馮 琨,苑魁魁,李王鋒,彭 林,邱雄輝 (.太原理工大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,山西 太原 030024；2.北京清控人居環(huán)境研究院,北京 00084；3.清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院,北京 00084；4.中國環(huán)境科學(xué)研究院,北京 0002)

長江三角洲地區(qū)是典型的城市群區(qū)域,區(qū)域大氣復(fù)合型污染特征日益突出[1-2].研究表明[3],長江三角洲16個城市中,三分之一的城市SO2、NO2和PM10受區(qū)域傳輸貢獻(xiàn)率在 40%以上,其中舟山群島是受區(qū)域污染影響最為嚴(yán)重的城市,冬季氣體污染物外來影響的總比例可高達(dá)92%. 2006年以來,舟山每年酸雨出現(xiàn)頻率均在95%以上,也因此被列入國家級酸雨控制區(qū)[4].

目前,我國對區(qū)域性污染的研究多集中在京津冀[5]、長江三角洲[6-8]和珠江三角洲[9-14]地區(qū)的大陸型城市,對海島型城市受區(qū)域傳輸影響的研究相對較少.與大陸型城市相比,海島型城市在污染成因上有幾點(diǎn)不同.第一、污染物排放量小,易受大陸排放污染物傳輸影響,且污染傳輸貢獻(xiàn)率高[15-18].第二、與大陸型城市易在靜風(fēng)時出現(xiàn)高污染天氣不同[19],海島型城市易在高頻率強(qiáng)風(fēng)作用下形成重污染天氣[20-22].舟山作為典型的海島型城市,大氣污染物年際排放量在低水平上呈無規(guī)則波動,酸雨的高頻率出現(xiàn)主要與區(qū)域大氣環(huán)流導(dǎo)致的酸性氣體污染物輸入有關(guān)[23].

本文以浙江舟山為例,選取舟山市和周邊15個城市中重點(diǎn)大氣污染源數(shù)據(jù)[24],從中尺度氣象模型 MM5提取氣象場數(shù)據(jù),進(jìn)行氣象場分析;在此基礎(chǔ)上,耦合空氣質(zhì)量模式 CALPUFF[25]計算SO2和 NO2的濃度分布,并進(jìn)行空間分布及趨勢的驗證;定量測算區(qū)域傳輸對舟山市大氣環(huán)境的貢獻(xiàn),為改善舟山大氣環(huán)境、控制周邊源影響及區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控政策提供數(shù)據(jù)依據(jù).

1 研究方法

1.1 研究區(qū)域及時間選取

研究區(qū)域設(shè)置為內(nèi)外 2層以便同時模擬長江三角洲區(qū)域傳輸作用和舟山海島范圍內(nèi)污染物濃度的空間分布:外層(圖1研究區(qū)域1#)包括長江三角洲區(qū)域的浙江省、上海市和蘇南地區(qū),即上海、南通、常州、無錫、蘇州和浙江省的 11個城市;內(nèi)層(圖1研究區(qū)域2#)包括舟山市主要島嶼.

研究模擬時段選擇2011年1、4、7、10月的三維逐時氣象場數(shù)據(jù)作為污染傳輸動力場,重點(diǎn)分析出現(xiàn)持續(xù)性高污染天氣的冬季和空氣質(zhì)量較好的夏季(1月和7月)在不同季風(fēng)主導(dǎo)作用下區(qū)域傳輸對舟山群島污染物分布的影響,以及舟山市高污染日的形成原因.

圖1 長江三角洲與舟山市模擬計算區(qū)域Fig.1 The grid domains for simulation of Yangtze River Delta and Zhoushan

1.2 污染排放數(shù)據(jù)

表1 長江三角洲主要大氣污染物排放量Table 1 Emission amount of primary pollutants in Yangtze River Delta

圖2 長江三角洲區(qū)域城市SO2排放量Fig.2 Spatial distribution of SO2 emissions in the Yangtze River Delta

