王榮山，徐超亮，*，黃 平，劉向兵，任 愛，陳 駿，李承亮

(1.蘇州熱工研究院有限公司，江蘇 蘇州 215004；2.深圳中廣核工程設(shè)計(jì)有限公司，廣東 深圳 518124)

反應(yīng)堆壓力容器(RPV)具有密封放射性、防止裂變產(chǎn)物逸出的功能，是壓水堆核電站壽期內(nèi)不可更換的大型部件，直接影響核電站的安全性與經(jīng)濟(jì)性。RPV在服役期間受快中子(E>1 MeV)輻照的影響，將引起RPV鋼的微觀結(jié)構(gòu)改變，最終導(dǎo)致RPV鋼的輻照脆化。輻照脆化將導(dǎo)致在役RPV鋼的低應(yīng)力破斷，直接威脅核電站安全運(yùn)營(yíng)。

雖然采用輻照監(jiān)督試樣進(jìn)行沖擊實(shí)驗(yàn)可直接得到RPV鋼的ΔRTNDT(參考零塑性轉(zhuǎn)變溫度增量)，但無(wú)法連續(xù)評(píng)定RPV鋼的輻照脆化程度，也無(wú)法對(duì)輻照脆化趨勢(shì)進(jìn)行預(yù)測(cè)。因此，在已有商用堆與試驗(yàn)堆輻照監(jiān)督數(shù)據(jù)和輻照損傷機(jī)理研究的基礎(chǔ)上，發(fā)展RPV鋼ΔRTNDT的預(yù)測(cè)模型有現(xiàn)實(shí)的工程應(yīng)用需求。而目前還沒有針對(duì)國(guó)產(chǎn)RPV鋼的輻照脆化預(yù)測(cè)模型，在評(píng)估RPV鋼輻照脆化狀態(tài)時(shí)，仍處于借鑒國(guó)外預(yù)測(cè)模型的階段。

目前，國(guó)際上有多種模型用來(lái)預(yù)測(cè)RPV鋼ΔRTNDT隨中子注量的變化。國(guó)外預(yù)測(cè)模型主要是基于早期核電站RPV鋼的輻照監(jiān)督數(shù)據(jù)擬合獲得，其中包括大量高Cu RPV鋼的數(shù)據(jù)，所以這些模型不能滿足我國(guó)在建核電站國(guó)產(chǎn)低Cu RPV鋼的輻照脆化預(yù)測(cè)評(píng)估。早期輻照監(jiān)督數(shù)據(jù)對(duì)應(yīng)的核電站運(yùn)行時(shí)間相對(duì)較短，注量范圍較小，而隨著核電技術(shù)的進(jìn)一步發(fā)展，核電站長(zhǎng)壽期安全運(yùn)行成為核電站運(yùn)行的新要求。我國(guó)核電站也在往長(zhǎng)壽期安全運(yùn)行發(fā)展，因此注量必然隨運(yùn)行時(shí)間的增加而升高，超過(guò)早期預(yù)測(cè)模型的適用范圍，這使得早期預(yù)測(cè)模型的使用受到限制。因此，為適應(yīng)新的核電站運(yùn)行環(huán)境，確保核電站的安全性與可靠性，需建立更準(zhǔn)確的預(yù)測(cè)模型。

