朱振亞，饒良懿，余新曉，任小波

(北京林業(yè)大學(xué)水土保持學(xué)院，100083，北京)

20世紀(jì)中期以來(lái)，大氣環(huán)境的變化成為全球變化的研究熱點(diǎn)之一，大氣污染問(wèn)題日益受到各國(guó)的關(guān)注。近年來(lái)，隨著我國(guó)產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)的轉(zhuǎn)型升級(jí)、能源消耗結(jié)構(gòu)的轉(zhuǎn)變，工業(yè)活動(dòng)、交通運(yùn)輸和冬季采暖等成為造成大氣污染的主要原因。大氣污染物的研究?jī)?nèi)容非常廣泛，例如污染物濃度的變化［1-4］、污染物成分的研究［5］、污染源或排放貢獻(xiàn)率［6-8］、傳播和擴(kuò)散［9］、污染物濃度預(yù)測(cè)［10］和影響因素［11-13］等。人們?cè)谥匾暱諝赓|(zhì)量之余，開(kāi)始漸漸關(guān)注大氣污染物對(duì)人類(lèi)健康的影響［14］。

大氣污染物濃度或指數(shù)不僅存在日、月份、季節(jié)、年度和采暖期非采暖期等不同時(shí)間尺度的變化特點(diǎn)，而且具有地學(xué)意義上的空間分異特征?？v覽目前大氣污染物特征的研究，大氣污染物濃度的時(shí)空變化研究較多，空氣污染指數(shù)(簡(jiǎn)稱(chēng)API)特征研究較少;在研究污染物的空間分布時(shí)，很少考慮大氣污染物的空間自相關(guān)、全局趨勢(shì)、方向性趨勢(shì)等影響，造成空間化結(jié)果與實(shí)際情況的偏差［15-16］。筆者利用2010—2012年西安市區(qū)13個(gè)空氣質(zhì)量自動(dòng)監(jiān)測(cè)站逐日的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，結(jié)合空間統(tǒng)計(jì)建模的方法，研究西安市區(qū)空氣污染指數(shù)不同時(shí)間尺度和空間范圍的分布特征，為制訂空氣污染防治措施提供依據(jù)。

1 數(shù)據(jù)來(lái)源

西安市區(qū)共有14個(gè)空氣質(zhì)量自動(dòng)監(jiān)測(cè)站點(diǎn)，包括13個(gè)國(guó)控子站和1個(gè)大氣環(huán)境監(jiān)測(cè)綜合實(shí)驗(yàn)室(超級(jí)站)。超級(jí)站2013年1月正式運(yùn)行，不在本文的研究時(shí)間段內(nèi)。本文研究的13個(gè)國(guó)控監(jiān)測(cè)子站(用1～13表示)分別是蓮湖區(qū)的高壓開(kāi)關(guān)廠子站、碑林區(qū)的興慶小區(qū)子站、灞橋區(qū)的紡織城子站、雁塔區(qū)的小寨子站、新城區(qū)的市人民體育場(chǎng)子站、高新西區(qū)子站、經(jīng)開(kāi)區(qū)子站、長(zhǎng)安區(qū)子站、閻良區(qū)子站、臨潼區(qū)監(jiān)測(cè)子站、未央?yún)^(qū)的草灘子站、曲江文化集團(tuán)子站和世園廣運(yùn)潭子站，其中草灘子站為清潔對(duì)照站點(diǎn)。SO2、NO2、PM10污染指數(shù)(量綱為 1)根據(jù)2010年1月1日—2012年12月31日13個(gè)國(guó)控監(jiān)測(cè)子站逐日的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)計(jì)算得到。

2 研究方法

2.1 數(shù)據(jù)處理與分析

環(huán)境空氣質(zhì)量自動(dòng)監(jiān)測(cè)系統(tǒng)有點(diǎn)式監(jiān)測(cè)儀器和開(kāi)放光程監(jiān)測(cè)儀器2種，所配置監(jiān)測(cè)儀器的分析方法見(jiàn)表1。

