劉穎，韓喜球*，劉杜娟

（1.國家海洋局第二海洋研究所國家海洋局海底科學(xué)重點實驗室，浙江杭州 310012；2.國家海洋局第二海洋研究所工程海洋學(xué)重點實驗室，浙江杭州 310012）

蘇北淺灘鈣結(jié)核的特征及其環(huán)境指示意義

劉穎1，韓喜球1*，劉杜娟2

（1.國家海洋局第二海洋研究所國家海洋局海底科學(xué)重點實驗室，浙江杭州 310012；2.國家海洋局第二海洋研究所工程海洋學(xué)重點實驗室，浙江杭州 310012）

對采自蘇北淺灘的鈣結(jié)核樣品進(jìn)行了巖石學(xué)、礦物學(xué)和碳氧同位素的分析。樣品富含石英和長石砂屑，碳酸鈣膠結(jié)，其碳和氧同位素組成分別為-8.38‰～-8.19‰V-PDB及-5.23‰～-5.03‰V-PDB。根據(jù)樣品的氧同位素組成，利用碳酸鹽-水體系氧同位素方程，結(jié)合現(xiàn)今底層水溫度，并考慮可能存在的溫度變化，計算得到古沉淀流體的δ18O水范圍為-4.72‰～-4.52‰VSMOW，較正常海水偏負(fù)，認(rèn)為鈣結(jié)核的形成可能受到了淡水影響。根據(jù)結(jié)核中碎屑礦物的成分及其成熟度，判斷其包含的碎屑礦物源自古黃河，認(rèn)為這些結(jié)核樣品可能形成于海陸交互環(huán)境，形成時間約為7～6.5 ka BP左右，當(dāng)時古海平面高度比現(xiàn)今低10 m左右，古黃河河道可能位于蘇北淺灘附近。

蘇北淺灘；鈣結(jié)核；氧同位素；古沉積環(huán)境恢復(fù)；古黃河

1 引言

黃海是半封閉型陸架淺海。自末次冰期以來，全球海平面上升，黃海因經(jīng)歷過頻繁的古環(huán)境演變事件，成為人們研究海洋沉積物對古環(huán)境和氣候響應(yīng)的理想海域［1］。例如，王永吉等［2］研究了黃海陸架沉積物中古土壤的形成與氣候暖濕變化的關(guān)系。孟廣蘭等［3］利用南黃海7個柱狀樣中的孢粉分析結(jié)果探討了南黃海陸架區(qū)15 ka以來的古氣候環(huán)境演變。陳志華等［4］發(fā)現(xiàn)南黃海中部B10巖心的地球化學(xué)特征可以反映該海區(qū)晚第四紀(jì)氣候變化、海面波動及沉積物供應(yīng)間的變化。王昊寅等［5］通過對南黃海YS01A柱的底棲有孔蟲分析，初步探討了6 ka BP以來的沉積速率、海水深度及沉積環(huán)境。