1 已有的輻照脆化預(yù)測(cè)模型及其局限性

1.1 已有RPV鋼的輻照脆化預(yù)測(cè)模型

為預(yù)測(cè)RPV鋼的輻照脆化效應(yīng)，各種規(guī)范從大量輻照監(jiān)督數(shù)據(jù)中擬合出了不同的ΔRTNDT預(yù)測(cè)模型，包括美國(guó)RG1.99(Rev.2)[1]、法國(guó)FIS與FIM[2]、日本的JEAC 4201[3]等。這些模型通常是利用大量輻照監(jiān)督數(shù)據(jù)，以影響輻照脆化的合金元素(Cu、Ni、P等)和輻照條件(中子注量、輻照溫度等)為參量，使用統(tǒng)計(jì)分析方法對(duì)輻照監(jiān)督數(shù)據(jù)進(jìn)行歸一化處理，通過(guò)擬合相關(guān)系數(shù)后建立的半經(jīng)驗(yàn)化模型，稱之為參數(shù)化預(yù)測(cè)模型[4]。參數(shù)化預(yù)測(cè)模型中合金元素含量和輻照條件對(duì)輻照脆化有直接影響，但不能反映微觀結(jié)構(gòu)與材料性能之間的關(guān)系，而微觀結(jié)構(gòu)決定著材料的輻照脆性。因此，更科學(xué)的模型應(yīng)是與輻照后材料微觀結(jié)構(gòu)相關(guān)的結(jié)構(gòu)化模型。

結(jié)構(gòu)化模型從輻照脆化機(jī)理方面預(yù)測(cè)RPV鋼的輻照脆化性能，以各種缺陷的尺寸和密度等為參量，這涉及描述基體缺陷(點(diǎn)缺陷、位錯(cuò)、位錯(cuò)環(huán)等)的尺寸、數(shù)密度，伯格斯矢量，析出相的尺寸、數(shù)密度、范圍等。日本的JEAC 4201(2007版)[5]和Roger[6]給出的理論模型均屬于結(jié)構(gòu)化模型。結(jié)構(gòu)化模型建立在材料微觀結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)之上，對(duì)材料微觀結(jié)構(gòu)的認(rèn)識(shí)成為發(fā)展結(jié)構(gòu)化模型的制約，目前難以進(jìn)行實(shí)際工程應(yīng)用。伴隨著小角中子散射、正電子湮滅和三維原子探針等先進(jìn)技術(shù)的應(yīng)用和對(duì)材料微觀結(jié)構(gòu)認(rèn)識(shí)水平的不斷提高，會(huì)有更多的方法量化微觀結(jié)構(gòu)的變化，這將導(dǎo)致結(jié)構(gòu)化模型的不斷發(fā)展。

1.2 已有參數(shù)化預(yù)測(cè)模型的局限性

圖1 國(guó)外預(yù)測(cè)模型計(jì)算結(jié)果與輻照監(jiān)督數(shù)據(jù)比較

為驗(yàn)證早期模型對(duì)低Cu RPV鋼的輻照脆化趨勢(shì)預(yù)測(cè)的可行性，通過(guò)國(guó)外已有參數(shù)化預(yù)測(cè)模型計(jì)算低Cu(w(Cu)≈0.06%)RPV鋼的輻照脆化趨勢(shì)，并把計(jì)算結(jié)果與輻照監(jiān)督數(shù)據(jù)進(jìn)行比較，結(jié)果如圖1所示。由圖1可看出，對(duì)于低Cu含量的RPV鋼，RG1.99(Rev.2)、FIM及JEAC 4201計(jì)算出的ΔRTNDT-注量關(guān)系曲線不能很好地與輻照監(jiān)督數(shù)據(jù)吻合，預(yù)測(cè)結(jié)果明顯低于低Cu RPV鋼的脆化趨勢(shì)，特別是在高中子注量條件下，輻照監(jiān)督值與預(yù)測(cè)模型的預(yù)測(cè)值偏差較大。FIS是對(duì)大量輻照監(jiān)督數(shù)據(jù)上限值的擬合，雖然能包絡(luò)RPV鋼的監(jiān)督數(shù)據(jù)，但明顯高于RPV鋼的監(jiān)督數(shù)據(jù)，安全裕度較大，過(guò)于保守，將使后期的壓力-溫度運(yùn)行限制曲線運(yùn)行窗口變窄，影響啟停堆參數(shù)的選擇。因此，利用上述國(guó)外模型對(duì)我國(guó)RPV鋼的輻照脆化趨勢(shì)進(jìn)行預(yù)測(cè)存在一定缺陷，預(yù)測(cè)結(jié)果并不準(zhǔn)確。為準(zhǔn)確評(píng)估我國(guó)核電站國(guó)產(chǎn)低Cu RPV鋼的輻照脆化，為核電站安全運(yùn)行提供評(píng)估手段與依據(jù)，需發(fā)展適合于低Cu RPV鋼的輻照脆化預(yù)測(cè)模型。

