魏國海，韓松柏，陳東風(fēng)＊，王洪立，賀林峰，王 雨，武梅梅，劉蘊韜，趙志祥＊

（中國原子能科學(xué)研究院 中子散射實驗室，北京 102413）

中國先進(jìn)研究堆間接中子照相方法的初步研究

魏國海，韓松柏，陳東風(fēng)＊，王洪立，賀林峰，王 雨，武梅梅，劉蘊韜，趙志祥＊

（中國原子能科學(xué)研究院 中子散射實驗室，北京 102413）

中國先進(jìn)研究堆（CARR）的建成為我國間接中子照相技術(shù)的發(fā)展及應(yīng)用提供了重要的實驗平臺。本文基于CARR開展了間接中子照相方法的初步研究。首先利用蒙特卡羅方法計算分析了基于CARR開展間接中子照相測量的條件；然后根據(jù)這些條件，通過解析計算確定了間接成像兩次曝光過程的實驗參數(shù)；最后利用CARR的熱中子孔道，以核燃料元件模擬件為樣品進(jìn)行了間接中子照相實驗，并研究了間接中子照相成像數(shù)據(jù)的處理及分析方法。

間接中子照相；無損檢測；中國先進(jìn)研究堆

中子照相作為無損檢測（NDT）領(lǐng)域中的一種獨特技術(shù)，在核工業(yè)、航空、航天、地質(zhì)、考古等許多領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用［1-8］。根據(jù)曝光方式的不同，中子照相方法可分為直接成像法和間接成像法［1-2，5-7］。以膠片作為顯像介質(zhì)為例，直接成像法將膠片和中子轉(zhuǎn)換屏同時置于中子束流中曝光，膠片直接記錄樣品的成像信息。間接成像法則先將對γ射線不敏感的中子轉(zhuǎn)換屏（金屬活化屏，如In或Dy屏）置于樣品后部，中子束透射樣品對轉(zhuǎn)換屏曝光（第1次曝光），轉(zhuǎn)換屏材料吸收中子后被活化，形成放射性潛像；之后再將轉(zhuǎn)換屏轉(zhuǎn)移到暗室中對膠片曝光（第2次曝光）形成圖像［1］。

間接中子照相方法的突出優(yōu)點為可檢測放射性樣品，因此在核工業(yè)領(lǐng)域放射性材料和部件的無損檢測方面可發(fā)揮重要作用。如在核燃料元件無損檢測中，可用于檢測燃料元件的缺陷和235U的富集度及其分布情況，確定可燃毒物在燃料芯塊內(nèi)的分布與含量，測量包殼氫聚的狀態(tài)和氫含量等［2-5］；也可用于反應(yīng)堆控制棒［1，5-6］、散裂中子源固體靶［5］和同位素放射源［6］的無損檢測。

我國中子照相技術(shù)起步雖較早，但發(fā)展和應(yīng)用一直受制于無高通量中子源。中國原子能科學(xué)研究院建造的中國先進(jìn)研究堆（CARR）功率為60MW，其反射層最大未擾熱中子注量率為8×1014cm-2·s-1，核心技術(shù)指標(biāo)均達(dá)到了國際先進(jìn)水平。CARR的建成為我國間接中子照相技術(shù)的發(fā)展和應(yīng)用奠定了堅實的基礎(chǔ)。中國原子能科學(xué)研究院基于CARR正在研制一臺熱中子照相裝置，間接中子照相技術(shù)是其未來重要的應(yīng)用方向。本文首先利用蒙特卡羅模擬軟件VITESS［9］，計算分析基于該裝置開展間接中子照相測量的條件；然后根據(jù)這些條件指標(biāo)，利用解析計算確定兩次曝光過程的實驗參數(shù)；最后利用CARR的熱中子孔道，以核燃料元件模擬件為樣品進(jìn)行間接中子照相實驗，并研究間接中子照相成像數(shù)據(jù)的處理及分析方法。

