黃麗坤,王廣智,王 琨

(1.哈爾濱商業(yè)大學(xué)食品工程學(xué)院,黑龍江 哈爾濱150076；2.哈爾濱工業(yè)大學(xué)城市水資源與水環(huán)境國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,黑龍江 哈爾濱150090)

哈爾濱市沙塵期大氣顆粒物物化特征及傳輸途徑分析

黃麗坤1,2*,王廣智2*,王 琨2

(1.哈爾濱商業(yè)大學(xué)食品工程學(xué)院,黑龍江 哈爾濱150076；2.哈爾濱工業(yè)大學(xué)城市水資源與水環(huán)境國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,黑龍江 哈爾濱150090)

為了研究沙塵期大氣顆粒物的物化特征及傳輸途徑,分別采集TSP、PM10和PM2.5樣品,分析3種顆粒物的分布特征、濃度變化以及離子和無(wú)機(jī)元素組成,同時(shí)利用HYSPLIT逆軌跡模式對(duì)沙塵顆粒的遠(yuǎn)距離輸送來(lái)源進(jìn)行了分析.研究結(jié)果顯示:沙塵期,PM10～100是顆粒物的主要組成,占TSP的50%～57%,PM2.5/TSP和PM10/TSP分別達(dá)最低值0.17和0.43;在TSP和PM10中,Na、Si、Al、Ca、Fe、K、Mg濃度變化較為明顯,在沙塵期是非沙塵期的2～3倍,在TSP中的最高濃度分別為7.28、1.98、19.89、25.82、18.77、4.68和6.49μg/m3,以土壤塵和揚(yáng)塵為主;TSP中Ca2+、K+、Mg2+在沙塵期的濃度是非沙塵期的2～3倍,最高達(dá)22.23、2.04和1.68μg/m3,主要來(lái)自土壤、塵埃,與沙塵有相似的來(lái)源;逆軌跡模型分析結(jié)果表明,本次沙塵事件由外來(lái)沙塵輸入導(dǎo)致,其傳輸途徑比較明顯,起始位置為內(nèi)蒙古的西北部和中部地區(qū),沿途向南經(jīng)過(guò)山西,后轉(zhuǎn)為東北方向,經(jīng)過(guò)河北、天津、遼寧、吉林等省份,最后輸送到哈爾濱.

物化特征；沙塵暴；傳輸途徑；大氣顆粒物

沙塵天氣分為浮塵、揚(yáng)沙、沙塵暴和強(qiáng)沙塵暴四類(lèi),其中浮塵指塵土、細(xì)沙均勻地浮游在空中,使水平能見(jiàn)度小于10km;揚(yáng)沙是地面塵沙被風(fēng)吹起,使水平能見(jiàn)度在1km至10km以?xún)?nèi);沙塵暴指強(qiáng)風(fēng)將地面大量塵沙吹起,使水平能見(jiàn)度小于1km;強(qiáng)沙塵暴則是使水平能見(jiàn)度小于500m的天氣現(xiàn)象[1-2].而在以上幾種沙塵天氣中,危害性較大且出現(xiàn)頻率較多的是沙塵暴天氣,它是一種風(fēng)與沙相互作用的災(zāi)害性天氣現(xiàn)象,它的形成與地球溫室效應(yīng)、厄爾尼諾現(xiàn)象、森林銳減、植被破壞、物種滅絕、氣候異常等因素有著不可分割的關(guān)系,因此也得到越來(lái)越多學(xué)者的重視[3-9].

經(jīng)統(tǒng)計(jì),20世紀(jì)60年代特大沙塵暴在我國(guó)發(fā)生過(guò)8次,70年代發(fā)生過(guò)13次,80年代發(fā)生過(guò)14次,而90年代至今已發(fā)生過(guò)20多次,并且波及的范圍越來(lái)越廣,造成的損失越來(lái)越重.哈爾濱最近幾年每年至少發(fā)生一次沙塵暴事件,基本都在每年的春季時(shí)期(4月和5月),沙塵暴來(lái)臨時(shí),交通事故次數(shù)增加,呼吸系統(tǒng)疾病的就診率增加,同時(shí)也加大了城市保潔工作的負(fù)擔(dān),所以有必要了解一下沙塵暴時(shí)期顆粒物的化學(xué)成分、污染源種類(lèi)和貢獻(xiàn)量以及其遠(yuǎn)距離傳輸途徑.