鈣結(jié)核作為沉積物中原地沉積的碳酸鹽包裹物，分布廣泛，已被多次應(yīng)用于古環(huán)境的恢復(fù)與重建。Yemane等［6］研究了南部岡瓦納大陸約55°S上二疊統(tǒng)陸地淡水沉積中鈣結(jié)核的地球化學(xué)性質(zhì)及同位素特征，根據(jù)氧同位素推斷表層年均古溫度高達(dá)10℃。Zhou和Chafetz［7］對采自Misson Bay的鈣結(jié)核樣品進(jìn)行穩(wěn)定同位素分析，并利用碳同位素組成推斷出中全新世存在一次氣候波動。王穎等［8］、朱大奎等［9］認(rèn)為含鈣結(jié)核的沉積層發(fā)育于潮間帶至潮下帶上部，受過海陸交互作用的影響。鄭鐵民和秦蘊珊［10］對黃海和東海鈣結(jié)核的分布、成分、形態(tài)、結(jié)構(gòu)構(gòu)造及形成時代進(jìn)行研究，認(rèn)為鈣結(jié)核是古老沉積物的一部分，其原生母巖為現(xiàn)在陸上黃土中的鈣結(jié)核，其分布取決于過去黃土的分布區(qū)。劉敏厚等［11］利用海州灣海區(qū)、膠州灣海區(qū)、成山頭海區(qū)和渤海海峽海區(qū)鈣結(jié)核的碳氧同位素特征，得出鈣結(jié)核形成于陸地大氣降水環(huán)境的結(jié)論。吳世迎和房澤誠［12］對海州灣海區(qū)的鈣結(jié)核進(jìn)行了結(jié)構(gòu)和礦物成分的研究，認(rèn)為新老沉積物都與黃河物源有直接關(guān)系。并認(rèn)為黃海鈣結(jié)核的碳氧同位素特征與所處水深、形成時代、物質(zhì)來源、膠結(jié)物結(jié)晶程度及海水和大氣降水的影響程度相關(guān)［13］。王振宇［14］在研究海州灣外側(cè)鈣結(jié)核樣品時，得出鈣結(jié)核系寒冷干燥氣候下地表淡水滲透淋溶及毛細(xì)管作用形成的結(jié)論，時間約為25～15 ka BP。李延軍［15］在南黃海輻射沙脊群鉆獲的07SR11孔的硬黏土層中發(fā)現(xiàn)鈣結(jié)核，認(rèn)為是MIS2期暴露環(huán)境下形成的陸相沉積。值得一提的是，孫嘉詩和崔一錄［16］在南黃海發(fā)現(xiàn)了類似于鈣結(jié)核的鈣質(zhì)砂巖礫石，認(rèn)為其原巖為陸相半咸水沉積，物源區(qū)或徑流流域?qū)匍L江水系。朱而勤［17］在東海發(fā)現(xiàn)高鎂方解石鈣結(jié)核，認(rèn)為屬海相自生成因。

前人的研究區(qū)域多集中在南黃海北部及東海，南黃海蘇北淺灘賦存鈣結(jié)核未見報道。2013年國家海洋局第二海洋研究所在蘇北淺灘利用側(cè)掃聲吶進(jìn)行地球物理調(diào)查時在33°10.09′N，120°55.29′E海域附近發(fā)現(xiàn)了一個反射強度較高的區(qū)域條帶。經(jīng)初步調(diào)查該反射異常區(qū)域東西方向400～500 m，南北方向未得到控制，但至少延伸400 m，推斷其大體與海岸線平行展布。經(jīng)取樣發(fā)現(xiàn)該異常反射區(qū)域的沉積物中有豐富的鈣結(jié)核。本文對所采集的鈣結(jié)核樣品進(jìn)行巖石學(xué)、礦物學(xué)和碳氧同位素組成分析，利用碳酸鹽-水體系氧同位素方程計算古沉淀流體的氧同位素組成，探討鈣結(jié)核的物質(zhì)來源與成因，恢復(fù)其形成時的沉積環(huán)境。

2 樣品與方法

本文樣品取自弶港岸外的蘇北淺灘輻射狀潮流沙脊的東沙沙脊東側(cè)，取樣站位經(jīng)緯度為33°10′12″N，120° 55′12″E，水深10 m（圖1，表1）。從中挑選出4塊具有代表性的樣品（編號為JS-1至JS-4）進(jìn)行了巖石學(xué)、礦物學(xué)和碳氧同位素組成分析。全巖的X-射線粉晶衍射（XRD）使用國家海洋局第二海洋研究所海底科學(xué)重點實驗室的XPERT-PRO型X射線衍射儀分析完成，Cu Kα輻射，管壓45 k V，管流40 m A。碳和氧同位素利用同濟(jì)大學(xué)海洋與地球科學(xué)學(xué)院的穩(wěn)定同位素比質(zhì)譜儀（MAT 253）分析完成，結(jié)果采用δ（‰）表示，相對標(biāo)準(zhǔn)為Vienna PeeDee Belemnite（V-PDB）。δ13C的標(biāo)準(zhǔn)偏差為±0.04‰，δ18O的標(biāo)準(zhǔn)偏差為±0.07‰。

圖1 采樣站位與參考站位圖（據(jù)文獻(xiàn)［18］修改）Fig.1 Map of sampling site and reference sites（modified from Reference［18］）

表1 采樣站位與參考站位C、O同位素及δ18O水的對比Tab.1 Comparison of C／O isotope compositions andδ18O水of sampling site and reference sites

