包 敏，王群書

(西北核技術(shù)研究所，陜西 西安 710024)

钚是重要的核武器裂變材料，武器級钚中含有約93.5%的239Pu[1]。239Pu的半衰期約為24 110 a，發(fā)射約5 MeV的α粒子，進入人體后主要沉積于肺部和骨骼，生物半排期長，當(dāng)通過食入和吸入途徑攝入體內(nèi)時會造成嚴(yán)重的內(nèi)照射，屬于極毒性放射性核素，因此它是核環(huán)境安全評價的重點關(guān)注核素之一。在地下核試驗過程中，爆炸釋放的能量熔融了裝置和部分圍巖介質(zhì)，在冷凝過程中形成熔巖玻璃體，核試驗殘留的239Pu中約98%包裹在熔巖玻璃體中[1]，熔巖玻璃體的溶解速度非常緩慢，因此239Pu在短時間內(nèi)不會對附近環(huán)境產(chǎn)生影響。但239Pu的半衰期很長，熔巖玻璃體緩慢釋放出的239Pu會隨地下水流動而逐漸發(fā)生遷移，有可能污染鄰近地區(qū)的地下水源。因此需研究熔巖玻璃體內(nèi)239Pu在地下水中的遷移狀況，分析影響其遷移速度的關(guān)鍵因素。

本文針對內(nèi)華達核試驗場帕休特臺地一次代號為CHESHIRE的地下核試驗，計算239Pu從熔巖玻璃體的溶解釋放率，分析239Pu在地下水中的存在形態(tài)，采用地下水與溶質(zhì)運移軟件FEFLOW模擬239Pu在地下水中的遷移狀況，分析模型中影響239Pu遷移的主要因素。

1 數(shù)學(xué)模型

CHESHIRE的爆炸威力為200～500 kt，試驗后形成半徑約80 m的爆炸空腔，產(chǎn)生約3.5×105t的熔巖玻璃體，殘留核素239Pu約9.4×1012Bq[2]。熔巖玻璃體密度約為2.5 g/cm3，孔隙度為20%，熔巖玻璃體區(qū)域的體積為1.75×105m3。熔巖玻璃體沉積在核試驗爆炸空腔的底部，形狀近似為球冠，球冠體積V與球冠高度之間的關(guān)系式為：

V=πRh2-1/3πh3

(1)

式中：R為球半徑，m；h為球冠高度，m，由熔巖玻璃體體積計算得h=28.1 m。模型中采用等體積圓柱體近似描述熔巖玻璃體的形狀，圓柱體的半徑為44.5 m、高為28.1 m。CHESHIRE爆心處于流紋巖裂隙介質(zhì)中，位于地下水線之下542 m。近場巖石的滲透性能存在異質(zhì)性，近似以巖層的平均滲透率建立均質(zhì)模型。模型采用直角坐標(biāo)系，以熔巖玻璃體中心為坐標(biāo)原點，x軸沿地下水流方向，z軸垂直向上，模型空間為-500 m≤x≤1 500 m、-1 000 m≤y≤1 000 m、-100 m≤z≤100 m的飽和含水層，如圖1所示。

圖1 模型示意圖

1.1 熔巖玻璃體溶解模型

熔巖玻璃體在地下水的侵蝕作用下發(fā)生溶解反應(yīng)，釋放出239Pu。將熔巖玻璃體簡化為大量全等的玻璃體小球，在溶解和放射性衰變兩個因素的共同作用下，t時刻239Pu的溶解釋放率[3]由式(2)表示：

(2)

