趙 洋， 王 忠， 劉 帥， 李銘迪， 許廣舉

(1.江蘇大學(xué)汽車與交通工程學(xué)院， 江蘇 鎮(zhèn)江 212013； 2.常熟理工學(xué)院汽車工程學(xué)院， 江蘇 常熟 215500)

·設(shè)計(jì)計(jì)算·

燃料改性與進(jìn)氣預(yù)處理降低甲醇-柴油PAHs的數(shù)值模擬

趙 洋1， 王 忠1， 劉 帥1， 李銘迪1， 許廣舉2

(1.江蘇大學(xué)汽車與交通工程學(xué)院， 江蘇 鎮(zhèn)江 212013； 2.常熟理工學(xué)院汽車工程學(xué)院， 江蘇 常熟 215500)

通過(guò)構(gòu)建由228種組分和1 584個(gè)基元反應(yīng)組成的甲醇-柴油PAHs計(jì)算模型，研究了燃料改性方案、空氣稀釋比以及過(guò)量空氣系數(shù)、初始溫度，初始?jí)毫?duì)甲醇-柴油PAHs的影響。結(jié)果表明，甲醇-柴油PAHs模型能準(zhǔn)確預(yù)測(cè)甲醇-柴油燃燒過(guò)程中的反應(yīng)溫度，甲醇摩爾分?jǐn)?shù)，反應(yīng)中間產(chǎn)物CO，CO2，O2濃度隨時(shí)間的變化規(guī)律和著火延遲。通過(guò)進(jìn)氣預(yù)處理，降低空氣稀釋因子可以有效降低甲醇-柴油燃燒過(guò)程中PAHs的濃度；采用氫氣、甲烷作為燃料添加劑進(jìn)行燃料改性可以有效改善油氣混合，提高火焰溫度和火焰的絕熱燃燒速度，有利于PAHs的氧化分解。提高過(guò)量空氣系數(shù)可以增加反應(yīng)中間產(chǎn)物H和OH自由基的數(shù)量，降低芳香烴各組分的濃度；提高反應(yīng)的初始溫度,降低反應(yīng)初始?jí)毫?，使得燃燒化學(xué)反應(yīng)始點(diǎn)提前，有利于降低PAHs的濃度。

甲醇； 柴油； 多環(huán)芳香烴； 燃料改性； 進(jìn)氣預(yù)處理； 仿真

碳?xì)淙剂先紵a(chǎn)生的顆粒是柴油機(jī)的主要有害排放物之一，主要由固體碳、可溶有機(jī)成分(SOF)和少量硫酸鹽等組成。SOF約占顆粒總量的20%～90%，其中多環(huán)芳香烴(PAHs)和多環(huán)芳香烴的硝基化合物具有致癌性[1]。燃油品質(zhì)、溫度、壓力、過(guò)量空氣系數(shù)等因素對(duì)顆粒的形成有很大影響。在這些因素中，燃油品質(zhì)對(duì)顆粒及其前軀體物質(zhì)多環(huán)芳香烴的形成有重要作用。

甲醇燃料含氧量高、汽化潛熱大、抗爆性能好，和柴油摻混燃燒可以減少顆粒等排放污染物，是目前較有潛力的柴油機(jī)替代燃料之一[2-3]。D.Aronowitz等在絕熱紊流反應(yīng)條件下，運(yùn)用19步基元反應(yīng)構(gòu)成的甲醇裂解機(jī)理，對(duì)甲醇裂解反應(yīng)產(chǎn)物進(jìn)行了研究，結(jié)果表明，甲醇裂解的產(chǎn)物主要有CO，CO2和H2O，還包括少量的H2和HCHO等物質(zhì)[4]；在甲醇的燃燒過(guò)程中，最終形成CO2的主要途徑一般認(rèn)為是經(jīng)過(guò)2次脫氫和2次氧化過(guò)程。Inal等對(duì)甲醇-柴油預(yù)混燃燒階段的炭煙生成規(guī)律進(jìn)行研究[5]，結(jié)果表明，摻混甲醇后柴油機(jī)炭煙生成量明顯減少，含氧量增加使炭煙體積分?jǐn)?shù)和粒徑形態(tài)呈線性減小。