表1 大氣污染物分析方法Tab.1 Methods of air pollutants analysis

由于2013年前用空氣污染指數(shù)描述空氣質(zhì)量狀況，各監(jiān)測(cè)點(diǎn)各污染物的分指數(shù)可根據(jù)公式計(jì)算。某一監(jiān)測(cè)點(diǎn)(某一污染物)監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)在n時(shí)段的平均值按算術(shù)平均值公式計(jì)算;多個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)在某時(shí)段的平均值由各監(jiān)測(cè)點(diǎn)均值再平均得到。

用SPSS 20.0分析各監(jiān)測(cè)站3年逐日 SO2、NO2、PM10污染指數(shù)數(shù)據(jù)，研究污染指數(shù)的集中趨勢(shì)、離散狀況和總體分布情況。

2.2 地學(xué)統(tǒng)計(jì)方法

利用探索性空間數(shù)據(jù)分析技術(shù)ESDA，用空間自相關(guān)作為量度空間相互依賴性的統(tǒng)計(jì)指標(biāo)?？臻g自相關(guān)計(jì)算的方法有許多種，最著名也最常用的有Moran’s I、Geary’s C、Getis、Join count等，這些方法可分為全局空間自相關(guān)和局部空間自相關(guān)。本文使用全局莫蘭指數(shù)I計(jì)算污染指數(shù)空間自相關(guān)，全局莫蘭指數(shù)

莫蘭指數(shù)的期望值E(I)范圍為［-1，1］，取值為-1表示完全負(fù)相關(guān)，取值為1表明完全正相關(guān)，而取值為0表示不相關(guān)。其顯著性檢驗(yàn)的公式為

式中VAR(I)是莫蘭指數(shù)的方差。

在5%的顯著水平下，Z大于1.96時(shí)，研究范圍大氣污染物有顯著關(guān)聯(lián)性，相鄰地區(qū)的類(lèi)似特征值出現(xiàn)集群(clustering)趨勢(shì);Z介于1.96與-1.96之間，表示研究范圍內(nèi)某現(xiàn)象的分布的關(guān)連性不明顯;Z小于-1.96時(shí)，表示研究范圍內(nèi)某現(xiàn)象的分布呈現(xiàn)負(fù)的空間自相關(guān)性，相鄰地區(qū)的類(lèi)似特征值出現(xiàn)離散(scatter)趨勢(shì)。在1%的顯著水平下，也有類(lèi)似結(jié)論，此時(shí)的臨界值為2.54。

3 結(jié)果與分析

3.1 污染指數(shù)的時(shí)間變化

3.1.1 污染物指數(shù)的日變化 3年來(lái)，SO2、NO2、PM10污染指數(shù)的集中趨勢(shì)、離散狀況和總體分布形態(tài)的主要統(tǒng)計(jì)量結(jié)果見(jiàn)表2。

表2 空氣污染指數(shù)日變化統(tǒng)計(jì)分析Tab.2 Daily variation of air pollution index

各監(jiān)測(cè)點(diǎn)污染物指數(shù)都滿足NO2＜SO2＜PM10，可吸入顆粒物PM10為3類(lèi)污染物中的首要污染物。污染指數(shù)的方差(標(biāo)準(zhǔn)差)較大，污染指數(shù)的日變化較大;SO2和NO2指數(shù)的方差(標(biāo)準(zhǔn)差)比 PM10的小，SO2和NO2比PM10污染指數(shù)日變化小。各點(diǎn)污染指數(shù)的偏度值都大于0，污染指數(shù)均為正偏斜，污染指數(shù)偏度值SO2＜NO2＜PM10，PM10污染指數(shù)的偏斜程度最大，其次是NO2，SO2最小。各監(jiān)測(cè)點(diǎn)污染指數(shù)的峰度值都大于0，污染指數(shù)比正態(tài)分布更集中，且PM10指數(shù)的峰度值明顯大于 SO2和 NO2，PM10指數(shù)比SO2和NO2更集中，PM10指數(shù)一直處于較高水平。綜合考慮污染物指數(shù)的分布情況，SO2指數(shù)的偏峰度最小，最接近正態(tài)分布，PM10與正態(tài)分布的差異最大。

