王昭俊，謝棟棟，唐 瑞

嚴(yán)寒地區(qū)冬季農(nóng)宅室內(nèi)燃燒污染及相關(guān)性

王昭俊，謝棟棟，唐 瑞

（哈爾濱工業(yè)大學(xué)市政環(huán)境工程學(xué)院，150090哈爾濱）

為了解嚴(yán)寒地區(qū)冬季農(nóng)宅室內(nèi)空氣污染的現(xiàn)狀，對(duì)哈爾濱附近兩個(gè)村10戶農(nóng)宅室內(nèi)污染物PM2.5、PM10、CO、CO2、SO2、NOx、TVOC和NH3進(jìn)行了現(xiàn)場(chǎng)測(cè)試，并分析了其相關(guān)性.結(jié)果表明：PM2.5、PM10、CO、CO2、SO2和NOx污染嚴(yán)重，超標(biāo)率分別為93%、75%、62%、23%、99%和64%，是室內(nèi)主要的污染物；PM10與PM2.5，PM2.5與CO之間皆顯著線性相關(guān)，SO2與CO2、NOx與SO2之間皆線性相關(guān)；通過室內(nèi)污染物間的相關(guān)性分析，提出了嚴(yán)寒地區(qū)冬季農(nóng)宅室內(nèi)空氣品質(zhì)主要檢測(cè)指標(biāo)和簡易測(cè)試方法.

室內(nèi)空氣污染物；檢測(cè)指標(biāo)；相關(guān)性；農(nóng)宅；冬季

我國農(nóng)村人口約占總?cè)丝跀?shù)的60%.幾乎所有的農(nóng)村居民以秸稈、薪柴、低質(zhì)煤等作為燃料，這些固體燃料燃燒會(huì)造成嚴(yán)重的室內(nèi)空氣污染［1-2］.在我國每年由固體燃料燃燒造成的死亡人數(shù)高達(dá)42萬［3］.因此，農(nóng)村室內(nèi)空氣污染不容忽視.

目前一些學(xué)者對(duì)我國農(nóng)宅的室內(nèi)空氣品質(zhì)進(jìn)行了研究，如Fischer等對(duì)中國北方農(nóng)村冬季室內(nèi)CO和PM10的測(cè)試結(jié)果表明，室內(nèi)CO和PM10污染嚴(yán)重［4］.劉叢林對(duì)東北地區(qū)4戶典型農(nóng)戶室內(nèi)空氣品質(zhì)的測(cè)試結(jié)果表明，冬季室內(nèi)空氣污染嚴(yán)重，PM10超標(biāo)率最高［5］.郭建斌等對(duì)農(nóng)戶室內(nèi)PM2.5、CO與SO2的相關(guān)性分析結(jié)果表明，PM2.5與CO，SO2與CO皆線性相關(guān)［6］.

由于嚴(yán)寒地區(qū)冬季農(nóng)宅主要以秸稈等為燃料燒炕和用土暖氣分散供暖，而且供暖時(shí)間長達(dá)6個(gè)月以上，農(nóng)宅室內(nèi)空氣質(zhì)量堪憂.而目前關(guān)于該地區(qū)農(nóng)宅室內(nèi)空氣品質(zhì)的研究較少.為此，本研究于2012—2013年冬季對(duì)哈爾濱市周邊地區(qū)農(nóng)宅的室內(nèi)污染物進(jìn)行了測(cè)試.

農(nóng)宅一般地處偏遠(yuǎn)地區(qū)，交通不便.由于測(cè)試參數(shù)多，顆粒物（PM10和PM2.5）測(cè)試儀器昂貴且笨重，而標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定的測(cè)試方法復(fù)雜，不適用于農(nóng)村測(cè)試.因此，亟待提出農(nóng)村住宅室內(nèi)空氣品質(zhì)測(cè)試指標(biāo)和簡易測(cè)試方法.

1 冬季農(nóng)宅室內(nèi)主要污染物及來源

我國室內(nèi)空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)［7］規(guī)定了影響室內(nèi)空氣品質(zhì)的15種室內(nèi)污染物，包括SO2、NO2、CO、CO2、NH3、O3、HCHO、苯C6H6、甲苯C7H8、二甲苯C8H10、苯并芘B（a）P、可吸入顆粒物PM10、總揮發(fā)性有機(jī)化合物TVOC、氡222Rn和菌落總數(shù).