式中：G(t)為t時刻239Pu的釋放率，Bq/(m3·d)；A0為熔巖玻璃體中239Pu的初始活度濃度，Bq/m3，據(jù)文獻[2]，內(nèi)華達的帕休特臺地平均每次地下核試驗產(chǎn)生9.40×1012Bq的239Pu，設(shè)全部均勻沉積在熔巖玻璃體中，計算得A0為5.37×107Bq/m3；L為熔巖玻璃體的溶解速度，g/(m2·d)，L受環(huán)境因素影響，與溫度、玻璃組分、溶液pH值和飽和度均有關(guān)系，文獻[2]認(rèn)為在25 ℃、pH=8.3、與β方石英達到溶解平衡的環(huán)境下，流紋巖玻璃的溶解速度為6.693×10-10g/(m2·s)，即5.78×10-5g/(m2·d)；ρ為熔巖玻璃體小球的密度，ρ=2.5×106g/m3；r0為熔巖玻璃體小球的初始半徑，反映了熔巖玻璃體的反應(yīng)性比表面積，核爆炸產(chǎn)生的揮發(fā)性物質(zhì)在熔巖玻璃體的產(chǎn)生過程中形成氣泡，使熔巖玻璃體的反應(yīng)性比表面積大于高放廢物玻璃固化體，文獻[2]以0.001 m2/g作為熔巖玻璃體的反應(yīng)性比表面積，轉(zhuǎn)換為玻璃小球的初始半徑為1.2×10-3m；λ為239Pu的衰變常量，λ=7.871 2×10-8d-1。將以上參數(shù)代入式(2)，計算239Pu釋放率，結(jié)果示于圖2。

圖2 熔巖玻璃體239Pu的釋放率

從圖2可看出，239Pu的最高釋放率為3.1 Bq/(m3·d)，相當(dāng)于熔巖玻璃體區(qū)域的總釋放率為5.43×105Bq/d。CHESHIRE近場巖層的平均地下水滲流速度為0.003 m/d[2]，流經(jīng)熔巖玻璃體的地下水流量約為7.5 m3/d，假設(shè)釋放出的239Pu完全溶解于地下水，地下水中239Pu的活度濃度將為72.4 Bq/L，約為1.32×10-10mol/L，實驗[4]測得Pu(Ⅴ)在內(nèi)華達地下水中的溶解度約為10-8mol/L，可見熔巖玻璃體溶解釋放出的239Pu在地下水中形成化合物的活度濃度遠(yuǎn)小于239Pu在地下水的溶解度，不會形成239Pu沉淀。

1.2 钚在地下水中的存在形態(tài)

(3)

式中：cs為钚的固相活度濃度，Bq/g；c為钚的液相活度濃度，Bq/mL；Kd為分配系數(shù)，mL/g。

在內(nèi)華達地下水中針對粒度為75～500 μm的巖石微粒進行钚的吸附性實驗，實驗結(jié)果表明Kd>500 mL/g[4]。內(nèi)華達核試驗場的地下水中存在大量天然膠體微粒，主要礦物成分是黏土、沸石和方石英。地下水取樣監(jiān)測結(jié)果表明，钚離子主要吸附在粒度50 nm～1μm的膠體上[4]，這種粒度的膠體較以上吸附實驗所使用的固體微粒的粒度更小，因而表面積更大，對钚離子的吸附能力更強，因而Kd會更大。實驗研究表明，在內(nèi)華達地下水環(huán)境下，钚離子與膠體結(jié)合緊密，在約1 a的實驗時間內(nèi)吸附過程是不可逆的[4]。

CHESHIRE附近地下水中膠體吸附性點位的濃度約為10-9mol/L[5]，而吸附于膠體上239Pu的濃度為10-13mol/L[4]，可見地下水中膠體吸附性點位的數(shù)量遠(yuǎn)高于239Pu，可近似認(rèn)為239Pu吸附于膠體是一不可逆的過程，將吸附了239Pu的膠體視為一種可自由遷移的溶質(zhì)。

本文將熔巖玻璃體溶解釋放的239Pu分為兩種化學(xué)形態(tài)：溶解態(tài)239Pu和膠體態(tài)239Pu，分別對這兩種溶質(zhì)進行遷移模擬計算。溶解態(tài)239Pu與巖石介質(zhì)達到吸附平衡，而膠體態(tài)239Pu不受巖石介質(zhì)的吸附。設(shè)熔巖玻璃體釋放的239Pu中1%成為膠體態(tài)239Pu，其余在地下水與圍巖介質(zhì)之間達到吸附平衡。

