塵中Cu對人類的非致癌風(fēng)險Table 5 Non-carcinogenic risk from Cu in urban dust

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DistributionofCuinUrbanDustofBeijingandtheHealthRiskAssessment

YuYang1, Ma Junhua2, Song Ningning1, Wang Xi1, Shen Zhenyao1, Yang Zhifeng1, Li Yingxia1, *

1. State Key Laboratory of Water Environment Simulation, School of Environment, Beijing Normal University, Beijing 100875, China2. Traffic Scientific Research Institute of Ningxia, Yinchuan 750001, China

15 May 2014accepted20 August 2014

In order to understand the characteristics of copper (Cu) pollution in the urban environment and the related health risk, thirty urban dust samples were collected from typical functional areas within the 4th ring of Beijing. The concentration of Cu was determined. The results showed that the mean concentration of Cu in urban dust was 102.53 μg·g-1, which was much higher than the soil background value of Beijing. The mean concentration of Cu in commercial area was as much as 169 μg·g-1. Higher Cu load per unit area was found in residential area, streets and commercial area, which might bring more threats to the human beings. The results of health risk assessments showed that children face higher non-carcinogenic risk from Cu than adults and direct ingestion of urban dust is the main way of non-carcinogenic risk.

Beijing; urban dust; Cu; health risk assessment

2014-05-15錄用日期：2014-08-20

1673-5897(2014)4-744-07

： X171.5

： A

李迎霞(1973—),女,博士, 副教授,主要研究方向為城市非點源污染監(jiān)測與控制，城市水資源的分配及可持續(xù)利用等方面。

國家自然科學(xué)基金面上項目(51278054)；國家基金委創(chuàng)新研究群體科學(xué)基金(51121003)

于洋，女，碩士研究生，研究方向為非點源污染，E-mail: yuyang8903@126.com；

*通訊作者(Corresponding author)，E-mail: yingxia@bnu.edu.cn

10.7524/AJE.1673-5897.20140515012

于 洋，馬俊花，宋寧寧, 等. 北京市地表灰塵中Cu的分布及健康風(fēng)險評價[J]. 生態(tài)毒理學(xué)報, 2014, 9(4): 744-750

Yu Y, Ma J H, Song N N, et al. Distribution of Cu in urban dust of Beijing and the health risk assessment [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2014, 9(4): 744-750 (in Chinese)