1 樣品采集及分析方法

1.1 樣品采集

為研究沙塵暴的特點(diǎn)及形成原因,本課題在2011年5月11～20日進(jìn)行了一次沙塵暴的跟蹤監(jiān)測(cè),采樣點(diǎn)位于哈爾濱商業(yè)大學(xué)校園內(nèi),處于城市的上風(fēng)向,采樣方式為密集型采樣,3種顆粒物同時(shí)進(jìn)行,每24h采集一次,連續(xù)采集10d,并對(duì)其進(jìn)行質(zhì)量濃度的測(cè)定和化學(xué)成分的分析.

采樣儀器為武漢天虹儀表有限責(zé)任公司生產(chǎn)的 TH-150型智能中流量顆粒物采樣器,分別采集TSP、PM10和PM2.5大氣顆粒物.采樣流量為100L/min,準(zhǔn)確度為±2.5%,技術(shù)參數(shù)符合國(guó)家規(guī)定標(biāo)準(zhǔn)(GB6921-86).濾膜為美國(guó)PALL公司生產(chǎn)的石英纖維濾膜,能耐1000℃的高溫,具有極好的總量和結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性及低背景值.

1.2 質(zhì)量濃度分析

將采樣后濾膜重量減去采樣前濾膜重量得到的懸浮顆粒總重量,再除以采氣體積,即可得到空氣中顆粒物濃度[10].

1.3 離子成分分析

1.4 無(wú)機(jī)元素成分分析

無(wú)機(jī)元素成分均采用等離子體原子發(fā)射光譜儀(ICP-AES)進(jìn)行分析[13-14],分析項(xiàng)目包括Al、As、Ba、Ca、Cd、Cr、Cu、Fe、K、Mg、Mn、Na、Ni、Pb、S、Si、Sr、Ti、V和Zn.樣品處理步驟如下:將1/8濾膜剪碎后放入50mL消化瓶中,加入15mL硝酸和高氯酸的混酸(HNO3: HClO4=1:1),放置10h后,在電熱板上進(jìn)行消解萃取,開(kāi)始以高溫200℃進(jìn)行加熱,待溶液微沸至全部澄清后,取下蓋在較低溫度下(150 )℃ 趕酸,當(dāng)溶液蒸發(fā)近干時(shí)加入2mL左右2%硝酸溶液,繼續(xù)加熱,重復(fù)3次,溶液冷卻后,以2%硝酸溶液定容至50mL,進(jìn)一步利用 ICP-AES對(duì)其無(wú)機(jī)元素成分進(jìn)行分析.

2 結(jié)果與討論

2.1 顆粒物質(zhì)量濃度變化及粒徑分布特征

沙塵暴起因與特殊的環(huán)境特征有關(guān),同時(shí)也會(huì)影響到當(dāng)?shù)氐奶鞖鉅顩r.表1為采樣期間氣溫、露點(diǎn)、濕度、大氣壓、能見(jiàn)度和風(fēng)速的變化.從表中可以看出,5月14～16日風(fēng)速相對(duì)較高,此時(shí)能見(jiàn)度大幅度降低,另外整個(gè)采樣期氣溫均高于露點(diǎn),濕度均小于80%,同時(shí)在能見(jiàn)度較低的幾天內(nèi)天空呈暗黃色,室外物體表面有黃色浮沉,說(shuō)明導(dǎo)致能見(jiàn)度降低的原因不是霾或霧,而是沙塵所致[15-16].