1.3 地下水與核素運移模型

將流紋巖裂隙介質(zhì)簡化為等效孔隙介質(zhì)，飽和含水層中地下水運動方程為：

(4)

式中：H為地下水的水頭，m；K為飽和含水層的滲透系數(shù)，m/d；S0為飽和含水層的貯水率，m-1。方程中H為待求解的物理量，K和S0為模型參數(shù)。

現(xiàn)場抽水試驗測定CHESHIRE近場飽和含水層的平均滲透系數(shù)為0.30 m/d[2]；模型中將巖石介質(zhì)簡化為各向同性的均勻介質(zhì)，K取0.30 m/d。

S0表示水頭下降1個單位使單位體積飽和含水層釋放出的水體積，采用下式[6]計算：

S0=ρg(α+nβ)

(5)

式中：ρ為地下水密度，1 000 kg·m-3；g為重力加速度，9.8 m·s-2；α為巖層的壓縮系數(shù)，裂隙巖層的壓縮系數(shù)取值范圍為10-11～10-9Pa-1 [7]；n為巖石介質(zhì)的孔隙度，CHESHIRE附近的有效孔隙度近似為0.01[2]；β為地下水的壓縮系數(shù)，取值4.4×10-10Pa-1。取α為10-10Pa-1，計算得S0為1×10-6m-1。由式(4)求得H后，利用Darcy定律計算飽和含水層的地下水孔隙流速：

(6)

式中：v為地下水孔隙流速，m/d；n為飽和含水層的有效孔隙度，無量綱。取流紋巖裂隙介質(zhì)的有效孔隙度為0.01，熔巖玻璃體區(qū)域的有效孔隙度為0.2[2]。

在連續(xù)介質(zhì)中，239Pu的運移方程為：

(7)

式中：c為239Pu的液相活度濃度，Bq/m3；ρb為含水層固相介質(zhì)的密度，取2.7 g/cm3；Kd為239Pu的分配系數(shù)，是吸附于巖石介質(zhì)的239Pu活度濃度與水中239Pu活度濃度的比值，反映了巖石介質(zhì)對239Pu的吸附能力，溶解態(tài)239Pu的分配系數(shù)選用文獻[3,7]中給出的值500 mL/g，膠體態(tài)239Pu的分配系數(shù)取零；Q為239Pu源匯項，在熔巖玻璃體區(qū)是239Pu的溶解釋放率(圖2)，在模型其他區(qū)域為零；D為彌散系數(shù)，可分解為沿地下水流方向的縱向彌散系數(shù)DL和垂直地下水流方向的橫向彌散系數(shù)DT，計算公式為：

DL=αL|v|+D*

(8)

DT=αT|v|+D*

(9)

其中：αL為縱向彌散度，m；αT為橫向彌散度，m；D*為核素在地下水中的有效分子擴散系數(shù)，取1×10-9m2/s；|v|為地下水孔隙流速，m/s。αL和αT受觀測尺度影響，隨觀測尺度的增大而增大，根據(jù)59個野外場地縱向彌散度與觀測尺度之間的關(guān)系[8]，當(dāng)觀測尺度約為1 000 m時，αL取10～100 m，橫向彌散度約較縱向彌散度小一個數(shù)量級。本文取50 m和5 m作為αL和αT的參數(shù)。方程(7)中c為待求解的未知量，其余各量是模型參數(shù)。

式(4)和式(7)分別為求解未知量H和c的偏微分方程，它們反映了飽和含水層內(nèi)地下水與溶質(zhì)的運動關(guān)系，物質(zhì)運動還與初始條件和邊界條件有關(guān)，偏微分方程和初始、邊界條件一起構(gòu)成模型空間內(nèi)的定解數(shù)學(xué)問題。