為進(jìn)一步降低柴油機(jī)的多環(huán)芳香排放，可以通過(guò)在燃料中加入改進(jìn)劑，摻混氫氣、甲烷等對(duì)燃料進(jìn)行重組以提高燃油品質(zhì)；還可應(yīng)用氣體分離、混合等進(jìn)氣預(yù)處理技術(shù)，增加或減少空氣中的某種組分，改變?cè)摻M分濃度。國(guó)內(nèi)外學(xué)者針對(duì)燃料改性和進(jìn)氣預(yù)處理開(kāi)展了大量研究。Guo等對(duì)柴油機(jī)超稀薄CH4摻混H2的 NOx排放特性進(jìn)行計(jì)算研究[6]，指出加H2在稀薄燃燒時(shí)能改善燃燒穩(wěn)定性以及CO2和NO排放。Gemic等進(jìn)行了甲烷氧化基元反應(yīng)機(jī)理研究，得到甲烷在碳?xì)淙剂系闹疬^(guò)程中起重要作用的反應(yīng)，指出甲烷對(duì)碳?xì)淙剂系淖璧K作用是有限的,不能從根本上阻礙著火的發(fā)生，只能對(duì)著火產(chǎn)生延遲作用[7]。S. Masuda等采用低溫等離子技術(shù)將空氣離子化，將空氣中的氧轉(zhuǎn)化為臭氧，臭氧進(jìn)一步分解為氧負(fù)離子，相比于中性的氧分子，氧離子可以有效促進(jìn)燃燒，降低污染物的生成量[8]。趙昌普等考察了不同燃空當(dāng)量比下，炭煙前驅(qū)體等中間產(chǎn)物的形成和發(fā)展歷程[9]，結(jié)果表明，通過(guò)改變混合氣濃度可以控制燃燒過(guò)程中PAHs的生成量，缸內(nèi)PAHs的生成量隨空燃比增大而增加。

本研究通過(guò)構(gòu)建甲醇-柴油PAHs化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型，采用Chemkin軟件中的REFLECT SHOCK反應(yīng)模型，分析了燃料改性方法(摻混H2，CH4)和摻混比例(0%，0.1%，0.2%)、空氣預(yù)處理方案(稀釋比：0.19，0.21，0.23)以及過(guò)量空氣系數(shù)、初始溫度、初始?jí)毫?duì)甲醇-柴油混合燃料PAHs的影響規(guī)律。

1 機(jī)理構(gòu)筑與驗(yàn)證

1.1 化學(xué)反應(yīng)機(jī)理

柴油不能采用單一的分子式直接表示，由于正庚烷(n-Heptane)和柴油的性質(zhì)相似，一般采用正庚烷作為柴油的模擬燃料。將甲醇氧化二次脫氫的主要基元反應(yīng)添加到Seiser等提出的含159種組分、1 540個(gè)基元反應(yīng)的正庚烷簡(jiǎn)化機(jī)理中[10]，構(gòu)建甲醇-柴油耦合機(jī)理。