為進(jìn)一步確認(rèn)沙塵天氣,TSP、PM10和PM2.5同時(shí)進(jìn)行采集,并分析其質(zhì)量濃度變化,結(jié)果見(jiàn)表2.從表2可見(jiàn)在能見(jiàn)度較低的14～16日,顆粒物濃度也達(dá)到了峰值,這正說(shuō)明由于這幾天風(fēng)速的加大,導(dǎo)致外來(lái)風(fēng)沙不斷涌入到哈爾濱市內(nèi)造成顆粒物濃度的盤(pán)升,最高濃度出現(xiàn)在5月15日,此時(shí)風(fēng)速最大,能見(jiàn)度最低,說(shuō)明三者之間有明顯的相關(guān)性.16日由于陣雨所致,顆粒物濃度開(kāi)始降低,沙塵開(kāi)始消退,到17日,沙塵天氣結(jié)束,恢復(fù)到正常顆粒物污染水平.因此,將5月14～16日作為沙塵期,其余采樣時(shí)期作為非沙塵期進(jìn)行分析.此次沙塵天氣雖然維持時(shí)間較短,但采樣撲捉到了整個(gè)沙塵天氣的形成、持續(xù)與消退過(guò)程,對(duì)探討沙塵天氣顆粒物的污染特征與危害起到一定的作用.

表1 采樣期間大氣環(huán)境特征Table1 Characteristics of atmospheric environment during the sampling period

表2 顆粒物質(zhì)量濃度及相對(duì)比例Table2 Mass concentration and relative proportion of particulate matters

由于沙塵期大部分顆粒物由外來(lái)源引入,其顆粒物分布、化學(xué)成分與本地源有著本質(zhì)的區(qū)別.表2同時(shí)給出了各種顆粒物的相對(duì)比例,從PM2.5/TSP、PM2.5/PM10和PM10/TSP的變化來(lái)看都呈現(xiàn)了先減小后增加的趨勢(shì),且在沙塵期比值均降到最低值,這說(shuō)明導(dǎo)致顆粒物濃度升高的主要粒子為 PM10～100,這種粒子雖然不能在空氣中長(zhǎng)期漂浮,但在風(fēng)速較大時(shí)可維持一定的濃度.另外3個(gè)比值在17日沙塵結(jié)束后開(kāi)始回升, PM2.5/TSP和PM10/TSP回升較快,分別從最低點(diǎn)的0.17和0.43到最高點(diǎn)的0.44和0.87,再次說(shuō)明沙塵期 PM10～100占主導(dǎo),沙塵結(jié)束后,風(fēng)速減小,大部分 PM10～100開(kāi)始沉降,顆粒物恢復(fù)正常水平,PM2.5/PM10的升高是由于16日和17日的連續(xù)陣雨,對(duì)粗顆粒的沉降能力更強(qiáng)一些.

2.2 顆粒物離子成分變化特征

遺傳算法著重于全局最優(yōu)解的搜索能力，具有隨機(jī)搜索性、快速性、全局收斂性，但是容易陷入局部收斂得到次優(yōu)解。蟻群算法有很好的并行性、啟發(fā)性與正反饋機(jī)制；模擬退火算法局部搜索能力強(qiáng)，運(yùn)行時(shí)間較短。改進(jìn)的遺傳算法結(jié)合了其他兩種算法的優(yōu)點(diǎn)，彌補(bǔ)了自身的不足。

表3和表4為沙塵期和非沙塵期 TSP和PM10中離子成分的變化特征.由于沙塵天氣對(duì)PM10～100有更大的影響,因此沙塵期離子成分的變化更應(yīng)體現(xiàn)在TSP中[16].