3.1.2 月份、季度和年際變化 按月份計(jì)算各監(jiān)測(cè)點(diǎn)SO2、NO2、PM10污染指數(shù)的均值，以2010年1月為第1個(gè)月，2012年12月為第36個(gè)月，得到污染指數(shù)的月份變化情況(圖1)，同樣方法可得到污染指數(shù)的季度、年際變化情況。

SO2、NO2、PM10污染指數(shù)均表現(xiàn)出月份變化趨勢(shì)?？傮w來(lái)說(shuō)，1月、12月份污染指數(shù)較大，7月、8月較小。1月到7月、8月的污染指數(shù)逐漸降低，7、8月之后逐漸上升，到1月、12月份上升到較大值。

不同監(jiān)測(cè)點(diǎn)污染指數(shù)的月份變化不同。高壓開(kāi)關(guān)廠、市人民體育場(chǎng)、高新西區(qū)等監(jiān)測(cè)點(diǎn)的SO2、NO2污染指數(shù)最大值明顯高于同期其他監(jiān)測(cè)點(diǎn);而同月份不同監(jiān)測(cè)點(diǎn)PM10污染指數(shù)差別不大，且不同監(jiān)測(cè)點(diǎn)同月份的最值差(最大值-最小值)也明顯小于SO2和NO2，可吸入顆粒物的污染水平較高。

圖1 空氣污染指數(shù)月變化Fig.1 Changes of air pollution index by month

總的來(lái)說(shuō)，空氣污染指數(shù)表現(xiàn)出4季度＞1、3季度＞2季度，不同污染物指數(shù)的季度變化有較大差異。SO2污染指數(shù)第1季度明顯大于其他3個(gè)季度，具體表現(xiàn)為第1季度＞3季度＞第2季度，但1、3季度指數(shù)很接近;NO2污染指數(shù)1季度與4季度的差距減小，1、3季度污染指數(shù)的大小因監(jiān)測(cè)點(diǎn)而異;PM10污染指數(shù)1、4季度的差距進(jìn)一步減小，1、3季度污染指數(shù)的大小因監(jiān)測(cè)點(diǎn)而異，但4個(gè)季度各點(diǎn)PM10污染指數(shù)相對(duì)集中。

2010—2012年經(jīng)開(kāi)區(qū) SO2污染指數(shù)增加最大(21%)，市人民體育場(chǎng)降低最多(-27%)，高壓開(kāi)關(guān)廠、小寨、市體育場(chǎng)、高新西區(qū)、閻良區(qū)、臨潼區(qū)的SO2指數(shù)有所降低，其他監(jiān)測(cè)站點(diǎn)略有上升。經(jīng)開(kāi)區(qū)NO2污染指數(shù)增加最大(22%)，市人民體育廠降低最多(-32%)，高壓開(kāi)關(guān)廠、興慶小區(qū)、紡織城、小寨 、市人民體育場(chǎng) 、高新西區(qū) 、臨潼區(qū)的NO2污染指數(shù)下降，其他監(jiān)測(cè)站點(diǎn)稍有增加。各監(jiān)測(cè)點(diǎn)PM10污染指數(shù)均有所降低，草灘降低最大(-13%)，紡織城降低最小(-0.16%)。

3.1.3 采暖期、非采暖期變化 西安市的采暖期時(shí)間是每年的11月15日至翌年的3月15日，其余時(shí)間為非采暖期。按采暖和非采暖期分別計(jì)算3年各監(jiān)測(cè)點(diǎn)污染指數(shù)，結(jié)果如圖2所示。

圖2 采暖期、非采暖期空氣污染指數(shù)變化Fig.2 Changes of air pollution index during the heating and non-heating periods

采暖期的SO2、NO2、PM10污染指數(shù)高于非采暖期，但不同污染物表現(xiàn)出不同特點(diǎn)。采暖期SO2污染指數(shù)明顯高于非采暖期，采暖期是非采暖期的2倍以上;NO2污染指數(shù)采暖期與非采暖期的差距減小;PM10污染指數(shù)采暖期與非采暖期的差距進(jìn)一步減小，部分監(jiān)測(cè)點(diǎn)采暖期和非采暖期近乎相等。SO2、NO2、PM10污染指數(shù)采暖期分別是非采暖期的2.01～2.75、1.42～1.82、1.18～1.36倍。