模擬區(qū)域內(nèi)污染源數(shù)據(jù)以2011年環(huán)境統(tǒng)計數(shù)據(jù)為基礎(chǔ),考慮距離舟山市300km范圍內(nèi)各市污染物排放量,收集各省市“十二五規(guī)劃”、“環(huán)境質(zhì)量公告”以及國家相關(guān)政策法規(guī)文件完成[26].圖 2以 SO2為例給出了模擬區(qū)域排放量空間分布情況.2011年長江三角洲各省市年排放量如表1:江蘇省SO2和NOx排放量均為百萬t以上;上海市排放總量相對較小,但單位面積排放強(qiáng)度大,且距離舟山較近,約 150km;浙江省各市中,寧波市的大氣污染物排放量居首,相距舟山 50km;舟山市主要工業(yè)源分布于本島沿海區(qū)域,SO2和 NOx排放總量分別為1.63萬t和1.98萬t,占長江三角洲區(qū)域總排放量的0.8%和0.7%.

舟山市污染源以累計 2種污染物質(zhì)占全市總排放量85%的68家工業(yè)企業(yè)作為點(diǎn)源(圖1),輸入?yún)?shù)包括地理坐標(biāo)、煙囪高度和直徑、煙氣排放速率和溫度等信息,其余部分的工業(yè)源、生活源和機(jī)動車源按照城市用地類型和人口空間分布分配到模擬區(qū)域各網(wǎng)格面源上,面源排放高度設(shè)定為30m.對于長江三角洲區(qū)域其他城市,模擬時將重點(diǎn)火電和鋼鐵企業(yè)作為點(diǎn)源,其余部分按照建成區(qū)和人口分布作為面源,面源排放高度按照一般工業(yè)企業(yè)排放高度設(shè)置為60m.

1.3 氣象場設(shè)置

模擬區(qū)域背景氣象場數(shù)據(jù)來自美國 NCAR/Penn State第5代有限區(qū)域中尺度模式MM5[27]模擬結(jié)果.該模式基于美國 NCEP 1°×1°再分析資料(6h間隔),采用非靜力平衡動力框架,3重嵌套模擬,垂直方向采用σ地形追隨坐標(biāo)系,取23層.研究以舟山市(30.0°N,122.2°E)作為區(qū)域中心,3 層網(wǎng)格的分辨率分別為 81,27,9km,最內(nèi)層以長江三角洲城市群為主,南北、東西向均取82個格點(diǎn).

長江三角洲(圖 1研究區(qū)域 1#)和舟山群島(圖 1研究區(qū)域 2#)模擬區(qū)域內(nèi)氣象場由CALMET[28]根據(jù) MM5最內(nèi)層網(wǎng)格數(shù)據(jù)差值計算得到. CALMET采用蘭伯特投影,舟山市(30.0°N, 122.2°E)作為模擬區(qū)域中心[29]不變,長江三角洲區(qū)域模擬范圍501km×501km,網(wǎng)格分辨率為 3km;舟山群島模擬范圍 100km×150km,網(wǎng)格分辨率1km;垂直方向不等距由地面至3000m高度分為10層.

2 結(jié)果與討論

2.1 氣象場分析

徐祥德等[30]研究認(rèn)為,一般城市建筑群上空320m為大尺度遠(yuǎn)距離輸送,即大氣污染周邊源影響顯著區(qū)[31],城市近地層則為大氣污染近郊輸送影響區(qū).電廠煙囪高度多為 240m 左右,考慮煙氣抬升后其排放高度約為煙囪高度的 2倍,因此選取500m作為長江三角洲及舟山群島工業(yè)排放污染物的主要輸送層進(jìn)行分析[32].冬季,長江三角洲盛行西北風(fēng),氣團(tuán)自西北方向貫穿江蘇、上海到達(dá)舟山,并最終流向浙江東南部沿海,舟山群島空氣質(zhì)量主要受西北方向污染物排放強(qiáng)度較高的上海、江蘇傳輸影響;夏季,長江三角洲主要受到東南和西南季風(fēng)影響,干潔的海洋性空氣使舟山市空氣質(zhì)量較好[33];春、秋兩季舟山市分別受偏西氣流和東北氣流控制,上風(fēng)向區(qū)域污染物排放強(qiáng)度相對較低(圖 2),分析數(shù)據(jù)[4]顯示,春、秋環(huán)境空氣質(zhì)量介于冬、夏之間,因此不再做重點(diǎn)分析.