模型x=-500 m和x=1 500 m邊界面與地下水流垂直，視為等水頭邊界，其中x=-500 m邊界面是新鮮地下水的入流邊界，設(shè)置為零活度濃度邊界，x=1 500 m邊界面是地下水的出流邊界，設(shè)為零活度濃度梯度邊界；CHESHIRE近場地下水的水力梯度為0.005～0.015[2]，模型中取0.01，以上兩邊界面之間的水頭差為20 m。邊界平面y=-1 000 m、y=1 000 m、z=-100 m和z=100 m設(shè)置為隔水邊界。

2 FEFLOW建模

采用FEFLOW軟件對以上239Pu遷移模型進行數(shù)值計算。FEFLOW是丹麥DHI-WASY公司的專業(yè)地下水與溶質(zhì)遷移數(shù)值計算軟件，采用有限元方法進行數(shù)值計算，軟件功能包括模型空間網(wǎng)格剖分、可視化參數(shù)輸入、有限元數(shù)值計算和模擬結(jié)果的可視化輸出。

對模型空間進行三維網(wǎng)格剖分。采用三角形網(wǎng)格在水平面上進行二維空間剖分，在熔巖玻璃體區(qū)域附近核素的活度濃度變化量大，網(wǎng)格剖分細(xì)密，網(wǎng)格尺度約為10 m；其余區(qū)域核素活度濃度變化量小，網(wǎng)格剖分粗，尺度約為50 m。共剖分為5 831個三角形網(wǎng)格，如圖3所示。

圖3 二維有限元網(wǎng)格設(shè)計

將二維網(wǎng)格擴展到三維，其中-20 m≤z≤20 m區(qū)域包含有熔巖玻璃體，由于核素活度濃度變化大，因此垂向空間剖分較密，剖分了-20、-14.1、-14、-10、-5、0、5、10、14、14.1、20 m共11個剖面，熔巖玻璃體設(shè)置在剖面-14 m到14 m之間。在-100 m≤z<-20 m和20 m

圖4 三維有限元網(wǎng)格

3 模擬結(jié)果

分別以溶解態(tài)239Pu和膠體態(tài)239Pu為溶質(zhì)，建立239Pu在CHESHIRE近場的遷移模型，運用FEFLOW可視化參數(shù)輸入模塊輸入地下水與核素運移的模型參數(shù)，模擬239Pu污染羽的發(fā)展?fàn)顩r。將模型運行10萬年，239Pu共經(jīng)歷4.15個半衰期，核素總量衰減為初始值的5.64%。在熔巖玻璃體中心剖面(z=0 m平面)上，沿著過爆心的地下水的流線，在距爆心1.3 km處設(shè)置觀測點(圖3)，記錄觀測點位置的239Pu活度濃度在不同時刻的模擬值。

3.1 溶解態(tài)239Pu模擬結(jié)果

在10萬年的模擬時間內(nèi)，觀測點的溶解態(tài)239Pu的模擬活度濃度始終小于10-15Bq/L，說明沒有溶解態(tài)239Pu能夠遷移到這里。圖5為在熔巖玻璃體中心平面(z=0 m平面)上1萬年和10萬年的溶解態(tài)239Pu的污染羽模擬結(jié)果。由圖5可見，溶解態(tài)239Pu的擴散遷移速度非常緩慢，10萬年內(nèi)沿地下水流向擴散遷移的距離不大于300 m。

模擬時間：a——1萬年；b——10萬年

3.2 膠體態(tài)239Pu模擬結(jié)果

在10萬年的模擬時間內(nèi)，觀測點膠體態(tài)239Pu的模擬活度濃度示于圖6。由圖6可見，約2 000 d后膠體態(tài)239Pu到達觀測點，在4 000～1×107d(即11～27 000 a)內(nèi)觀測點膠體態(tài)239Pu的活度濃度維持在約0.01 Bq/L，說明膠體態(tài)239Pu將以相同的活度濃度水平長期存在于核試驗爆心下游的地下水中。在1×107d后，膠體態(tài)239Pu活度濃度逐漸減弱，這主要是由熔巖玻璃體釋放239Pu的量逐漸減少所致。