燃料在高溫缺氧環(huán)境下首先發(fā)生高溫分解，形成C2和C3等小分子自由基，這些小分子自由基與小型PAHs基團(tuán)(如苯、萘等)發(fā)生加成、環(huán)化反應(yīng)得到大型PAHs基團(tuán)。相對(duì)分子質(zhì)量為500～1 000的大型PAHs是炭煙的前驅(qū)體物質(zhì)。PAHs還可以通過(guò)大型PAHs之間的相互反應(yīng)，如PAHs基團(tuán)的聚合和加成反應(yīng)等形成。小分子中間產(chǎn)物，如CH2，CH3，C2H2和C3H3等的相互反應(yīng)，對(duì)PAHs的形成有重要作用。為了更好地將PAHs形成機(jī)理與甲醇-柴油機(jī)理耦合，將上述小分子中間產(chǎn)物的關(guān)鍵連接反應(yīng)添加到構(gòu)建的甲醇-柴油耦合機(jī)理中。PAHs生成機(jī)理的主要基元反應(yīng)見(jiàn)文獻(xiàn)[11-12]。甲醇-柴油PAHs耦合機(jī)理包含了228種組分和1 584個(gè)基元反應(yīng)，基元反應(yīng)和熱力學(xué)參數(shù)來(lái)自GRI-MECH3.0[13]。

1.2 模型驗(yàn)證

為了驗(yàn)證模型的有效性，采用甲醇-柴油PAHs耦合機(jī)理，在Chemkin軟件的REFLECT SHOCK反應(yīng)模型中，假設(shè)燃燒空間的壓力、溫度和組分的濃度完全均勻分布，不考慮缸內(nèi)氣體流動(dòng)對(duì)燃燒的影響，僅研究化學(xué)動(dòng)力學(xué)對(duì)燃燒產(chǎn)物的影響。模擬了甲醇-柴油在反應(yīng)模型中的反應(yīng)溫度、甲醇摩爾分?jǐn)?shù)、反應(yīng)中間產(chǎn)物CO，CO2，O2濃度隨時(shí)間的變化規(guī)律以及著火延遲。數(shù)值模擬條件與文獻(xiàn)[14]相同，并對(duì)結(jié)果進(jìn)行了對(duì)比。圖1中散點(diǎn)標(biāo)識(shí)符為文獻(xiàn)[14]實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)，實(shí)線為采用甲醇-柴油耦合機(jī)理模擬的結(jié)果。分析時(shí)定義當(dāng)OH濃度達(dá)到10.9 mol/cm3的時(shí)間為甲醇-柴油的著火延遲，試驗(yàn)數(shù)據(jù)定義當(dāng)出現(xiàn)可見(jiàn)光的時(shí)間為甲醇-柴油的著火延遲。圖2示出采用耦合機(jī)理模擬的甲醇-柴油著火延時(shí)分布，橫坐標(biāo)中T為反射激波面后設(shè)定的初始溫度。結(jié)果表明，甲醇-柴油耦合機(jī)理模擬結(jié)果與試驗(yàn)結(jié)果基本一致。

2 結(jié)果分析

2.1 進(jìn)氣預(yù)處理

采用空氣稀釋的方法控制空氣稀釋比，改變空氣中O2和N2的比例，空氣稀釋比定義為

(1)

式中：D為稀釋因子；X為摩爾濃度。

圖3示出激波管燃燒條件下，空氣稀釋比對(duì)甲醇-柴油燃燒過(guò)程中PAHs摩爾分?jǐn)?shù)和燃燒溫度的影響。D=0.21為正常條件下空氣的稀釋因子?？梢钥闯?，隨著空氣稀釋因子的減小，PAHs各組分苯、萘、菲、芘的峰值摩爾分?jǐn)?shù)均有所下降，燃燒最高溫度逐漸降低，在1.0～1.25 ms之間，溫度迅速上升，PAHs的摩爾分?jǐn)?shù)達(dá)到最大值。當(dāng)空氣稀釋因子從0.23下降到0.19時(shí)，苯、萘、菲、芘的峰值和最高燃燒溫度分別下降約27%，11%，42%，44%，6%。可見(jiàn)對(duì)進(jìn)氣進(jìn)行預(yù)處理，降低空氣稀釋因子可以有效降低PAHs的生成量。這主要因?yàn)殡S著空氣稀釋因子的減小，混合氣中的氧氣濃度逐漸降低，導(dǎo)致燃燒溫度降低。根據(jù)Akihama Kazuhiro等提出的炭煙形成溫度窗概念，炭煙形成區(qū)域的溫度范圍在1 700～2 400 K之間，因?yàn)楫?dāng)溫度低于1 700 K時(shí)，即使發(fā)生濃混合氣燃燒，由于PAHs不能產(chǎn)生粒子，使炭煙的形成受到抑制[15]。隨著燃燒溫度的降低，形成各芳香烴組分的化學(xué)反應(yīng)始點(diǎn)滯后，炭煙形成的反應(yīng)區(qū)域減小，從而使PAHs的摩爾分?jǐn)?shù)減少。