2.2 模擬驗證

選擇舟山市臨城、定海區(qū)、普陀區(qū)、普陀山、岱山縣、嵊泗島,6個監(jiān)測站點(diǎn)的監(jiān)測數(shù)據(jù)用于模型驗證(圖1).其中,臨城、定海區(qū)和普陀區(qū)位于舟山本島,可反映城市空氣質(zhì)量狀況;嵊泗縣站點(diǎn)位于本島西北方,無本地排放源,可作為背景監(jiān)測點(diǎn).

2.2.1 空間分布驗證 2011年舟山市各監(jiān)測點(diǎn)SO2年均濃度模擬值與監(jiān)測值相比(圖4),各監(jiān)測點(diǎn)位模擬值空間分布與監(jiān)測值有較好的一致性,除嵊泗站點(diǎn)外,濃度分布為定海區(qū)＞岱山縣＞臨城＞普陀區(qū)＞普陀山;整體來看,各監(jiān)測點(diǎn)位SO2模擬值低于監(jiān)測值,其中嵊泗島相對誤差最大為74.7%,其余相對誤差在35.7%～54.5%范圍內(nèi).

各監(jiān)測點(diǎn)NO2模擬值與監(jiān)測值較為吻合(圖4),除普陀區(qū)站點(diǎn)外,其余相對誤差在 0.89%～20.59%之間.普陀區(qū)站點(diǎn)模擬值與監(jiān)測值誤差較大,相對誤差為45.89%.

綜合來講,模擬值能夠較好的反映 SO2和NO2在不同監(jiān)測點(diǎn)的分布變化,但總體小于相應(yīng)監(jiān)測值,引起這種差異的原因主要是由于模擬結(jié)果為 1km×1km 的網(wǎng)格平均值[34],使得模式本身分辨率對計算結(jié)果造成影響,而監(jiān)測站站點(diǎn)結(jié)果存在其他污染源貢獻(xiàn),受城市無組織排放影響較大,例如普陀區(qū)港口較多、船舶量大,海洋交通源排放量相對較大而無法估算[35-36].

2.2.2 相關(guān)性趨勢關(guān)系驗證 以2011年1月和7月臨城監(jiān)測點(diǎn)SO2、NO2日均濃度為例,作模擬值與監(jiān)測值時間序列可見:冬、夏兩季污染物模擬值與監(jiān)測值變化趨勢基本相近,相關(guān)系數(shù)在0.40～0.55之間.

圖3 長江三角洲區(qū)域500m高空月均風(fēng)場Fig.3 Monthly mean wind field at height above 500m in the Yangtze River Delta

圖4 舟山市各監(jiān)測站監(jiān)測與模擬年均值Fig.4 Annual average values between simulation and observation of monitoring sites in Zhoushan

從圖 5中可見,由于冬季受西北方大陸上空氣流影響,污染物濃度平均值明顯高于夏季,且峰值數(shù)較多;在西北風(fēng)和偏西風(fēng)較弱時段(1月13～22日)模擬值和監(jiān)測值均較小.模型模擬出NO2在1月4日、9日、12日、24日以及7月3日有明顯峰值,均與監(jiān)測值出現(xiàn)峰值時段相吻合;SO2在 1月 4～8日、22～26日以及 7月 20 ～24日有明顯峰值.整體來看,模擬結(jié)果略小于監(jiān)測值,這可能是因為污染物存在更遠(yuǎn)距離的傳輸作用和舟山本地存在無組織排放有關(guān).7月 NO2濃度模擬值與監(jiān)測值吻合度較低,但模型仍能模擬出大體的起伏變化.模擬結(jié)果能夠基本重現(xiàn)峰值出現(xiàn)的時間和季節(jié)性變化,峰值數(shù)匹配度平均達(dá)82%.

圖5 臨城監(jiān)測點(diǎn)冬夏兩季污染物模擬與監(jiān)測日均值對比Fig.5 Daily average values between simulation and observation of Lincheng monitoring site in Zhoushan

圖6 監(jiān)測站模擬值與監(jiān)測值日均濃度的2倍誤差Fig.6 Monitoring sites' double bias map between simulation and observation

圖6為2011年1月、7月SO2、NO2模擬與監(jiān)測的2倍誤差.總體來看,數(shù)據(jù)在監(jiān)測值高值區(qū)2倍誤差線內(nèi)占比較高,在監(jiān)測值低值區(qū) 2倍誤差線內(nèi)占比較低,可見模擬可以準(zhǔn)確擬合空氣質(zhì)量較差時的監(jiān)測結(jié)果.