根據(jù)室內(nèi)空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定的室內(nèi)污染物的種類，分析農(nóng)宅室內(nèi)污染物實(shí)際來源，將嚴(yán)寒地區(qū)農(nóng)宅室內(nèi)污染物以及來源和危害總結(jié)如表1所示.

表1 農(nóng)宅室內(nèi)主要污染物、來源及危害［8-11］

2 冬季農(nóng)宅室內(nèi)污染物測(cè)試結(jié)果與分析

2.1 污染物測(cè)試樣本選擇及測(cè)試儀器

于2012—2013年冬季對(duì)嚴(yán)寒地區(qū)代表性城市哈爾濱市附近兩個(gè)村10戶典型農(nóng)宅的室內(nèi)空氣污染物進(jìn)行了測(cè)試，其基本信息如表2所示.

表2 農(nóng)宅基本信息

由表2可知，大多數(shù)農(nóng)宅冬季采用火炕和土暖氣采暖，秸稈和煤是農(nóng)宅室內(nèi)主要的燃料形式.根據(jù)農(nóng)宅室內(nèi)污染物的來源及危害，選擇PM2.5、PM10、CO、CO2、SO2、NOx、TVOC和NH3作為測(cè)試參數(shù).

本次現(xiàn)場(chǎng)測(cè)試的儀器為:TSI 8532粉塵測(cè)試儀，測(cè)量參數(shù)為PM2.5和PM10；TEL7001型CO2檢測(cè)儀；GT901、MIC系列便攜式氣體檢測(cè)儀，采用電化學(xué)或PID原理，其測(cè)量范圍、分辨率等與農(nóng)宅室內(nèi)空氣污染物的特點(diǎn)相對(duì)應(yīng).測(cè)試儀器參數(shù)見表3.

表3 室內(nèi)空氣污染物測(cè)試儀器及主要參數(shù)

2.2 標(biāo)準(zhǔn)值的單位轉(zhuǎn)換

在我國室內(nèi)空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)中［7，12］，大多數(shù)污染物的含量以質(zhì)量濃度的形式表示.而現(xiàn)場(chǎng)測(cè)試采用的測(cè)試儀器大都以體積濃度ppm作為單位，因此需要進(jìn)行單位之間的轉(zhuǎn)換.表4給出了將污染物體積濃度轉(zhuǎn)換為質(zhì)量濃度的轉(zhuǎn)換系數(shù).

表4 單位轉(zhuǎn)換系數(shù)

2.3 測(cè)試結(jié)果分析與主要污染物測(cè)試指標(biāo)

由于農(nóng)民一般在臥室內(nèi)停留時(shí)間較長，且臥室面積一般為20 m2，故在臥室中央設(shè)置1個(gè)測(cè)點(diǎn)；測(cè)點(diǎn)的高度與人的呼吸區(qū)高度一致，距地面高度約為1.0 m.分別于12、1、2、3月份對(duì)10戶農(nóng)宅進(jìn)行了跟蹤測(cè)試，冬季室內(nèi)污染物的測(cè)試結(jié)果如表5所示.

表5 冬季農(nóng)宅室內(nèi)污染物測(cè)試結(jié)果

將測(cè)試結(jié)果與轉(zhuǎn)換后的污染物標(biāo)準(zhǔn)限值進(jìn)行比較，農(nóng)宅室內(nèi)污染物PM2.5、PM10、CO2、CO、SO2和NOx超標(biāo)率分別為93%、75%、62%、23%、99%和64%；超標(biāo)倍數(shù)分別為3.9、1.8、0.4、0.6、2.6和0.6.可見我國嚴(yán)寒地區(qū)農(nóng)宅室內(nèi)PM2.5、PM10、CO2、CO、SO2和NOx污染嚴(yán)重.

NH3和TVOC的平均質(zhì)量濃度均未超標(biāo)，其超標(biāo)率與其他污染物相比也較小.說明嚴(yán)寒地區(qū)冬季農(nóng)宅室內(nèi)NH3和TVOC污染較輕.