2.2 燃料預(yù)處理

2.2.1 摻混H2

圖4示出在激波管燃燒條件下，H2摻混比分別為0%，0.1%，0.2%時(shí)，甲醇-柴油(M30)燃燒過(guò)程中PAHs摩爾分?jǐn)?shù)隨H2摻混比的變化情況?？梢钥闯?，隨著H2摻混比的增加，PAHs各組分苯、萘、菲、芘的峰值摩爾分?jǐn)?shù)均有所下降，峰值對(duì)應(yīng)時(shí)刻提前。一方面，H2可以有效提高火焰溫度和火焰的絕熱燃燒速度，有助于加速PAHs的氧化分解，使苯、萘、菲、芘的摩爾濃度降低；另一方面，最大溫度升高率的對(duì)應(yīng)時(shí)刻隨著初始反應(yīng)溫度的升高而提前，達(dá)到最大摩爾分?jǐn)?shù)所需反應(yīng)時(shí)間減小，使得摩爾分?jǐn)?shù)峰值的對(duì)應(yīng)時(shí)刻提前。

2.2.2 摻混CH4

圖5示出在激波管燃燒條件下，CH4摻混比分別為0%，0.1%，0.2%時(shí)，甲醇-柴油(M30)燃燒過(guò)程中PAHs摩爾分?jǐn)?shù)隨CH4摻混比的變化情況。可以看出，隨著CH4摻混比的增加，PAHs各組分苯、萘、菲、芘的峰值摩爾分?jǐn)?shù)均有所下降，峰值對(duì)應(yīng)時(shí)刻提前。這主要是由于甲烷具有較高的自燃溫度(約923 K)，使其較遲燃燒，從而促進(jìn)了燃燒早期形成的PAHs的氧化。

2.3 影響因素分析

2.3.1 過(guò)量空氣系數(shù)

采用甲醇-柴油PAHs耦合機(jī)理，考察了激波管燃燒條件下，過(guò)量空氣系數(shù)對(duì)苯、萘、菲、芘及其前驅(qū)物C2H2和C3H3形成的影響規(guī)律。選取甲醇的摻混比為30%，反射激波面后的溫度為1 200 K，考慮到柴油機(jī)總體上是富氧燃燒，但缸內(nèi)局部缺氧，過(guò)量空氣系數(shù)分別取0.8，1.0和1.2。

由圖6a可以看出，隨著過(guò)量空氣系數(shù)的增加，生成的芳香烴明顯減少。芳香烴各組分達(dá)到的最大濃度從大到小順序依次為苯、萘、菲、芘。當(dāng)過(guò)量空氣系數(shù)從0.8提高到1.2時(shí)，苯、萘、菲、芘的生成量分別下降約40%，52%，60%，47%。這是由于萘主要通過(guò)苯基的脫氫加乙炔反應(yīng)形成，其形成過(guò)程依賴于苯，因此萘的摩爾分?jǐn)?shù)小于苯，菲和芘分別通過(guò)萘基和菲基的脫氫加乙炔反應(yīng)形成，其形成過(guò)程分別依賴于萘和菲，因此菲和芘的摩爾分?jǐn)?shù)較萘小。隨著過(guò)量空氣系數(shù)的提高，反應(yīng)中間產(chǎn)物H和OH自由基增加，PAHs易被氧化為芳烴基或小分子芳香烴。