在熔巖玻璃體中心平面(z=0 m平面)上，膠體態(tài)239Pu在2 000、10 000、1×106和3.65×107d的污染羽分布示于圖7。由圖7可見，膠體態(tài)239Pu的污染羽沿地下水流向下游延伸，活度濃度逐漸減弱。10 000 d 和1×106d的膠體態(tài)239Pu污染羽的活度濃度分布基本一致，爆心附近的239Pu活度濃度處在同一量級水平。

圖6 觀測點的膠體態(tài)239Pu活度濃度模擬結(jié)果

模擬時間：a——2 000 d；b——10 000 d；c——1×106 d；d——3.65×107 d

比較溶解態(tài)239Pu和膠體態(tài)239Pu的遷移模擬結(jié)果可知，溶解態(tài)239Pu不可能發(fā)生遠(yuǎn)距離遷移，而膠體態(tài)239Pu將在爆心下游形成長期恒定的239Pu活度濃度。從CHESHIRE試驗點向西約5 km、向南約1 km是內(nèi)華達帕休特臺地的另一次地下核試驗BENHAM的試驗點，在BENHAM試驗之后約30 a(即10 958 d)，在其爆心的地下水下游1.3 km處測量到239Pu的活度濃度在10-2～10-4Bq/L之間，且99%以上的239Pu以膠體態(tài)存在[4]。該觀測結(jié)果與模型中膠體態(tài)239Pu的模擬結(jié)果相符，這也間接證明模型所采用的假設(shè)是合理的。

4 參數(shù)敏感度分析

模型中影響239Pu遷移的參數(shù)包括膠體態(tài)239Pu所占份額、熔巖玻璃體的溶解速度、分配系數(shù)、巖層的滲透系數(shù)、有效孔隙度和彌散度。以觀測點239Pu活度濃度作為目標(biāo)模擬量，在固定其他參數(shù)不變的前提下1次改變1個參數(shù)的取值，分析參數(shù)值變化對目標(biāo)模擬量的影響程度，進而判斷模型參數(shù)的重要程度。

4.1 膠體態(tài)239Pu份額

熔巖玻璃體溶解釋放出239Pu，在地下水環(huán)境下可能與天然膠體微粒結(jié)合形成膠體粒子，也可能以溶解態(tài)存在。239Pu形成膠體粒子的比例與特定場址的地下水環(huán)境有關(guān)，本文分別取膠體態(tài)239Pu占熔巖玻璃體釋放量的0.001、0.01、0.1計算觀測點239Pu的活度濃度，結(jié)果示于圖8。由圖8可見，觀測點膠體態(tài)239Pu的活度濃度與熔巖玻璃體溶解產(chǎn)生239Pu膠體的份額呈正比，份額增加10倍，觀測點膠體態(tài)239Pu活度濃度增大10倍；反之份額減少10倍，觀測點膠體態(tài)239Pu活度濃度也減少10倍。

圖8 膠體態(tài)239Pu份額對觀測點膠體態(tài)239Pu活度濃度的影響

4.2 熔巖玻璃體溶解速度

熔巖玻璃體溶解速度受環(huán)境因素影響，在中性、密閉的平衡系統(tǒng)中，玻璃體溶解速度緩慢，流紋巖玻璃體在25 ℃的溶解速度下限為2.4×10-12g/(m2·s)[2]，即2.07×10-7g/(m2·d)。在酸性或堿性環(huán)境中熔巖玻璃體溶解速度加快，流紋巖玻璃在25 ℃、pH=12的堿性環(huán)境中溶解速度上限為4.4×10-8g/(m2·s)[2]，即3.80×10-3g/(m2·d)。本文分別以熔巖玻璃體的溶解速度2.07×10-7、5.78×10-5、3.80×10-3g/(m2·d)計算239Pu釋放率，模擬溶解態(tài)239Pu和膠體態(tài)239Pu遷移狀況。模擬結(jié)果表明，溶解速度對溶解態(tài)239Pu的目標(biāo)模擬量無影響，溶解態(tài)239Pu始終無法遷移到觀測點；膠體態(tài)239Pu受玻璃體溶解速度的影響較大，各溶解速度條件下觀測點的膠體態(tài)239Pu活度濃度模擬結(jié)果示于圖9。由圖9可見，高溶解速度下膠體態(tài)239Pu達到觀測點的時間早、活度濃度高，這是由于模型中熔巖玻璃體釋放出的膠體態(tài)239Pu的量多引起的。后期由于高溶解速度對應(yīng)的熔巖玻璃體239Pu釋放率減少，觀測點239Pu活度濃度也隨之降低。