1 CARR間接中子照相實驗條件的計算與分析

CARR間接中子照相實驗條件的核心參數(shù)為樣品處中子束流的準(zhǔn)直比和中子注量率，其基本要求為：1）中子束的準(zhǔn)直比直接影響空間分辨率，高質(zhì)量成像要求準(zhǔn)直比大于150［1，6］；2）當(dāng)測試位置的中子注量率低于105cm-2·s-1時，需要的曝光時間過長，信噪較低，不利于檢出樣品信息，另外，間接中子照相方法的中子轉(zhuǎn)換屏為活化屏，轉(zhuǎn)換屏在中子束中曝光時間達(dá)到一定限值時，轉(zhuǎn)換屏的活度將趨于飽和，若中子注量率過低則轉(zhuǎn)換屏無法產(chǎn)生足夠的放射性，從而不能得到清晰的檢測成像，要得到清晰的中子照相成像，測試位置的中子注量率需大于106cm-2·s-1［1，6-7］。

CARR將建設(shè)中子照相裝置進(jìn)行間接中子照相方法的研究。CARR中子照相裝置的光闌直徑D設(shè)計5種尺寸：0.5、1、2、3、4cm，測試位置與光闌的距離L在100～1 050cm之間可調(diào)。根據(jù)此設(shè)計，樣品的測試位置有多種配置方式，為優(yōu)選出間接中子照相檢測實驗的最優(yōu)測試位置的配置，利用中子散射譜儀通用模擬軟件VITESS對不同配置方式的測試位置的中子束流品質(zhì)進(jìn)行模擬計算。VITESS是基于蒙特卡羅方法的將中子光學(xué)部件高級模塊化的中子輸運過程模擬軟件。模擬計算時，以中子照相裝置的設(shè)計參數(shù)為輸入?yún)?shù)，計算測試位置的中子束流品質(zhì)。為保證模擬計算結(jié)果的統(tǒng)計誤差滿足要求，設(shè)定跟蹤粒子數(shù)為5×109。

不同配置方式下測試位置的中子束準(zhǔn)直比（L／D）計算結(jié)果列于表1。利用VITESS模擬各測試位置水平和垂直方向中子積分強(qiáng)度分布，從而獲得全影區(qū)寬度和高度（水平和垂直方向的尺寸）。全影區(qū)指成像位置的中子強(qiáng)度均勻分布的區(qū)域（中子束流中心區(qū)域）［1，6］，此區(qū)域適合于間接中子照相實驗。圖1為D＝4cm、L＝100～800cm時，測試位置水平方向中子積分強(qiáng)度的VITESS模擬結(jié)果。各測試位置的全影區(qū)尺寸的VITESS模擬結(jié)果列于表2。利用VITESS模擬各測試位置的中子強(qiáng)度二維分布，圖2為D＝4cm，L＝500、600、700、800cm時，測試位置的中子強(qiáng)度二維分布的VITESS模擬結(jié)果。根據(jù)表2的全影區(qū)尺寸，選取全影區(qū)（圖2中矩形區(qū)域）內(nèi)100個數(shù)據(jù)點的中子注量率的VITESS模擬結(jié)果計算全影區(qū)的中子注量率平均值。測試位置的全影區(qū)中子注量率的VITESS模擬結(jié)果列于表3。

表1 測試位置的中子束準(zhǔn)直比Table 1 L／Dof neutron beam at measuring position

圖1 測試位置水平方向中子積分強(qiáng)度的VITESS模擬結(jié)果Fig.1 VITESS simulation result of horizontal neutron integral intensity at measuring position

表2 測試位置的全影區(qū)尺寸Table 2 Dimension of fully illuminated area at measuring position

圖2 測試位置的中子強(qiáng)度二維分布的VITESS模擬結(jié)果Fig.2 VITESS simulation result of 2Ddistribution of neutron intensity at measuring position

表3 測試位置的全影區(qū)中子注量率Table 3 Neutron fluence rate of fully illuminated area at measuring position

通過表1可見，當(dāng)D＝0.5cm，L＝100～ 1 050cm；D＝1cm，L＝200～1 050cm；D＝2cm，L＝300～1 050cm；D＝3cm，L＝500～1 050cm；D＝4cm，L＝600～1 050cm時，測試位置中子束流的L／D大于150，滿足檢測實驗要求。通過表3可知，在滿足準(zhǔn)直比要求的情況下，所有D與L的組合全部滿足檢測實驗對測試位置中子注量率的要求。