2.3 濃度場分析

2.3.1 年均濃度分析 綜合分析SO2與NO2年均值模擬濃度分布結(jié)果,模擬區(qū)域出現(xiàn)較明顯的污染物傳輸帶(圖 7):靠近大陸的舟山本島定海區(qū)、臨城、普陀區(qū)3個監(jiān)測點(diǎn)污染物濃度值較高,遠(yuǎn)離大陸的嵊泗縣、普陀山濃度值較低,這也與各監(jiān)測站點(diǎn)監(jiān)測結(jié)果吻合.舟山群島污染物濃度空間分布呈由陸至海逐漸降低的態(tài)勢,明顯受大陸性氣團(tuán)攜帶污染物影響;北部嵊泗縣無工業(yè)企業(yè)污染源排放,其污染物濃度與長江三角洲地區(qū)污染性氣體的遠(yuǎn)程傳輸有密切聯(lián)系.

圖7 舟山市污染物年均濃度分布(μg/m3)Fig.7 The distribution of annual average concentration in Zhoushan (μg/m3)

表2 1月和7月各區(qū)域排放污染物對舟山監(jiān)測站點(diǎn)濃度的相對貢獻(xiàn)(%)Table 2 Relative concentration contribution rate of different emission sources to every monitoring sites in Zhoushan in Jan. and Jul.(%)

2.3.2 月均濃度分析 利用CALPUFF模式分別 模擬區(qū)域與本地污染物對舟山各監(jiān)測點(diǎn)的貢獻(xiàn)率如表2所示.由模擬結(jié)果可知,冬季上海對舟山貢獻(xiàn)率最高,其中 SO2在 71%～79%之間,NO2在 72%～83%之間;普陀山受區(qū)域傳輸影響最為嚴(yán)重,SO2和NO2區(qū)域傳輸貢獻(xiàn)率為 98.51%和 99.88%.夏季浙江省對舟山貢獻(xiàn)率最高,其中 SO2在 52%～63%之間,NO2在 49%～55%之間;嵊泗縣受區(qū)域傳輸影響最為嚴(yán)重,SO2和NO2區(qū)域傳輸貢獻(xiàn)率為96.36%和99.26%.這與程真等[3]的研究趨勢一致,冬季舟山SO2和 NO2受外來貢獻(xiàn)顯著,分別達(dá) 92%和 82%,且以上海和蘇州外來貢獻(xiàn)比例最大;夏季舟山市SO2和NO2受外來貢獻(xiàn)率分別達(dá)66%和46%,且以寧波地區(qū)貢獻(xiàn)最大,但結(jié)果在數(shù)值上略有差異.

模擬結(jié)果顯示,冬夏兩季SO2、NO2濃度空間分布特征相近(圖8).

圖8 2011年冬夏兩季NO2區(qū)域與本地貢獻(xiàn)濃度分布(μg/m3)Fig.8 Spatial distribution of local and long-rang transport contributions to monthly average NO2 concentration in Jan.and Jul. (μg/m3)

區(qū)域傳輸對各季的貢獻(xiàn)均非常明顯,冬、夏兩季舟山分別受到上海和浙江地區(qū)高濃度污染傳輸帶控制,其區(qū)域傳輸污染物對舟山海島污染物空間分布起決定性作用,且大體分布相近;由于冬季以偏北風(fēng)為主,受上海及大陸污染物排放影響,舟山污染物濃度整體較高;夏季以偏南氣流為主,部分受浙江方向氣流影響,污染物濃度整體偏低.

2.3.3 高污染日形成分析 根據(jù)舟山市氣象局監(jiān)測結(jié)果[37],冬季舟山群島受西北氣流覆蓋時污染物濃度較高.由于SO2濃度分布與NO2大體相同,研究以NO2為例,選取日均濃度出現(xiàn)峰值前典型時段(2011年1月3日0:00至2011年1月4日0:00),分析舟山市污染物濃度分布在特定氣象條件下受區(qū)域傳輸影響的過程.