3 結(jié)果

3.1 鈣結(jié)核的形態(tài)特征及結(jié)構(gòu)

樣品呈板狀或不規(guī)則狀（圖2），最大約5×4× 3.5 cm3，小者僅1.5×1.5×2 cm3左右。顏色以土黃色為主，發(fā)育針狀溶孔，質(zhì)地較堅硬，個別樣品具水平層理構(gòu)造。經(jīng)顯微鏡下鑒定（見圖3），巖石具細(xì)砂結(jié)構(gòu)，鈣質(zhì)膠結(jié)。礦物成分主要為陸源石英和長石，含少量白云母、綠泥石和碳酸鹽巖屑。碎屑礦物呈次棱角-次圓狀，粒徑約0.1～0.2 mm，含量占60%～80%，孔隙-基底式膠結(jié)，膠結(jié)物為泥微晶方解石，含量約20%～40%，局部見粒間溶孔。巖石學(xué)上可命名為鈣質(zhì)細(xì)砂巖。

3.2 XRD分析

X-射線衍射圖譜分析表明，4塊樣品的主要礦物為方解石和石英，少量長石、白云母、綠泥石和白云石（見圖4）。表2列出了所分析的4塊樣品的XRD分析結(jié)果。

圖2 樣品形態(tài)特征Fig.2 Typical morphologies of samples

3.3 碳和氧同位素分析

選擇JS-1和JS-4進(jìn)行碳和氧同位素分析，兩個樣品的δ13C值介于-8.38‰～-8.19‰V-PDB之間，δ18O值介于-5.23‰～-5.03‰V-PDB之間（表1）。

圖3 樣品的顯微特征Fig.3 Photomicrographs of typical samples

圖4 JS-1的X-射線衍射圖譜Fig.4 X-ray diffraction patterns of JS-1

表2 樣品X射線衍射定量分析結(jié)果Tab.2 X-ray diffractometric quantitative analysis of samples

續(xù)表2

4 討論

4.1 與其他海區(qū)樣品的比較

前人已在渤海海峽海區(qū)、成山頭海區(qū)、海州灣海區(qū)、南黃海輻射沙脊群和東海等海域采集到鈣結(jié)核或鈣質(zhì)砂巖樣品，發(fā)育水深范圍介于2.5～50 m之間，個別站位水深達(dá)70 m以上［10—16，18—21］（見表1）。這些樣品的巖石學(xué)、礦物學(xué)和碳氧同位素組成具有許多共同特征。顏色主要為灰色、黃褐色或黑灰色，鐵錳物質(zhì)侵染的部位呈黑褐色，形狀多為橢圓狀、長條狀、塊狀、瘤狀、樹枝狀、板狀、蜂巢狀和不規(guī)則狀，常見貝殼體碎片和其他海生生物遺跡。樣品大小不一，最大可達(dá)10 cm，一般僅2～4 cm。普遍發(fā)育層理構(gòu)造，常見環(huán)帶結(jié)構(gòu)、碎屑結(jié)構(gòu)、細(xì)晶結(jié)構(gòu)、泥微晶結(jié)構(gòu)。碳酸鹽含量隨海域的不同，變化較大。南黃海北部的鈣結(jié)核碳酸鹽含量最高達(dá)95%，最低為40%；南黃海南部及東海的鈣結(jié)核或鈣質(zhì)砂巖的碳酸鹽含量為28.23%～42.2%。各海區(qū)樣品的碎屑成分相差不大，石英、長石最多，粒徑約0.01～0.1 mm；含少量云母和綠泥石，個別站位可見酸性噴發(fā)巖巖屑。主要為基底式膠結(jié)，少數(shù)為孔隙式膠結(jié)。樣品的碳同位素組成隨海區(qū)的不同有所區(qū)別。南黃海北部樣品的碳同位素組成介于-8.97‰～-2.49‰V-PDB之間，南黃海南部及東海樣品的碳同位素變化范圍較小，介于-9.9‰～-7.9‰V-PDB之間。這些海區(qū)樣品的氧同位素組成差別不大，介于-6.10‰～-2.76‰V-PDB之間。