2 輻照脆化預(yù)測(cè)模型PMIE-2012

2.1 PMIE-2012的建立

參數(shù)化預(yù)測(cè)模型通常是輻照脆化損傷程度與輻照環(huán)境(中子注量、注量率、輻照溫度)和化學(xué)成分(Cu、Ni、Mn、P、Si等)之間的函數(shù)關(guān)系。國(guó)際上建立輻照脆化模型的基本方法主要有兩種：一種直接從輻照監(jiān)督數(shù)據(jù)入手，根據(jù)影響輻照脆化因素作用程度的強(qiáng)弱，逐項(xiàng)加入到預(yù)測(cè)模型中，通過(guò)計(jì)算機(jī)反復(fù)迭代后形成，這種方法被歐美等核電發(fā)達(dá)國(guó)家采用；另一種方法首先選定基本的擬合函數(shù)，將候選函數(shù)進(jìn)行合理組合，直接通過(guò)擬合監(jiān)督數(shù)據(jù)擬合出相關(guān)系數(shù)，此種方法被俄羅斯采用。

為精確預(yù)測(cè)RPV鋼的輻照脆化，本工作結(jié)合以上兩種方法，在現(xiàn)有國(guó)外預(yù)測(cè)模型的基礎(chǔ)上，利用輻照監(jiān)督數(shù)據(jù)建立新的預(yù)測(cè)模型。預(yù)測(cè)模型的建立過(guò)程是：首先選定國(guó)外最新RPV鋼的輻照脆化預(yù)測(cè)模型，在深層次理解該模型建立過(guò)程的基礎(chǔ)上，對(duì)該模型忽略的影響因素進(jìn)行添加，并通過(guò)RPV鋼的輻照監(jiān)督數(shù)據(jù)對(duì)相關(guān)系數(shù)進(jìn)行逐步修正，最終形成RPV鋼的輻照脆化預(yù)測(cè)模型；隨后利用數(shù)學(xué)理論進(jìn)行數(shù)值擬合，以標(biāo)準(zhǔn)偏差為擬合準(zhǔn)確性的參考，修正擬合公式，直至標(biāo)準(zhǔn)偏差在可接受的范圍內(nèi)。

預(yù)測(cè)模型反映的是數(shù)據(jù)庫(kù)內(nèi)數(shù)據(jù)的變化規(guī)律，輻照監(jiān)督數(shù)據(jù)在很大程度上決定著預(yù)測(cè)模型的可靠性。因此，收集了美國(guó)核管會(huì)開發(fā)的RVID數(shù)據(jù)庫(kù)[7-8]與ASTM會(huì)議論文集中公布的輻照監(jiān)督數(shù)據(jù)和部分國(guó)產(chǎn)RPV鋼的輻照監(jiān)督數(shù)據(jù)，這些數(shù)據(jù)信息涉及材料種類、化學(xué)成分(包括C、P、Si、Ni、Cr、Mo、Cu等)、中子注量、注量率、輻照溫度、ΔRTNDT等，成為建立與評(píng)估輻照脆化預(yù)測(cè)模型的基礎(chǔ)。