燃料燃燒是影響農(nóng)宅室內(nèi)空氣品質(zhì)的主要因素，固體燃料特別是秸稈等生物質(zhì)燃料的燃燒會(huì)釋放大量的污染物，致使PM10、PM2.5、CO2、CO、NOx和SO2污染比較嚴(yán)重.由于農(nóng)村住宅室內(nèi)裝修較少，TVOC和NH3主要來源于室外家禽、牲畜及糞便.而較低的室外溫度不利于TVOC和NH3的揮發(fā)，因而TVOC和NH3質(zhì)量濃度處于較低水平，在絕大多數(shù)樣本中均未超標(biāo).

PM2.5、PM10的平均質(zhì)量濃度分別為0.369、0.414 mg／m3.由此可見，PM2.5（粒徑小于2.5 μm）的質(zhì)量濃度占PM10（粒徑小于10 μm）的質(zhì)量濃度的比例超過89%.由于小于2.5 μm的粒子會(huì)直接進(jìn)入支氣管對(duì)人體健康影響更大，因此村鎮(zhèn)住宅內(nèi)PM2.5污染嚴(yán)重，應(yīng)引起人們足夠的重視.

綜上所述，PM2.5、PM10、CO、CO2、SO2和NOx是我國嚴(yán)寒地區(qū)農(nóng)宅室內(nèi)主要的污染物，應(yīng)作為冬季農(nóng)宅室內(nèi)污染物測(cè)試指標(biāo).

3 相關(guān)性分析

3.1 PM2.5與CO相關(guān)性分析

在嚴(yán)寒地區(qū)冬季農(nóng)宅室內(nèi)污染物的排放與燃料不完全燃燒有關(guān).PM2.5和CO質(zhì)量濃度存在較強(qiáng)的線性相關(guān)關(guān)系［5］.對(duì)室內(nèi)PM2.5與CO質(zhì)量濃度進(jìn)行線性擬合，結(jié)果如圖1所示.

由圖1可知，室內(nèi)PM2.5及CO質(zhì)量濃度的線性回歸方程可以表示為

式中:y為PM2.5質(zhì)量濃度，mg／m3；x為CO質(zhì)量濃度，mg／m3.

由R=0.70，n=40計(jì)算F=36.5，F(xiàn)≥F0.995（1，38）≈8.83［6］．可見，PM2.5與CO相關(guān)性顯著，PM2.5的質(zhì)量濃度可以通過CO的質(zhì)量濃度預(yù)測(cè)得到.

圖1 PM2.5和CO質(zhì)量濃度的線性擬合曲線

3.2 PM10與PM2.5相關(guān)性分析

將PM10與PM2.5線性擬合，結(jié)果見圖2.由圖2可知，室內(nèi)PM10及PM2.5質(zhì)量濃度的線性回歸方程為

式中:y為PM10質(zhì)量濃度，mg／m3；x為PM2.5質(zhì)量濃度，mg／m3.

圖2 PM10和PM2.5質(zhì)量濃度的線性擬合曲線

由R=0.98，n=40計(jì)算F=912，F(xiàn)≥F0.995（1，38）≈8.83.可見，PM10與PM2.5相關(guān)性非常顯著，PM10質(zhì)量濃度可以通過PM2.5質(zhì)量濃度預(yù)測(cè)得到.

3.3 SO2與CO2相關(guān)性分析

由于燃料燃燒時(shí)會(huì)同時(shí)釋放CO2、SO2等，對(duì)SO2和CO2的質(zhì)量濃度進(jìn)行線性相關(guān)性分析，結(jié)果如圖3所示.

由圖3可知，SO2與CO2質(zhì)量濃度的線性回歸方程可以表示為

式中:y為SO2質(zhì)量濃度，mg／m3；x為CO2質(zhì)量濃度，mg／m3.

由R=0.58，n=40計(jì)算F=19.3，F(xiàn)≥F0.995（1，38）≈8.83，相關(guān)性顯著.在測(cè)試條件受限時(shí)，可以通過CO2質(zhì)量濃度粗略地估計(jì)SO2的質(zhì)量濃度.