圖9 熔巖玻璃體溶解速度對觀測點膠體態(tài)239Pu活度濃度的影響

4.3 滲透系數(shù)

CHESHIRE近場巖層的滲透性可劃分為高、中、低和極低巖層，對應(yīng)滲透系數(shù)分別為0.83、0.016、0.003 1、0.000 3 m/d[2]，其中高滲透巖層占37%，中滲透巖層占46%，低滲透和極低滲透巖層共占17%，平均滲透系數(shù)為0.3 m/d。分別將模型巖層的滲透系數(shù)設(shè)置為0.83 m/d和0.000 3 m/d，計算滲透系數(shù)對溶解態(tài)239Pu和膠體態(tài)239Pu遷移的影響。模擬結(jié)果表明，溶解態(tài)239Pu在巖層滲透系數(shù)設(shè)置為0.83 m/d時依然無法遷移到觀測點，說明即使爆心處在高滲透巖層，溶解態(tài)239Pu依然無法發(fā)生遠(yuǎn)距離遷移。膠體態(tài)239Pu在不同巖層滲透系數(shù)下的模擬結(jié)果示于圖10。由圖10可見，當(dāng)巖層滲透系數(shù)高時，地下水滲流速度快，膠體態(tài)239Pu遷移到觀測點需要的時間短，但由于流經(jīng)熔巖玻璃體的水流量大，對膠體態(tài)239Pu產(chǎn)生稀釋作用，降低了地下水中膠體態(tài)239Pu的活度濃度。而當(dāng)巖層滲透系數(shù)較低時，地下水滲流速度慢，膠體態(tài)239Pu到達觀測點需要較長時間，由于流經(jīng)熔巖玻璃體的地下水流量少，地下水中膠體態(tài)239Pu的活度濃度偏高。

圖10 滲透系數(shù)對觀測點膠體態(tài)239Pu活度濃度的影響

4.4 分配系數(shù)

地下水中膠體態(tài)239Pu不受巖石介質(zhì)的吸附，分配系數(shù)取0 mL/g。溶解態(tài)239Pu受巖石介質(zhì)的吸附，影響吸附作用的因素很多，包括核素在地下水中的化學(xué)形態(tài)、地下水組分、巖石礦物成分等。靜態(tài)批式法測量钚在尤卡山凝灰?guī)r介質(zhì)上的分配系數(shù)介于10～1 000 mL/g之間[2]。本文分別以10 mL/g和100 mL/g作為溶解態(tài)239Pu分配系數(shù)的可選值，分析分配系數(shù)對溶解態(tài)239Pu遷移的影響程度。計算結(jié)果示于圖11。由圖11可見，分配系數(shù)影響觀測點溶解態(tài)239Pu的到達時間和活度濃度峰值，當(dāng)分配系數(shù)取100 mL/g時，在10萬年內(nèi)觀測點溶解態(tài)239Pu模擬活度濃度始終小于10-6Bq/L；當(dāng)分配系數(shù)取10 mL/g時，觀測點溶解態(tài)239Pu活度濃度在1.5×107d時達到峰值0.1 Bq/L。可見，巖石介質(zhì)對239Pu的吸附作用能強烈阻滯溶解態(tài)239Pu發(fā)生遷移，當(dāng)溶解態(tài)239Pu的分配系數(shù)大于10 mL/g后將不可能發(fā)生公里距離以上的遷移。