反應(yīng)堆中子束流十分寶貴，為節(jié)省測試時間，充分利用中子束流，在滿足間接中子照相檢測實驗對中子束流品質(zhì)要求的情況下，測試位置要具有盡量大的中子注量率。根據(jù)表1～3，CARR間接中子照相檢測實驗的最優(yōu)測試位置的配置為L＝600cm、D＝4cm，在此配置下，中子束的準(zhǔn)直比及全影區(qū)尺寸滿足實驗要求，同時具有最強(qiáng)的中子注量率。最終實驗條件確定為：測試位置的中子注量率為2.84× 109cm-2·s-1，中子束的準(zhǔn)直比為150。

2 間接中子照相曝光時間的計算分析

中子照相間接成像的實驗流程包括：1）轉(zhuǎn)換屏在中子束流中曝光；2）轉(zhuǎn)換屏與膠片曝光前冷卻；3）轉(zhuǎn)換屏與膠片曝光；4）膠片顯影以及成像分析；5）轉(zhuǎn)換屏在下次實驗前冷卻。中子照相間接成像實驗方法的關(guān)鍵是確定轉(zhuǎn)換屏在中子束中的曝光時間及轉(zhuǎn)換屏與膠片的曝光時間，由于中子束流昂貴，確定轉(zhuǎn)換屏在中子束中的曝光時間更重要。

2.1 轉(zhuǎn)換屏在中子束中的最長曝光時間

中子照相間接成像時，中子轉(zhuǎn)換屏在中子束中曝光，轉(zhuǎn)換屏的放射性活度A（t1）與其在中子束中曝光時間t1的關(guān)系［1，6］為：

停止曝光后，轉(zhuǎn)換屏的放射性活度A（t2）［1，6］為：

式中：φ為測試位置的中子注量率；δ為轉(zhuǎn)換屏材料的微觀中子吸收截面；N為轉(zhuǎn)換屏中的原子個數(shù)；λ為轉(zhuǎn)換屏形成放射性子核的衰變常量，λ＝0.693／τ，τ為半衰期；t2為停止照射后的放射性衰變時間。

根據(jù)式（1）和（2），轉(zhuǎn)換屏在中子束中曝光及停止曝光后的活度隨時間的變化示于圖3。對于活化屏，隨著在中子束中曝光時間的增加，轉(zhuǎn)換屏的活度將趨于飽和。停止曝光后，轉(zhuǎn)換屏的活度迅速衰減。無論是轉(zhuǎn)換屏在中子束中曝光或轉(zhuǎn)換屏與膠片曝光，當(dāng)曝光時間達(dá)轉(zhuǎn)換屏材料的3個半衰期時，活度均接近飽和值的90%。為節(jié)省中子束流時間，轉(zhuǎn)換屏在中子束中的曝光時間應(yīng)不超過轉(zhuǎn)換屏材料的3個半衰期（Dy的半衰期為2.3h）［1］。

圖3 轉(zhuǎn)換屏在中子束中曝光及停止曝光后的活度曲線［1，6］Fig.3 Activity curve of converter in neutron beam and after exposure［1，6］

2.2 轉(zhuǎn)換屏在中子束中的最短曝光時間

根據(jù)文獻(xiàn)［3，6］，CARR間接中子照相實驗設(shè)計采用厚0.1mm的Dy箔作為中子轉(zhuǎn)換屏，利用富士IX80工業(yè)X射線膠片獲得檢測成像。根據(jù)富士IX80工業(yè)X射線膠片的曝光特性曲線，膠片獲得清晰的曝光成像所需的最小照射量K0＝4.66×10-4C／kg，此值即為要獲得清晰的曝光成像，單位質(zhì)量的膠片記錄介質(zhì)吸收的最少離子總電荷數(shù)。具體計算方法參見文獻(xiàn)［3，10］。