2010年和2012年非采暖期SO2污染指數(shù)高于2011年，2010年和2012年，市人民體育場(chǎng)、高新西區(qū)、經(jīng)開(kāi)區(qū)、長(zhǎng)安區(qū)的差異較大，其他監(jiān)測(cè)點(diǎn)2年指數(shù)很接近;長(zhǎng)安區(qū)非采暖期的NO2污染指數(shù)逐年升高，小寨和經(jīng)開(kāi)區(qū)先升后降，其他監(jiān)測(cè)點(diǎn)有降低趨勢(shì);非采暖期PM10污染指數(shù)總體來(lái)說(shuō)有降低的趨勢(shì)，2010—2011年的降幅較大，2011—2012年的降幅不明顯。

由空氣污染指數(shù)的日、月份、季節(jié)、年度、采暖期非采暖期變化可知，造成 SO2、NO2和 PM10的原因(污染源)和影響污染物的因素不同。

3.2 污染指數(shù)的空間分異

3.2.1 污染指數(shù)的空間自相關(guān)和集聚效應(yīng) 根據(jù)西安市區(qū)13個(gè)空氣監(jiān)測(cè)站的之間的臨接關(guān)系，采用二進(jìn)制鄰接權(quán)重矩陣，選取各監(jiān)測(cè)點(diǎn)2010—2012年污染物指數(shù)數(shù)據(jù)，分析3類(lèi)空氣污染指數(shù)的空間自相關(guān)特性和集聚效應(yīng)，結(jié)果見(jiàn)表3。

采暖期、非采暖期SO2、NO2和PM10污染指數(shù)的莫蘭指數(shù)均大于0，3類(lèi)空氣污染指數(shù)均存在正的空間相關(guān)性;但指數(shù)值都在0.2以下，這種空間相關(guān)性作用很弱。各監(jiān)測(cè)站污染指數(shù)的集聚效應(yīng)處在第1象限的高高(HH)聚集和處于第3象限的低低(LL)聚集的監(jiān)測(cè)點(diǎn)較多，而第2象限的低高(LH)聚集較少，第4象限高低(HL)聚集最少。SO2、NO2和采暖期的PM10各類(lèi)聚集情況很類(lèi)似，高濃度被高濃度包圍的高高聚集，主要是處在主城區(qū)的高壓開(kāi)關(guān)廠、小寨、市人民體育場(chǎng)和高新西區(qū);低濃度被低濃度包圍的低低聚集，主要是離主城區(qū)較遠(yuǎn)的閻良區(qū) 、臨潼區(qū)和環(huán)境狀態(tài)良好的世園會(huì)廣運(yùn)潭和清潔對(duì)照點(diǎn)草灘;低濃度被高濃度包圍的高低聚集很少，只有個(gè)別監(jiān)測(cè)點(diǎn)，如紡織城;高濃度被低濃度包圍的低高聚集，有興慶小區(qū)、長(zhǎng)安區(qū)和曲江文化集團(tuán)。高低聚集和低高聚集主要在工業(yè)和居住交匯的地帶，而高高集聚處在西安市的主要經(jīng)濟(jì)中心。非采暖期的PM10污染指數(shù)比較復(fù)雜，除了部分監(jiān)測(cè)站點(diǎn)(如高高集聚的高壓開(kāi)關(guān)廠，低低集聚的紡織城)，其他站點(diǎn)污染狀況與SO2、NO2指數(shù)和采暖期的PM10指數(shù)的聚集狀況不同，需進(jìn)一步探究。

表3 空氣污染指數(shù)空間自相關(guān)和集聚效應(yīng)Tab.3 Spatial autocorrelation and agglomeration effects of airpollution index

3.2.2 空氣污染指數(shù)的空間分布 各監(jiān)測(cè)點(diǎn)采暖期、非采暖期的污染物指數(shù)經(jīng)正態(tài)分布檢驗(yàn)，識(shí)別數(shù)據(jù)中的全局趨勢(shì)，發(fā)掘數(shù)據(jù)的空間自相關(guān)和方向效應(yīng)，插值、調(diào)整消除趨勢(shì)性影響后，得到3類(lèi)污染物指數(shù)的空間分布圖，再生成污染指數(shù)等值線，最終的結(jié)果見(jiàn)圖3和4。