圖3 SO2和CO2質(zhì)量濃度的線性擬合曲線

3.4 NOx與SO2相關(guān)性分析

對(duì)室內(nèi)NOx和SO2的質(zhì)量濃度進(jìn)行相關(guān)性分析，結(jié)果如圖4所示.

圖4 NOx和SO2質(zhì)量濃度的線性擬合曲線

由圖4可知，NOx與SO2的質(zhì)量濃度線性方程為

式中:y為NOx質(zhì)量濃度，mg／m3；x為SO2質(zhì)量濃度，mg／m3.

由R=0.54，n=40計(jì)算F=15.6，F(xiàn)≥F0.995（1，38）≈8.18，相關(guān)性顯著.在測(cè)試條件受限時(shí)，可以通過SO2質(zhì)量濃度估計(jì)NOx的質(zhì)量濃度.

4 室內(nèi)污染物簡易測(cè)試方法

4.1 測(cè)試參數(shù)選擇

由前面分析可知:嚴(yán)寒地區(qū)農(nóng)宅室內(nèi)主要污染物有PM2.5、PM10、CO2、CO、SO2和NOx．PM2.5和 PM10測(cè)試儀器比較昂貴、且笨重、不便于攜帶，給農(nóng)村現(xiàn)場(chǎng)測(cè)試帶來了不便；而CO測(cè)試儀器簡單、便攜，且應(yīng)用比較普遍.根據(jù)測(cè)試條件及簡化程度不同，提出以下兩種不同的測(cè)試方法.方法1根據(jù)室內(nèi)污染物相關(guān)關(guān)系分析可知，農(nóng)宅室內(nèi)PM2.5與CO、PM10與PM2.5的質(zhì)量濃度相關(guān)關(guān)系顯著，PM2.5、PM10的質(zhì)量濃度可以通過CO的質(zhì)量濃度由式（1）、（2）預(yù)測(cè)得到，采用該方法，需要測(cè)試CO、CO2、SO2和NOx的質(zhì)量濃度．方法2根據(jù)相關(guān)關(guān)系分析結(jié)果，表明室內(nèi)SO2與CO2、NOx與SO2的質(zhì)量濃度線性相關(guān).

當(dāng)現(xiàn)場(chǎng)無SO2和NOx測(cè)試儀器時(shí)，可通過式（3）由CO2質(zhì)量濃度得到SO2質(zhì)量濃度.NOx的質(zhì)量濃度可通過（4）由SO2質(zhì)量濃度預(yù)測(cè)得到.采用該方法需要測(cè)試CO2和CO的質(zhì)量濃度.

4.2 測(cè)點(diǎn)布置和測(cè)試儀器

測(cè)點(diǎn)應(yīng)設(shè)在人員經(jīng)?；顒?dòng)的臥室或客廳，測(cè)點(diǎn)布置依據(jù)文獻(xiàn)［7］，測(cè)點(diǎn)高度與人體呼吸區(qū)的高度一致.

室內(nèi)空氣品質(zhì)的測(cè)試標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定:采用稱重法、化學(xué)分析法、氣相色譜法等測(cè)試室內(nèi)污染物.但上述測(cè)試分析方法操作復(fù)雜、設(shè)備昂貴、不便攜帶，無法實(shí)現(xiàn)實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)［15］.

由于通用方法操作繁瑣，很多學(xué)者開始尋求室內(nèi)污染物的快速檢測(cè)方法，并通過與通用方法對(duì)比驗(yàn)證了快速檢測(cè)方法的準(zhǔn)確性［16］.基于電化學(xué)、紅外線、PID等原理的測(cè)試儀器便于攜帶、操作簡單，在進(jìn)行室內(nèi)空氣品質(zhì)檢測(cè)尤其是現(xiàn)場(chǎng)測(cè)試時(shí)，在精度允許的情況下可以采用便攜式測(cè)試儀器.為了保證測(cè)試結(jié)果的準(zhǔn)確性，在測(cè)試前應(yīng)與標(biāo)準(zhǔn)儀器校準(zhǔn).