膠片獲得的照射量源于轉(zhuǎn)換屏在中子束中輻照后，因活化而釋放的β射線。根據(jù)式（1），CARR間接中子照相實驗時，轉(zhuǎn)換屏在中子束中曝光t1后的活度為A（t1），轉(zhuǎn)換屏材料為Dy，測試位置的φ為2.84×109cm-2·s-1。不考慮轉(zhuǎn)換屏與膠片曝光前的冷卻。轉(zhuǎn)換屏與膠片的曝光時間為t2，根據(jù)式（2），隨著t2的增加，轉(zhuǎn)換屏的活度降低，膠片獲得的照射量K與t1、t2的關(guān)系［3，10-11］為：

式中：Kr為轉(zhuǎn)換屏材料的照射量率常數(shù)；R為轉(zhuǎn)換屏到膠片的距離。

轉(zhuǎn)換屏在中子束中曝光，假定轉(zhuǎn)換屏與膠片曝光的時間t2無限長，轉(zhuǎn)換屏的放射性活度全部轉(zhuǎn)化為膠片的照射量，正好使膠片的照射量達(dá)到K0，此時，t1即為轉(zhuǎn)換屏在中子束中曝光所需的最短時間。則膠片可獲得照射量的最大值為：

對式（4）積分，得到：

當(dāng)Kmax＝K0時，有：

轉(zhuǎn)換屏材料Dy的Kr＝4.145×10-19C· m2·kg-1·s-1·Bq-1［12］。曝光時，轉(zhuǎn)換屏與膠片緊密接觸，則轉(zhuǎn)換屏與膠片的距離R為轉(zhuǎn)換屏的半厚度0.05mm。計算得到Dy轉(zhuǎn)換屏

2.3 曝光時間的選擇

通過上述轉(zhuǎn)換屏在中子束中曝光時間范圍的分析可知，在滿足膠片照射量的情況下，Dy屏在中子束中曝光時間范圍很寬（0.27s～6.9h）。計算轉(zhuǎn)換屏在中子束中曝光時間與轉(zhuǎn)換屏與膠片曝光時間的多種組合，確定轉(zhuǎn)換屏在中子束中曝光時間的最優(yōu)選擇。

轉(zhuǎn)換屏在中子束中曝光，隨后轉(zhuǎn)換屏與膠片曝光，當(dāng)膠片獲得的照射量達(dá)K0時停止曝光，膠片此時獲得的照射量為：

即：

轉(zhuǎn)換屏為0.1mm厚的Dy箔，測試位置的中子注量率為2.84×109cm-2·s-1，t1分別為τ／10、τ／5、τ、2τ、3τ時，運用MATLAB利用數(shù)值法求解t2，并計算兩次曝光所需的總曝光時間（t1＋t2）。轉(zhuǎn)換屏在中子束中的曝光時間與總曝光時間的關(guān)系示于圖4?？梢姡?dāng)Dy轉(zhuǎn)換屏在中子束中曝光τ／5時，在膠片的照射量滿足要求的情況下，總曝光時間最短。所以，CARR采用Dy轉(zhuǎn)換屏進(jìn)行間接中子照相檢測成像時，轉(zhuǎn)換屏在中子束中曝光時間的最優(yōu)選擇為28min，轉(zhuǎn)換屏與膠片的曝光時間為54.2min。

圖4 轉(zhuǎn)換屏在中子束中的曝光時間與總曝光時間的關(guān)系Fig.4 Relationship between total exposing time and exposing time of converter in neutron beam

3 核燃料元件模擬件的間接中子照相測量及數(shù)據(jù)分析

以核燃料元件模擬件為樣品，在CARR中子束流水平孔道進(jìn)行間接中子照相方法的初步研究。CARR運行功率為10MW，成像位置的中子注量率為1.27×108cm-2·s-1，中子束流的L／D為55.3，轉(zhuǎn)換屏采用0.1mm厚的Dy屏，使用富士IX80工業(yè)膠片獲得成像。實驗中轉(zhuǎn)換屏在中子束中曝光時間、轉(zhuǎn)換屏與膠片曝光時間均為7h。