圖 9 2011 年 1 月 3～4 日 NO2逐時濃度(μg/m3)Fig.9 Spatial distribution of hourly NO2 concentration from 3 Jan. 2011 to 4 Jan. 2011 (μg/m3)

由圖9可見,典型時段內(nèi)受區(qū)域風(fēng)場影響,舟山群島地面NO2濃度逐漸增高達(dá)到峰值.3日0時,在北風(fēng)作用下,長江三角洲北部排放的高濃度污染物氣團(tuán)影響舟山西側(cè)寧波一帶;3日8時,隨風(fēng)向轉(zhuǎn)為西北風(fēng),污染帶由寧波東移,對舟山影響范圍逐漸增大;3日16時,西北風(fēng)平均風(fēng)速達(dá)7.3m/s,舟山本島被西北方污染物高濃度傳輸帶控制;至4日0時,在持續(xù)性西北風(fēng)作用下,本島區(qū)域內(nèi)污染物濃度不斷升高達(dá)到峰值,各監(jiān)測點(diǎn)小時濃度在122～194μg/m3,此時區(qū)域傳輸對本島監(jiān)測點(diǎn)的貢獻(xiàn)率在98%以上.此后3d內(nèi),舟山NNE風(fēng)頻高達(dá)80%,平均風(fēng)速為7.1m/s,極有利于污染物的長距離傳輸,導(dǎo)致舟山群島經(jīng)歷持續(xù) 3d的重污染天氣.這種極端不利氣象條件下高濃度酸性污染物的持續(xù)輸入也為酸性降水的發(fā)生提供了必要條件[38].

由于舟山夏季受到偏南方向氣流影響,海洋性空氣凈化作用致其污染物濃度較低,從文章圖5中 7月監(jiān)測結(jié)果看出,夏季舟山市監(jiān)測數(shù)據(jù)無超標(biāo)現(xiàn)象,未出現(xiàn)持續(xù)性高污染天氣;同時,從夏季逐時氣象場來看,其風(fēng)速較低、風(fēng)向變化頻繁,導(dǎo)致持續(xù)性污染所需的氣象條件發(fā)生概率小,在短時間段內(nèi)區(qū)域傳輸影響的動態(tài)變化不及冬季明顯可見,考慮到與文章題目中“遠(yuǎn)程傳輸”、“污染”相匹配,因此不在文中做相應(yīng)的夏季個例分析.

3 結(jié)論與建議

3.1 結(jié)論

舟山市空氣質(zhì)量主要受區(qū)域傳輸影響,本地排放源對SO2貢獻(xiàn)率在10%左右,對NO2的貢獻(xiàn)率不足 5%.冬季,長江三角洲區(qū)域以偏北風(fēng)為主,受上海及大陸地區(qū)傳輸?shù)母邼舛任廴疚镉绊?舟山群島大氣污染物濃度整體較高,其中上海對舟山貢獻(xiàn)率最大,各監(jiān)測點(diǎn)SO2、NO2受其影響總比例在71%～79%和72%～83%之間;夏季,以偏南氣流為主,受部分浙江方向氣流影響,污染物濃度較冬季偏低,其中浙江省對舟山貢獻(xiàn)率最高,各監(jiān)測點(diǎn) SO2、NO2受其影響總比例在 52%～63%和49%～55%之間.

與傳統(tǒng)大陸型城市易在靜風(fēng)或擴(kuò)散能力較差時出現(xiàn)重污染天氣不同,舟山群島在高頻率、高風(fēng)速的持續(xù)性西北風(fēng)和偏北風(fēng)作用下,易受上海和蘇南城市污染物質(zhì)傳輸影響,形成重污染天氣,各監(jiān)測點(diǎn)NO2小時濃度最大為122～194μg/m3,此時區(qū)域傳輸對舟山本島各監(jiān)測點(diǎn)的貢獻(xiàn)率均在98%以上.

3.2 建議

受地理位置和氣象條件影響,舟山群島大氣環(huán)境受區(qū)域傳輸影響嚴(yán)重,單純對舟山排放源進(jìn)行控制以改善環(huán)境質(zhì)量的方法已不適用,特別是在應(yīng)對重污染天氣時,舟山市應(yīng)與浙江、上海和蘇南等地協(xié)同開展區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控工作.

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