本文樣品呈土黃色，板狀或不規(guī)則狀，個體最大約5×4×3.5 cm3，小者僅1.5×1.5×2 cm3左右，見貝殼體碎片和水平層理構(gòu)造。碎屑礦物含量約60%～80%，粒徑約0.1～0.2 mm；泥微晶方解石基質(zhì)，含量約20%～40%，孔隙-基底式膠結(jié)。樣品碳和氧同位素組成分別為-8.38‰～-8.19‰V-PDB和-5.23‰～-5.03‰V-PDB?？傮w看來，本文樣品與前人在南黃海南部采集的鈣質(zhì)砂巖樣品類似；與南黃海北部樣品相比，具有較高的碎屑含量，而且碎屑礦物的粒級較大，反映本研究區(qū)較南黃海北部鈣結(jié)核賦存位置更接近物源區(qū)。

4.2 沉淀流體性質(zhì)的判斷

樣品具有偏輕的碳同位素組成（-8.38‰～-8.19‰V-PDB）和氧同位素組成（-5.23‰～-5.03‰V-PDB）。Keith和Weber［22］利用碳、氧同位素區(qū)分海相與淡水相碳酸鹽的公式為：

當(dāng)Z＞120時，為海相碳酸鹽；當(dāng)Z＜120時，為淡水碳酸鹽。將樣品的δ13C V-PDB和δ18O V-PDB值分別帶入上式計算可得ZJS-1=107.53，ZJS-4=108.02，表明樣品具有淡水沉積的特征。

碳酸鹽的氧同位素組成也是碳酸鹽礦物相、沉淀溫度、沉淀流體氧同位素組成的綜合體現(xiàn)［23］。如果碳酸鹽的礦物成分和形成溫度已知，根據(jù)碳酸鹽礦物相-水體系的氧同位素分餾方程就能計算出沉淀流體的氧同位素組成，為流體示蹤提供依據(jù)［24］。Kim和O'Neil［25］根據(jù)實驗提出了方解石-水體系的分餾方程：

他們使用新測定的25℃時酸分餾系數(shù)α= 1.010 50給出此實驗結(jié)果，為了能與其他計算方法進(jìn)行比較，本文把式（2）按25℃時傳統(tǒng)酸分餾系數(shù)α= 1.010 25進(jìn)行校正，校正以后得到下式［26—27］：

式中，T用開氏溫標(biāo)，α表示如下：

本文分析結(jié)果是相對于PDB標(biāo)準(zhǔn)的，下式用來將δ18O方解石V-PDB轉(zhuǎn)換成δ18O方解石V-SMOW［28］：

鏡下鑒定未發(fā)現(xiàn)樣品具有明顯重結(jié)晶或交代作用，可以認(rèn)為樣品基本上記錄了當(dāng)時的形成環(huán)境。假設(shè)這些樣品形成于正常海水環(huán)境（δ18O水=0 VSMOW），根據(jù)樣品的δ18O值，利用式（3）、（4）和（5）反推樣品形成時的古溫度約41.13℃，如此高的海水溫度顯然不合理，說明樣品并非形成于正常的海洋環(huán)境。據(jù)調(diào)查，研究區(qū)現(xiàn)今底層水年平均溫度為17.2℃［18］。我們假設(shè)鈣結(jié)核形成時的溫度在（17.2± 2）℃之間變化，根據(jù)式（3）、（4）、（5）及JS-1、JS-4的δ18O可以計算出沉淀流體的δ18O水范圍為-4.72‰～-4.52‰V-SMOW（見表1），即其沉淀流體具有較輕的氧同位素組成，證實樣品形成于淡水環(huán)境或至少受到了淡水的影響。值得注意的是，樣品中包含的碳酸鹽碎屑對碳氧同位素組成有一定的影響，但考慮到碳酸鹽碎屑含量很低，本研究對該影響予以忽略。