WR-C(5)是美國(guó)核管會(huì)提出的預(yù)測(cè)模型[9]，該模型以RPV鋼的輻照損傷機(jī)理為基礎(chǔ)，考慮RPV在服役過(guò)程中穩(wěn)定基體缺陷和富Cu析出相的作用，具有完善的物理基礎(chǔ)，且有長(zhǎng)壽期預(yù)測(cè)和低Cu RPV鋼預(yù)測(cè)準(zhǔn)確性高的特點(diǎn)。因此，本輻照脆化預(yù)測(cè)模型PMIE-2012以WR-C(5)為基礎(chǔ)進(jìn)行修正，加入被忽略的后期激增相Si對(duì)輻照脆化的貢獻(xiàn)，對(duì)中子注量相關(guān)項(xiàng)、Cu相關(guān)項(xiàng)、Ni相關(guān)項(xiàng)和Si相關(guān)項(xiàng)等參數(shù)進(jìn)行修正，得到針對(duì)RPV母材的輻照脆化預(yù)測(cè)模型PMIE-2012。PMIE-2012的基本形式為：

0)1.041 2·max(min((lnΦ-ln(1.67×1017))·

其中：w為元素的質(zhì)量含量；Φ為快中子注量，cm-2；T為輻照溫度，℃。

2.2 PMIE-2012的可靠性評(píng)估

圖2為PMIE-2012在不同中子輻照注量區(qū)間內(nèi)σ(σ為預(yù)測(cè)模型計(jì)算值與輻照監(jiān)督數(shù)據(jù)的差值)的標(biāo)準(zhǔn)差δ與注量的關(guān)系。其中，中子輻照注量區(qū)間的不一致是由輻照監(jiān)督數(shù)據(jù)的分布決定的。由圖2可知，在不同注量區(qū)間，δ的波動(dòng)范圍為8～13 ℃，δ在低注量區(qū)與高注量區(qū)無(wú)顯著差異，與中子輻照注量無(wú)明顯關(guān)聯(lián)性，表明PMIE-2012不僅適用于低中子注量范圍的ΔRTNDT預(yù)測(cè)，且適用于高中子注量范圍。

圖2 PMIE-2012標(biāo)準(zhǔn)差與注量的關(guān)系

輻照脆化對(duì)中子輻照注量和Cu元素含量非常敏感，因此對(duì)σ與中子輻照注量和Cu含量的關(guān)系進(jìn)行分析(圖3)。從圖3可見，σ與中子輻照注量和Cu含量無(wú)明顯關(guān)系，表明PMIE-2012的準(zhǔn)確性與中子注量和Cu含量無(wú)明顯關(guān)聯(lián)性。因此，PMIE-2012具有適用中子注量范圍廣(5×1017～1020cm-2)且適用于高Cu(w(Cu)>0.08%)和低Cu(w(Cu)≤0.08%)RPV鋼的特點(diǎn)。

圖3 中子輻照注量和Cu含量與σ的關(guān)系

為評(píng)定PMIE-2012的可靠性，需進(jìn)一步分析δ。經(jīng)計(jì)算，PMIE-2012的δ為12.0 ℃，略小于RG1.99(Rev.2)與NUREG/CR-6551的δ(分別為14.8 ℃和12.8 ℃)，與RG1.99(Rev.3)的δ(11.9 ℃)基本相同[10]，表明PMIE-2012的準(zhǔn)確性與國(guó)外預(yù)測(cè)模型處于同一水平。圖4示出PMIE-2012預(yù)測(cè)值ΔRTNDT,Cal與輻照監(jiān)督數(shù)據(jù)ΔRTNDT,ISP的分布。從圖4可見，ΔRTNDT,Cal與ΔRTNDT,ISP具有較好的一致性，數(shù)據(jù)點(diǎn)均基本處于PMIE-2012的兩倍標(biāo)準(zhǔn)差以內(nèi)，表明PMIE-2012對(duì)RPV鋼的輻照脆化趨勢(shì)預(yù)測(cè)具有較高的準(zhǔn)確性和可靠性。