采暖期、非采暖期SO2、NO2、PM10污染指數(shù)均表現(xiàn)出中部高，北部低，南部中等。這與中部為西安市主城區(qū)，人口密集、經(jīng)濟(jì)活動(dòng)頻繁，北部城區(qū)分散，南部多山等因素有關(guān)。

采暖期和非采暖期3類(lèi)染物指數(shù)表現(xiàn)出不同的空間特征。SO2和NO2污染指數(shù)高的區(qū)域采暖期和非采暖期變化不大，主要集中在中部主城區(qū);采暖期PM10污染指數(shù)高的區(qū)域分布在市中心的主城區(qū)，非采暖期PM10污染指數(shù)高的區(qū)域向北部的草灘和臨潼區(qū)轉(zhuǎn)移，主城區(qū)中只有高壓開(kāi)關(guān)廠污染指數(shù)較高?？梢钥闯?，PM10的污染指數(shù)受采暖與否的影響較大，非采暖期作為清潔對(duì)照點(diǎn)草灘的空氣質(zhì)量也不理想。

圖3 采暖期空氣污染指數(shù)的空間分布Fig.3 Spatial distribution of air pollution index in heating period

圖4 非采暖期空氣污染指數(shù)的空間分布Fig.4 Spatial distribution of air pollution index in non-heating periods

從污染物的等值線上也可以進(jìn)一步驗(yàn)證此結(jié)論。高污染指數(shù)中心的等值線密集，低污染指數(shù)中心的等值線較稀疏，污染物指數(shù)總體呈現(xiàn)出中間高，兩端低的現(xiàn)象。觀察采暖期、非采暖期大氣污染物指數(shù)的中心可知，SO2指數(shù)的中心同時(shí)也是NO2和PM10指數(shù)的中心，即西安市區(qū)大氣污染是SO2、NO2和PM10造成的綜合污染。

4 結(jié)論與討論

1)西安市區(qū)空氣污染指數(shù)存在日、月份、季節(jié)、年度、采暖期與非采暖期等不同時(shí)間尺度的變化，PM10是西安市區(qū)的首要污染物。

2)西安市區(qū)空氣污染指數(shù)有弱的正空間自相關(guān)，污染指數(shù)高低分化。采暖期和非采暖期3類(lèi)污染物的污染指數(shù)均表現(xiàn)為中部高，北部低，南部中等。不同污染物污染指數(shù)中心的重疊表明，西安市空氣質(zhì)量受SO2、NO2和PM10的共同影響。

目前大氣污染物濃度時(shí)空變化研究的文章較多，API變化特征研究相對(duì)較少;但由于API與大氣污染物濃度之間可相互轉(zhuǎn)化，因此將研究結(jié)果與相近時(shí)期北方城市進(jìn)行了對(duì)比。

1)劉魯寧等［4］研究了2009—2010年秦皇島市大氣污染物濃度變化特征。秦皇島市SO2、NO2、PM10的年均污染指數(shù)分別為42、28和88，SO2的污染指數(shù)高于西安各點(diǎn);NO2污染指數(shù)介于西安主城區(qū)和其他城區(qū)各點(diǎn)之間;PM10指數(shù)比西安市區(qū)各監(jiān)測(cè)點(diǎn)略高。SO2、NO2、PM10污染指數(shù)采暖期與非采暖期比值分別為 4、1.43、1.35，從比值上看，SO2是西安各點(diǎn)比值的1.5～2.0倍，NO2略高于西安各點(diǎn)比值的最小值1.42，PM10略低于西安各點(diǎn)比值的最大值1.36，可見(jiàn)秦皇島市3類(lèi)污染物的污染指數(shù)受采暖與否的影響更大。