海州灣海區(qū)、成山頭海區(qū)、南黃海南部和東海北部的鈣結(jié)核或鈣質(zhì)砂巖樣品的碳同位素組成介于-9.98‰～-5.87‰V-PDB之間，氧同位素組成介于-6.90‰～-2.76‰V-PDB之間。鞠霞和熊學(xué)軍［29］利用“908”專項所獲取的CTD觀測數(shù)據(jù)繪制了黃海、東海底層水溫度分布圖。本文根據(jù)底層水溫度分布圖讀取了310、342、332、324和A3等參考站位的底層水溫度值，計算出各自的年平均溫度分別為9.1℃、12.4℃、15.7℃、17.9℃和15.1℃。8424站靠近332站，采用后者的年均溫度值。根據(jù)式（3）、（4）、（5）和各站位底層水的年平均溫度，計算得到古沉淀流體的δ18O水介于-6.93‰～-4.02‰V-SMOW之間，也較正常海水偏負(fù)（見表1）。本文樣品與其他海區(qū)發(fā)現(xiàn)的鈣結(jié)核或鈣質(zhì)砂巖樣品在碳氧同位素組成和古沉淀流體氧同位素計算結(jié)果上均具有可比性，表明黃海有鈣結(jié)核分布的海域都曾經(jīng)是陸相淡水環(huán)境或受淡水影響的潮灘環(huán)境。

4.3 沉積環(huán)境的恢復(fù)

樣品中含豐富的碎屑礦物，石英和長石磨圓度中等，綠泥石含量較高，并含白云母和碳酸鹽巖屑。石英和長石含量的比值是礦物成熟度的標(biāo)志［30］。根據(jù)XRD定量分析結(jié)果，可以計算得出所研究的樣品礦物成熟度較低，介于0.826～1.09之間。據(jù)研究，物源為長江的沉積物礦物成熟度一般在1.5～2之間波動，黃河物源一般為0.6～1［30］。鄭洪漢［31］研究發(fā)現(xiàn)，黃土高原的黃土-古土壤中除方解石、褐鐵礦和磁鐵礦外，其主要礦物組成為石英、長石、綠泥石和云母，總含量高達(dá)88%～91%。并且黃河沉積物中90%來自黃土高原［30］。樣品中碎屑礦物組分特征與黃土高原物質(zhì)具有可比性，因此極有可能由古黃河攜帶而來。同時其較低的礦物成熟度也表明物源為黃河流域而非長江流域。

鈣結(jié)核具有水平層理構(gòu)造，反映結(jié)核具有沉積成因。根據(jù)14C測年結(jié)果，前人發(fā)現(xiàn)黃海的鈣結(jié)核約形成于19～15 kaBP［14，16，18—20］（見表1）。這一時期正值末次冰期最盛期，海面下降到現(xiàn)今水深130 m左右，黃海陸架大部分出露成陸地［32］，氣候寒冷干燥，蒸發(fā)作用強烈［14］。當(dāng)時古黃河流經(jīng)南黃海，并在大約8～10 ka BP古黃河河道遷移至蘇北淺灘附近［33］。本文樣品的取樣水深為10 m，根據(jù)海平面演化曲線，約7～6.5 ka BP古海平面較現(xiàn)今低15～10 m［34］。這暗示所研究的鈣結(jié)核很可能形成于7～6.5 ka BP左右的海陸交互環(huán)境。陸源碎屑物質(zhì)和大量的鈣離子很可能在此時被古黃河帶到目前的取樣站位，并在大陸徑流水體與海水混合后形成泥微晶方解石膠結(jié)物，將陸源碎屑物質(zhì)膠結(jié)起來形成鈣結(jié)核［13］。此后隨著全球氣候逐漸變暖，海平面不斷上升，鈣結(jié)核逐漸被沉積物覆蓋。因研究區(qū)波浪和潮流作用強烈，導(dǎo)致了潮流沙脊群的形成［35］，取樣站位位于東沙沙脊東側(cè)，沙脊東側(cè)邊緣遭受了強烈的侵蝕作用［36］，鈣結(jié)核很可能是海底遭受侵蝕后的殘留沉積物。另外，有些鈣結(jié)核樣品具有沉積層理，屬于原地沉積成因，而根據(jù)鈣結(jié)核的碎屑礦物成分，其物源可能來自古黃河，這暗示大約7～6.5 ka BP的低海面時期，古黃河河道可能延伸至研究區(qū)附近。Liu等［37］研究也發(fā)現(xiàn)在末次冰盛期之后的海侵期（11～7.5 ka BP）南黃海江蘇岸外形成了一個大型水下三角洲，認(rèn)為是全新世早期（9.0～7.0 ka BP）黃河首次南移的結(jié)果。