C2H2和C3H3在第一個(gè)苯環(huán)的形成以及PAHs 的長(zhǎng)大過(guò)程中起著重要作用。圖6b和圖6c示出過(guò)量空氣系數(shù)對(duì)C2H2和C3H3的影響規(guī)律?？梢钥闯觯S著過(guò)量空氣系數(shù)的增加，C2H2和C3H3的摩爾分?jǐn)?shù)均降低。C2H2和C3H3均迅速升高到峰值，然后陡直下降到0，說(shuō)明在混合氣濃度較高時(shí), C2H2和C3H3產(chǎn)生后被迅速消耗掉, 轉(zhuǎn)化成為PAHs。根據(jù)文獻(xiàn)[16-18]所得結(jié)論，炭煙粒子增長(zhǎng)與C2H2等PAHs前驅(qū)體或初期的炭煙粒子前驅(qū)體物的濃度以及炭煙粒子表面積成正比。所以，增加過(guò)量空氣系數(shù)有利于降低PAHs或柴油機(jī)顆粒排放。

2.3.2 初始溫度

PAHs的形成受溫度的影響明顯，PAHs幾乎都是在溫度高于1 300 K的條件下形成的。選取甲醇摻混比例為30%，過(guò)量空氣數(shù)為1.0，初始?jí)毫?01.325 kPa，研究了1 200 K，1 250 K，1 300 K 3種不同的初始溫度對(duì)甲醇-柴油燃燒過(guò)程中PAHs及其前驅(qū)體C2H2和C3H3摩爾分?jǐn)?shù)的影響。

圖7a示出激波管燃燒條件下反射激波初始溫度對(duì)芳香烴形成過(guò)程的影響?？梢钥闯觯S著初始溫度的升高，PAHs各組分苯、萘、菲、芘的摩爾分?jǐn)?shù)均有所增加，其中，菲的增加幅度最大，約為83%。圖7b和圖7c示出反射激波初始溫度對(duì)芳香烴前驅(qū)體C2H2和C3H3形成過(guò)程的影響?？梢钥闯?，隨著初始溫度的提高，C2H2和C3H3的摩爾分?jǐn)?shù)均升高。當(dāng)初始溫度從1 200 K提高到1 300 K時(shí)，C2H2和C3H3的摩爾分?jǐn)?shù)峰值分別升高約18%，47%。這主要是由于隨初始反應(yīng)溫度的升高空氣密度降低，空燃比降低，柴油-甲醇混合燃料的燃燒不完全程度增加，PAHs的摩爾分?jǐn)?shù)峰值升高。

2.3.3 初始?jí)毫?/p>

燃燒壓力對(duì)PAHs的形成有一定的影響，選取甲醇摻混比例為30%，過(guò)量空氣數(shù)為1.0，反射激波面后的溫度為1 200 K，研究了151.978 kPa，202.650 kPa，253.312 kPa 3種不同初始?jí)毫?duì)甲醇-柴油燃燒過(guò)程中PAHs及其前驅(qū)體C2H2和C3H3摩爾分?jǐn)?shù)的影響。

圖8a示出激波管燃燒條件下，反射激波初始?jí)毫?duì)芳香烴形成過(guò)程的影響。可以看出，隨著初始?jí)毫Φ脑黾樱琍AHs各組分苯、萘、菲、芘的摩爾分?jǐn)?shù)均有所降低。圖8b和圖8c示出反射激波初始?jí)毫?duì)芳香烴前驅(qū)體C2H2和C3H3形成過(guò)程的影響?？煽闯?，隨著初始?jí)毫Φ奶岣?，C2H2和C3H3的摩爾分?jǐn)?shù)均降低。這主要是由于較高的初始?jí)毫υ黾恿丝諝饬?，提高了空氣密度和氧濃度，燃料的滯燃期縮短，最高燃燒溫度降低，使得在燃燒過(guò)程中可以部分避開(kāi)炭煙生成區(qū)域，從而使PAHs生成量降低。