2)李文杰等［17］研究了 2001—2010 年北京、天津和石家莊3市API的時(shí)空分布特征。北京、天津和石家莊夏季空氣污染狀況明顯好于其他季節(jié)，秋季次之，春冬最差。西安市區(qū)大氣污染指數(shù)表現(xiàn)為4季度＞1、3季度＞2季度，即夏季最好，其次春秋季，冬季最差。夏季西安市區(qū)的污染指數(shù)與秋冬季的差距不大，可見(jiàn)京津石3市空氣質(zhì)量受季節(jié)影響比西安明顯。西安市區(qū)冬季空氣質(zhì)量最差，春秋季空氣質(zhì)量相近，京津石春冬季空氣質(zhì)量最差，春季京津石比西安更易產(chǎn)生大氣污染，產(chǎn)生這種現(xiàn)象的原因與春季北方的沙塵天氣有關(guān)。

［1］王躍思，王長(zhǎng)科，郭雪清，等.北京大氣CO2濃度日變化、季變化及長(zhǎng)期趨勢(shì)［J］.科學(xué)通報(bào)，2002，47(14):1108-1112

［2］于建華，虞統(tǒng)，魏強(qiáng)，等.北京地區(qū) PM10和 PM2.5質(zhì)量濃度的變化特征［J］.環(huán)境科學(xué)研究，2004，17(1):45-47

［3］楊龍，賀克斌，張強(qiáng)，等.北京秋冬季近地層PM2.5質(zhì)量濃度垂直分布特征［J］.環(huán)境科學(xué)研究，2005，18(2):23-28

［4］劉魯寧，申雨璇，辛金元，等.秦皇島大氣污染物濃度變化特征［J］.環(huán)境科學(xué)，2013，34(6):2089-2097

［5］徐虹，林豐妹，畢曉輝，等.杭州市大氣降塵與PM10化學(xué)組成特征的研究［J］.中國(guó)環(huán)境科學(xué)，2011，31(1):1-7

［6］IEA.CO2emissions from fuel combustion 2009［R］.Paris:OECD/IEA，2009

［7］翟一然，王勤耕，宋媛媛.長(zhǎng)江三角洲地區(qū)能源消費(fèi)大氣污染物排放特征［J］.中國(guó)環(huán)境科學(xué)，2012，32(9):1574-1582

［8］薛婕，羅宏，呂連宏，等.中國(guó)主要大氣污染物和溫室氣體的排放特征與關(guān)聯(lián)性［J］.資源科學(xué)，2012，34(8):1452-1460

［9］汪新，McNamara K F.大渦模擬建筑物對(duì)近源大氣污染物擴(kuò)散的影響［J］.應(yīng)用力學(xué)學(xué)報(bào)，2007，24(1):284-288

［10］陳柳.小波支持向量機(jī)在大氣污染物濃度預(yù)測(cè)中的應(yīng)用［J］.環(huán)境科學(xué)與技術(shù)，2010，33(9):53-56

［11］Giorgi F，Meleux F.Modeling the regional effects of climate change on air quality［J］.Comptes Rendus Geosciences，2007，339(11/12):721-733

［12］王宏，林長(zhǎng)城，蔡義勇，等.福州市PM10突變特征與氣象條件的關(guān)系研究［J］.熱帶氣象學(xué)報(bào)，2008，24(5):564-568

［13］周偉東，梁萍.風(fēng)的氣候變化對(duì)上海地區(qū)秋季空氣質(zhì)量的可能影響［J］. 資源科學(xué)，2013，35(5):1044-1050

［14］劉勇，蘆茜，黃志軍，等.大氣污染物對(duì)人體健康影響的研究［J］.中國(guó)現(xiàn)代醫(yī)學(xué)雜志，2011，21(1):87-91

［15］安興琴，馬安青，王惠林.基于GIS的蘭州市大氣污染空間分析［J］.干旱區(qū)地理，2006，29(4):576-581

［16］魏疆.烏魯木齊市大氣污染物濃度空間格局變化［J］.干旱區(qū)資源與環(huán)境，2012，26(1):67-70

［17］李文杰，張時(shí)煌，高慶先，等.京津石三市空氣污染指數(shù)(API)的時(shí)空分布特征及其與氣象要素的關(guān)系［J］.資源科學(xué)，2012，34(8):1392-1400