5 結(jié)論

通過蘇北淺灘鈣結(jié)核樣品的巖石學(xué)、礦物學(xué)和碳氧同位素組成的分析，得出如下結(jié)論：

（1）所研究的鈣結(jié)核為鈣質(zhì)細(xì)砂巖，主要礦物成分為石英和長石，并含較高的綠泥石和白云母，方解石膠結(jié)，孔隙-基底式膠結(jié)。其碳和氧同位素組成分別為-8.38‰～-8.19‰V-PDB及-5.23‰～-5.03‰V-PDB。

（2）根據(jù)其氧同位素明顯虧損的特征，認(rèn)為樣品的形成受到淡水影響，可能形成于海陸交互環(huán)境。根據(jù)樣品的陸源碎屑礦物組分及其成熟度判斷物源來自古黃河。

（3）末次冰期以來，蘇北淺灘的沉積環(huán)境發(fā)生過多次巨大變化。大約7～6.5 ka BP蘇北淺灘的古海平面高度較現(xiàn)今低10 m左右，當(dāng)時屬于海陸交互作用的潮灘環(huán)境，并且古黃河河道可能延伸至研究區(qū)附近。

致謝：透明礦物薄片制作得到王巍同學(xué)和王葉劍博士的幫助，章偉艷研究員在XRD測試方面給予了幫助，在此一并致謝。

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Characteristics of calcareous concretions from the Northern Jiangsu Shoal and their significance on palaeoenvironment

Liu Ying1，Han Xiqiu1，Liu Dujuan2

（1.Key Laboratory of Submarine Geosciences，Second Institute of Oceanography，State Oceanic Administration，Hangzhou 310012，China；2.Key Laboratory of Engineering Oceanography，Second Institute of Oceanography，State Oceanic Administration，Hangzhou 310012，China）

This paper presented comprehensive petrological，mineralogical and C-and O-isotope analysis on calcareous concretions from the Northern Jiangsu Shoal.These samples were abundant with fragments of quartz and feldspar，and cemented by calcite.The C-and O-isotope ratios of the carbonates were as follows：δ13C is-8.38‰--8.19‰V-PDBandδ18Ois-5.23‰--5.03‰V-PDB.Based on their O-isotope compositions and the possible formation temperatures，the oxygen isotopic fractionation between calcite and water was used to estimate the equilibriumδ18O values of the precipitating fluids.The calculated equilibriumδ18O values of the precipitating fluids ranged from-4.72‰to-4.52‰V-SMOW，which were lighter than present seawater.It is considered that freshwater involved in the formation of calcareous concretions，and they formed in terrestrial environment According to the composition of detrital minerals contained in the concretions and also the Quartz／feldspar ratios（index of maturity），it is suggested that the concretions were originated from Ancient Yellow River.About 7-6.5 ka BP，the Ancient Yellow River flew by the Northern Jiangsu Shoal.

the Northern Jiangsu Shoal；calcareous concretions；oxygen isotope；palaeoenvironment；Ancient Yellow River

P736.4+1

A

0253-4193（2014）12-0103-08

劉穎，韓喜球，劉杜娟.蘇北淺灘鈣結(jié)核的特征及其環(huán)境指示意義［J］.海洋學(xué)報，2014，36（12）：103—110，

10.3969／j.issn. 0253-4193.2014.12.010

Liu Ying，Han Xiqiu，Liu Dujuan.Characteristics of calcareous concretions from the Northern Jiangsu Shoal and their significance on palaeoenvironment［J］.Acta Oceanologica Sinica（in Chinese），2014，36（12）：103—110，doi：10.3969／j.issn.0253-4193.2014.12.010

2014-01-15；

2014-03-27。

國家自然科學(xué)基金（40976040）；浙江省杰出青年基金（R5110215）。

劉穎（1989—），女，北京市順義區(qū)人，海洋地質(zhì)專業(yè)。E-mail：herbie288＠163.com

*通信作者：韓喜球，研究員，博士生導(dǎo)師，主要從事海底資源與成礦系統(tǒng)研究。E-mail：xqhan＠sio.org.cn