圖4 ΔRTNDT,Cal與ΔRTNDT,ISP的比較

利用PMIE-2012和國(guó)外模型計(jì)算出的ΔRTNDT-注量曲線與國(guó)內(nèi)外低Cu RPV鋼的輻照監(jiān)督數(shù)據(jù)進(jìn)行比較，結(jié)果示于圖5。由圖5可見：在Φ≤2×1019cm-2范圍內(nèi)，PMIE-2012的預(yù)測(cè)結(jié)果與RG1.99(Rev.3)的基本一致，但略小于RG1.99(Rev.2)與JEAC 4201；在Φ>2×1019cm-2范圍，PMIE-2012的預(yù)測(cè)結(jié)果與RG1.99(Rev.3)相近(略高)，但高于RG1.99(Rev.2)與JEAC 4201；隨著中子注量的增加，PMIE-2012與JECA 4201和RG1.99(Rev. 2)的預(yù)測(cè)趨勢(shì)偏差增大，且未表現(xiàn)出明顯的飽和趨勢(shì)。PMIE-2012的預(yù)測(cè)結(jié)果與RPV鋼的輻照監(jiān)督數(shù)據(jù)符合較好，預(yù)測(cè)曲線基本分布在國(guó)產(chǎn)低Cu RPV鋼的輻照監(jiān)督數(shù)據(jù)附近。

圖5 模型計(jì)算結(jié)果與輻照監(jiān)督數(shù)據(jù)比較

由于RG1.99(Rev.2)、JECA 4201等輻照脆化預(yù)測(cè)模型在建立過(guò)程中是利用早期高Cu RPV鋼的輻照監(jiān)督數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合的，對(duì)低Cu RPV鋼輻照脆化未考慮Cu以外其他元素的沉淀析出，明顯低估了非Cu原子析出沉淀相的硬化效應(yīng)[11]，導(dǎo)致早期預(yù)測(cè)模型對(duì)低Cu RPV鋼的輻照脆化預(yù)測(cè)偏差較大。另外，最近的研究表明[12-15]，在核電站設(shè)計(jì)壽期末，低Cu RPV鋼經(jīng)快中子長(zhǎng)期輻照會(huì)出現(xiàn)富Mn、Ni、Si團(tuán)簇，這些后期出現(xiàn)的富Mn、Ni、Si團(tuán)簇被稱為后期激增相(LBP)。LBP一旦形成，將快速生長(zhǎng)至大體積分?jǐn)?shù)，嚴(yán)重影響RPV的安全運(yùn)行和服役壽命。由于早期預(yù)測(cè)模型的建立過(guò)程中并未充分考慮LBP Mn-Si團(tuán)簇對(duì)輻照脆化的影響，導(dǎo)致在高中子注量范圍內(nèi)，RG1.99(Rev.2)和JECA 4201的預(yù)測(cè)結(jié)果與輻照監(jiān)督數(shù)據(jù)的吻合性較差，而PMIE-2012充分考慮了LBP的作用，使PMIE-2012的預(yù)測(cè)結(jié)果在高中子注量范圍內(nèi)與輻照監(jiān)督數(shù)據(jù)符合較好，因此，PMIE-2012能準(zhǔn)確反映出RPV鋼的輻照脆化趨勢(shì)。

3 結(jié)論

RPV鋼的輻照脆化預(yù)測(cè)評(píng)估對(duì)保證核反應(yīng)堆安全性與經(jīng)濟(jì)性具有重要意義。通過(guò)深入分析國(guó)外已有RPV鋼的輻照脆化預(yù)測(cè)模型，揭示了已有參數(shù)化預(yù)測(cè)模型的不足，并建立了輻照脆化預(yù)測(cè)模型PMIE-2012，利用輻照監(jiān)督數(shù)據(jù)對(duì)PMIE-2012進(jìn)行驗(yàn)證。結(jié)果表明，PMIE-2012適用中子注量范圍廣，且適用于高Cu和低Cu RPV鋼，其標(biāo)準(zhǔn)差與國(guó)際權(quán)威預(yù)測(cè)模型接近，對(duì)RPV鋼的輻照脆化趨勢(shì)預(yù)測(cè)具有較高的準(zhǔn)確性和可靠性。

感謝中國(guó)原子能科學(xué)研究院佟振峰副研究員在輻照脆化預(yù)測(cè)模型建立過(guò)程中給予的指導(dǎo)。

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