4.3 檢測(cè)時(shí)間

文獻(xiàn)［17］中規(guī)定污染物檢測(cè)時(shí)間:一氧化碳檢測(cè)時(shí)間為8 h均值；二氧化硫檢測(cè)時(shí)間為24 h均值；PM2.5和PM10都為24 h均值.可見，一般以24 h的平均質(zhì)量濃度值作為標(biāo)準(zhǔn)限值.我國室內(nèi)空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)［7］中規(guī)定CO、SO2和NOx取1 h的平均體積濃度、CO2、PM2.5和PM10都取24 h的平均體積濃度作為限值.

燃料燃燒、人員活動(dòng)、通風(fēng)狀況等是影響農(nóng)村住宅室內(nèi)空氣品質(zhì)的主要因素，室內(nèi)污染物呈現(xiàn)周期性波動(dòng)，尤其是燃料燃燒對(duì)室內(nèi)污染物的質(zhì)量濃度值影響較大.建議采取上一次生火開始至下一次生火前作為一個(gè)周期（一般為8 h），取一個(gè)周期內(nèi)的加權(quán)平均值作為限定值.

當(dāng)研究室內(nèi)居民一般的暴露水平時(shí)，可以在用火前后兩個(gè)小時(shí)之內(nèi)取樣.由于這期間室內(nèi)污染物質(zhì)量濃度變化較小，采樣時(shí)間可以取15 min.當(dāng)研究用火期間的室內(nèi)居民暴露水平及污染物的峰值時(shí)，可在用火期間連續(xù)取樣1～2 h.

5 結(jié) 論

1）嚴(yán)寒地區(qū)農(nóng)宅室內(nèi)PM2.5、PM10、CO、CO2、SO2和NOx污染嚴(yán)重，超標(biāo)率分別為93%、75%、23%、62%、99%和64%，是室內(nèi)主要的污染物. PM2.5的質(zhì)量濃度占PM10的質(zhì)量濃度89%以上，說明農(nóng)宅室內(nèi)PM2.5污染嚴(yán)重，應(yīng)引起足夠的重視.

2）嚴(yán)寒地區(qū)農(nóng)宅室內(nèi)污染物PM10與PM2.5的質(zhì)量濃度，PM2.5與CO的質(zhì)量濃度之間皆顯著線性相關(guān).PM2.5和PM10的質(zhì)量濃度可通過CO的質(zhì)量濃度進(jìn)行預(yù)測(cè).室內(nèi)污染物SO2與CO2，NOx與SO2的質(zhì)量濃度之間皆線性相關(guān)，SO2和NOx的質(zhì)量濃度可通過CO2的質(zhì)量濃度進(jìn)行預(yù)測(cè).

3）通過室內(nèi)污染物間的相關(guān)性分析，提出了嚴(yán)寒地區(qū)冬季農(nóng)宅室內(nèi)空氣品質(zhì)主要檢測(cè)指標(biāo)和簡易測(cè)試方法.

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（編輯 魏希柱）

Indoor air pollutants and their correlation at rural houses in severe cold region in winter

WANG Zhaojun，XIE Dongdong，TANG Rui
（School of Municipal and Environmental Engineering，Harbin Institute of Technology，150090 Harbin，China）

To explore the indoor air pollution at rural houses in severe cold region in winter，a field study was conducted at 10 rural houses in two villages around Harbin.The indoor pollutants including PM2.5，PM10，CO，CO2，SO2，NOx，TVOC and NH3were tested and the correlation of pollutants were analyzed.The results showed that PM2.5，PM10，SO2，NOx，CO2and CO were the main pollutants at rural houses in winter，with the overproof rates of 93%，75%，62%，23%，99%，64%，respectively.There were good relations between PM10and PM2.5，CO and PM2.5，respectively.In addition，the linear correlations were also found between SO2and CO2，NOxand SO2，respectively.The main test indices of pollutants were given based on the regression analysis results.The test method of pollutants was proposed at rural houses in severe cold region in winter.

indoor air pollutants；test indices；correlation；rural houses；winter

X508

A

0367-6234（2014）06-0060-05

2013-06-06.

國家“十二五”科技支撐計(jì)劃項(xiàng)目（2011BAJ08B07）；哈爾濱市科技創(chuàng)新人才研究專項(xiàng)資金項(xiàng)目（2013RFXXJ045）.

王昭?。?965—），女，教授，博士生導(dǎo)師.

王昭俊，wangzhaojun＠hit.edu.cn.