3 結(jié)論

建立了一個(gè)包含PAHs生成反應(yīng)的甲醇-柴油化學(xué)動(dòng)力學(xué)模型，該模型能準(zhǔn)確預(yù)測(cè)甲醇-柴油燃燒過(guò)程中的反應(yīng)溫度，甲醇摩爾分?jǐn)?shù)，反應(yīng)中間產(chǎn)物CO，CO2，O2濃度隨時(shí)間的變化規(guī)律和著火延遲。

a) 摻混H2可以提高火焰的傳播速度，加速缸內(nèi)已有炭煙的后燃氧化，減少苯、萘、菲、芘的生成量，降低炭煙及其前驅(qū)體PAHs排放；摻混甲烷燃燒可以增加預(yù)混燃燒量，由于甲醇中含有充足的氧，有助于炭煙的進(jìn)一步氧化，可以有效降低甲醇-柴油燃燒過(guò)程中PAHs生成量；

b) 甲醇-柴油燃燒過(guò)程中，PAHs各組分濃度的大小依次為苯、萘、菲、芘；提高過(guò)量空氣系數(shù)可以增加反應(yīng)中間產(chǎn)物H和OH自由基的數(shù)量，降低芳香烴各組分的濃度；降低反應(yīng)的初始溫度,提高反應(yīng)的初始?jí)毫?，使得燃燒化學(xué)反應(yīng)始點(diǎn)提前，有利于降低PAHs的濃度。

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[編輯: 李建新]

Numerical Simulation of Reducing Methanol-diesel PAHs through Fuel Modification and Intake Pretreatment

ZHAO Yang1， WANG Zhong1， LIU Shuai1， LI Ming-di1， XU Guang-ju2

(1. School of Automobile and Traffic Engineering， Jiangsu University， Zhenjiang 212013， China；2. Deparment of Automobile Engineering， Changshu Institute of Technology， Changshu 215500， China)

Based on the numerical model of methanol-diesel PAHs composed of 228 composition and 1 584 elementary reactions, the influences of fuel modification scheme, air dilution ratio, excess air coefficient, initial temperature and pressure on methanol-diesel PAHs were studied. The results show that the model can predict the reaction temperature of methanol-diesel combustion, the mole fraction of methanol，CO，CO2and O2concentration variation with time and the ignition delay time accurately. Through the intake pretreatment, the air dilution factor can be decreased so as to reduce PAH formation effectively during the methanol-diesel combustion. Taking hydrogen and methane as fuel additive, the fuel modification is realized so as to improve the air-fuel mixing, increase the flame temperature and adiabatic combustion velocity and facilitate the oxidation and decomposition of PAHs. Increasing the excess air coefficient can increase the quantity of H and OH radicals intermediate products and decrease the concentration of each component for PAHs. The increase of initial reaction temperature and the decrease of initial reaction pressure advance the starting point of chemical reaction, which decrease the concentration of PAHs.

methanol； diesel； PAHs； fuel modification； intake pretreatment； simulation

2014-03-06;

2014-09-05

國(guó)家自然科學(xué)基金(51376083)；江蘇省高校自然科學(xué)基金(10KJA470009，13KJA470001)；江蘇省2013年度普通高校研究生科研創(chuàng)新計(jì)劃項(xiàng)目(CXZZ13-0672)；2011年江蘇高校優(yōu)勢(shì)學(xué)科建設(shè)工程資助項(xiàng)目(PAPD)

趙 洋(1988—)，男，博士，主要從事內(nèi)燃機(jī)代用燃料研究；zhaoyangujs@163.com。

10.3969/j.issn.1001-2222.2014.06.001

TK411.51

B

1001-2222(2014)06-0001-07