實驗中作為樣品的核燃料元件模擬件的芯塊材料為鉛（直徑8mm），在芯塊中心鉆直徑1mm或2mm的小孔，內(nèi)部保持中空或插入對比材料，模擬芯塊內(nèi)存在雜質(zhì)，樣品模型示于圖5，模擬芯塊的具體設(shè)計參數(shù)列于表4，中子照相檢測成像示于圖6。

圖5 模擬芯塊內(nèi)存在雜質(zhì)的樣品模型俯視圖Fig.5 Model planform of dummy fuel pellet with impurity

表4 模擬芯塊的設(shè)計參數(shù)Table 4 Design parameters of dummy fuel pellet

圖6 模擬芯塊內(nèi)存在雜質(zhì)的中子照相成像Fig.6 Neutron image of dummy fuel pellet with impurity

3.1 雜質(zhì)尺寸

檢測實驗利用膠片獲得成像，通過掃描儀將成像轉(zhuǎn)化為數(shù)字成像，利用ImageJ軟件分析芯塊1～9沿芯塊徑向的相對黑度，將相對黑度數(shù)據(jù)導(dǎo)入OriginPro并作圖，結(jié)果示于圖7。此輪廓反映芯塊內(nèi)部的材料及尺寸變化，可直接讀取對比材料的尺寸。利用此方法獲得的芯塊填充的對比材料的尺寸列于表5?？梢?，若對比材料與鉛的宏觀截面差距較大，則對比材料尺寸的讀取誤差較??；若對比材料的尺寸較大，則對比材料尺寸的讀取誤差較小。

圖7 芯塊沿徑向的相對黑度Fig.7 Relative density of pellet along radial direction

表5 根據(jù)芯塊徑向相對黑度讀取的填充材料的尺寸Table 5 Size of insert from relative density along radial direction of pellet

3.2 雜質(zhì)材料中子截面

標(biāo)準(zhǔn)芯塊中子照相成像時，中子穿透鉛芯塊對轉(zhuǎn)換屏曝光，中子透射率公式為式（9）。填充對比材料的芯塊中子照相成像時，中子穿透鉛芯塊后穿透位于中間的對比材料對轉(zhuǎn)換屏曝光，中子透射率公式為式（10）。

膠片的黑度與曝光量的關(guān)系參見文獻(xiàn)［3］，據(jù)此計算得到填充對比材料芯塊與標(biāo)準(zhǔn)芯塊的黑度差ΔD：

式中：Di為填充對比材料芯塊成像的黑度；DPb為標(biāo)準(zhǔn)芯塊成像的黑度；m為膠片曝光特性曲線的直線區(qū)的斜率。

根據(jù)富士IX80工業(yè)膠片曝光特性曲線，m＝4.1［3］，則：

公式變換得到：

利用黑度計讀取標(biāo)準(zhǔn)芯塊和填充材料芯塊膠片成像的絕對黑度，結(jié)果列于表6。芯塊材料（鉛）的宏觀截面已知，根據(jù)表5中對比材料的di，利用式（13）計算的對比材料的宏觀截面亦列于表6。根據(jù)宏觀截面數(shù)據(jù)即可確定對比材料的成分。芯塊1和3未填充對比材料，表6中的宏觀截面數(shù)據(jù)為大氣宏觀截面的。其中9號材料為鎘，因為與鉛的截面差距最大，它的材料尺寸讀取誤差最小，但其宏觀截面計算誤差最大。鎘為強(qiáng)吸收中子材料，由于吸收了大量中子而具有自屏效應(yīng)，使膠片成像的黑度過低，超出了膠片特性曲線的直線區(qū)，此時黑度與曝光量不呈線性關(guān)系，造成計算誤差較大。

表6 芯塊成像的絕對黑度及對比材料的宏觀截面Table 6 Absolute density of pellet neutron image and macro neutron cross section of insert

4 小結(jié)

本文通過模擬計算和實際實驗，驗證了CARR在發(fā)展并應(yīng)用間接中子照相技術(shù)方面具備良好的條件和潛力，并研究了間接中子照相成像數(shù)據(jù)的處理及分析方法，為將來在CARR開展間接中子照相檢測實驗提供重要參考。CARR滿功率（60MW）運行后，將提供更優(yōu)良的中子束流，可為間接中子照相檢測實驗提供更好的實驗條件。

［1］ 貊大衛(wèi)，劉以思，金光宇，等.中子照相［M］.北京：原子能出版社，1996.