圖11 分配系數(shù)對溶解態(tài)239Pu遷移的影響

4.5 有效孔隙度

有效孔隙度反映了巖層內(nèi)連通導(dǎo)水的孔隙占巖石總體積的比例。CHESHIRE近場示蹤試驗測得的有效孔隙度為0.008～0.023[2]。本文取有效孔隙度為0.008、0.023和0.01，計算溶解態(tài)239Pu和膠體態(tài)239Pu在觀測點的活度濃度。計算結(jié)果表明，無論有效孔隙度取何值，溶解態(tài)239Pu均無法遷移到觀測點。膠體態(tài)239Pu在觀測點的活度濃度模擬結(jié)果示于圖12。由圖12可見，有效孔隙度越大，膠體態(tài)239Pu達到觀測點的時間越晚。這是因為在地下水滲流速度固定的前提下，有效孔隙度增大導(dǎo)致孔隙地下水流速變慢，使得膠體態(tài)239Pu的遷移速度變慢，但流經(jīng)熔巖玻璃體的地下水流量未發(fā)生變化，所以觀測點膠體態(tài)239Pu活度濃度不受影響。

4.6 彌散度

當(dāng)觀測尺度約為1 000 m時，縱向彌散度的取值介于10～100 m之間[8]。分別取縱向彌散度為10、50和100 m，橫向彌散度取對應(yīng)縱向彌散度的10%，計算溶解態(tài)239Pu和膠體態(tài)239Pu在觀測點的活度濃度。模擬結(jié)果表明，無論彌散度取何值，溶解態(tài)239Pu均無法遷移到觀測點位置。膠體態(tài)239Pu活度濃度模擬結(jié)果示于圖13。由圖13可見，彌散度越大，膠體態(tài)239Pu到達觀測點的時間越早。高彌散度條件下膠體態(tài)239Pu的擴散空間大，導(dǎo)致彌散度高時觀測點239Pu活度濃度低于彌散度低時的情況。

圖12 有效孔隙度對觀測點膠體態(tài)239Pu活度濃度的影響

圖13 彌散度對觀測點膠體態(tài)239Pu活度濃度的影響

5 結(jié)論

對CHESHIRE近場環(huán)境條件下溶解態(tài)239Pu和膠體態(tài)239Pu的遷移模擬結(jié)果表明：溶解態(tài)239Pu受巖石介質(zhì)強烈吸附，不能發(fā)生遠(yuǎn)距離遷移，影響溶解態(tài)239Pu遷移的關(guān)鍵模型參數(shù)是分配系數(shù)，當(dāng)分配系數(shù)大于10 mL/g后即可忽略溶解態(tài)239Pu的遠(yuǎn)距離遷移。膠體態(tài)239Pu不受巖石介質(zhì)吸附，在爆心下游形成相對固定的污染暈，污染暈內(nèi)的膠體態(tài)239Pu活度濃度長時間維持在相同水平，在距爆心1.3 km處的觀測點膠體態(tài)239Pu活度濃度的模擬結(jié)果為10-2Bq/L，與內(nèi)華達核試驗場BENHAM近場觀測孔的監(jiān)測數(shù)據(jù)相符。模型中影響膠體態(tài)239Pu遷移的主要因素包括熔巖玻璃體的溶解速度、熔巖玻璃體溶解產(chǎn)生239Pu膠體的比例和巖層的滲透系數(shù)。熔巖玻璃體的溶解速度和形成膠體比例決定了爆心釋放膠體態(tài)239Pu的數(shù)量，巖層的滲透系數(shù)決定了地下水的滲流速度。模擬結(jié)果表明，只有當(dāng)239Pu形成膠體粒子后才可能發(fā)生遠(yuǎn)距離遷移，這與內(nèi)華達核試驗場的監(jiān)測數(shù)據(jù)[4-5]是一致的。

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