［2］ 魏國海，韓松柏，陳東風(fēng)，等.中子照相技術(shù)在核燃料元件無損檢測中的應(yīng)用［J］.核技術(shù)，2012，35（11）：811-826.

WEI Guohai，HAN Songbai，CHEN Dongfeng，et al.Application of neutron radiography for non-destructive testing nuclear fuel elements［J］.Nuclear Techniques，2012，35（11）：811-826（in Chinese）.

［3］ 魏國海，韓松柏，賀林峰，等.核燃料元件模擬件的中子照相無損檢測研究［J］.核技術(shù)，2013，36（7）：070204.

WEI Guohai，HAN Songbai，HE Linfeng，et al.Non-destructive testing dummy nuclear fuel rods by neutron radiography［J］.Nuclear Techniques，2013，36（7）：070204（in Chinese）.

［4］ WEI Guohai，HAN Songbai，WANG Hongli，et al.Design of the testing set-up for a nuclear fuel rod by neutron radiography at CARR［J］.Physics Procedia，2013，43：307-313.

［5］ LEHMANN E H，VONTOBEL P，HERMANN A.Non-destructive analysis of nuclear fuel by means of thermal and cold neutrons［J］.Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A，2003，515：745-759.

［6］ von der HARDT P，ROTTGER H，Commission of the European Communities，et al.Neutron radiography handbook［M］.Dordrecht：D Reidel Publishing Company，1981.

［7］ 丁大釗，葉春堂，趙志祥，等.中子物理學(xué)［M］.北京：原子能出版社，2001.

［8］ SHAIKH A M.Neutron applications in earth，energy and environmental sciences［M］.Berlin：Springer，2009.

［9］ WECHSLER D，ZSIGMOND G，STREFFER F，et al.VITESS：Virtual instrumentation tool for pulsed and continuous sources［J］.Neutron News，2000，11（4）：25-28.

［10］GB／T 11500—89 攝影透射密度測量的幾何條件［S］.北京：中國標(biāo)準(zhǔn)出版社，1989.

［11］GB／T 9582—1998 工業(yè)射線膠片ISO感光度和平均斜率的測定（用X和γ射線曝光）［S］.北京：中國標(biāo)準(zhǔn)出版社，1998.

［12］張仲綸.不同能量下限值的照射量率常數(shù)［J］.計量學(xué)報，1985，6（4）：298-304.

ZHANG Zhonglun.Exposure rate constants based on different low energy limit values［J］.Acta Metrologica Sinica，1985，6（4）：298-304（in Chinese）.

Preliminary Study on Indirect Neutron Radiography Method at CARR

WEI Guo-hai，HAN Song-bai，CHEN Dong-feng＊，WANG Hong-li，HE Lin-feng，WANG Yu，WU Mei-mei，LIU Yun-tao，ZHAO Zhi-xiang＊
（China Institute of Atomic Energy，P.O.Box275-30，Beijing102413，China）

China Advanced Research Reactor（CARR）is an excellent platform for indirect neutron radiography（INR）.The experimental conditions of the INR at CARR were calculated and analyzed by the Monte Carlo method，based on which the first and the second exposure time was calculated.The INR experiment was carried out with the sample of dummy fuel rods at one of the CARR’s thermal neutron beam channel，and the methods of processing and analyzing the neutron images were also studied.

indirect neutron radiography；non-destructive testing；CARR

O571.56

A

1000-6931（2014）02-0201-07

10.7538／yzk.2014.48.02.0201

2013-09-21；

2013-11-01

973計劃資助項目（2010CB833106）；國家自然科學(xué)基金資助項目（11375271）；中國原子能科學(xué)研究院院長基金資助項目（16YC-201302，16YC-201303）

魏國海（1983—），男，黑龍江鶴崗人，助理研究員，博士，凝聚態(tài)物理專業(yè)

＊通信作者：陳東風(fēng)，E-mail：dongfeng＠ciae.ac.cn；趙志祥，E-mail：zhaozx＠ciae.ac.cn