從表3可以看出,在TSP中,Ca2+、K+、Mg2+在沙塵期的濃度是非沙塵期的2～3倍,主要來(lái)自土壤、塵埃,與沙塵有相似的來(lái)源,因此其濃度也隨沙塵的加重而升高;Na+和 Cl-大部分來(lái)自海水飛沫,或化工行業(yè)及燃料燃燒產(chǎn)生的含氯污染物,在本研究中,海水的貢獻(xiàn)微乎其微,因此其來(lái)源基本來(lái)自哈市及沙塵沿途城市的離子排放;NH4+來(lái)自燃料燃燒以及有機(jī)物質(zhì)腐化產(chǎn)生,NO3-及SO42-主要來(lái)自人為排放以及燃料燃燒產(chǎn)生的NOχ和 SO2經(jīng)空氣中的二次轉(zhuǎn)化產(chǎn)生,直接排放相對(duì)較少,在沙塵期沒(méi)有表現(xiàn)出較高的濃度變化;F-濃度相對(duì)較少,主要污染源為高熱的冶金工業(yè),因此在這個(gè)采樣期濃度變化不明顯,且主要分布在 PM10中.從離子總質(zhì)量百分比來(lái)看,∑離子/ TSP在整個(gè)采樣期沒(méi)有明顯的變化,這說(shuō)明離子成分分布較為平衡.而∑離子/PM10在沙塵期表現(xiàn)出較高的水平,這說(shuō)明外來(lái)沙源以PM10～100為主,其離子成分以地殼元素為主,因此該粒徑的顆粒物貢獻(xiàn)的離子成分質(zhì)量較低,而城市排放源以PM10為主,其離子成分主要來(lái)源于二次顆粒,且占有較大的比重.另外,在沙塵期間,外來(lái)沙源貢獻(xiàn)的 PM10主要是小顆粒在傳輸過(guò)程中,受到途徑城市空氣的影響,經(jīng)過(guò)不斷的二次轉(zhuǎn)化反應(yīng)而形成,可以認(rèn)為沙塵期對(duì) PM10的貢獻(xiàn)主要為二次顆粒,而此顆粒對(duì)離子重量的貢獻(xiàn)較為突出,因此在沙塵期∑/PM10有明顯的增加,而在非沙塵期表現(xiàn)出正常的水平.

2.3 顆粒物無(wú)機(jī)元素成分變化特征

除了顆粒物濃度和粒度分布發(fā)生明顯變化之外,受污染源特性影響顆粒物中的個(gè)別化學(xué)成分也隨之變化[17].由于沙塵期是粗顆粒占主導(dǎo)優(yōu)勢(shì),所以本研究只針對(duì)TSP和PM10進(jìn)行了化學(xué)元素的分析.表5和表6分別給出了TSP和PM10中16種無(wú)機(jī)元素在整個(gè)采樣期的變化特征.

表3 采樣期TSP中離子成分濃度變化(μg/m3)Table3 Concentration variation of ions in TSP during sampling period (μg/m3)

表4 采樣期PM10中離子成分濃度變化(μg/m3)Table4 Concentration variation of ions in PM10during sampling period (μg/m3)

表5 采樣期TSP中元素成分濃度變化特征(μg/m3)Table5 Concentration variation of elements in TSP during sampling period (μg/m3)

表6 采樣期PM10中元素成分濃度變化特征(μg/m3)Table6 Concentration variation of elements in PM10during sampling period (μg/m3)

兩種顆粒物中元素含量在沙塵期和非沙塵期有明顯差異的是 Na、Si、Al、Ca、Fe、K、Mg,且在沙塵期含量是非沙塵期的2～3倍,也是顆粒物的重要組成部分,在沙塵期的增加主要由于這些元素均屬于地殼元素,而沙塵天氣輸入到大氣中的顆粒物大部分屬于較粗顆粒的土壤塵、揚(yáng)塵中的天然塵等,因此含量升高.

另外,Sr、Ti、Ba等微量元素也有不同程度增加,特別是TSP中的Sr雖然濃度較低,但是增加幅度最大,這與Sr的存在形式及來(lái)源位置有關(guān),內(nèi)蒙古沙源地中廣泛存在著鍶礦物,約10余種,另外在沙塵傳輸過(guò)程中會(huì)受到沿途的 Sr污染,從而導(dǎo)致 Sr含量的增加,而 PM10中的 Sr相對(duì)于TSP變化程度稍弱,主要原因是含Sr礦物質(zhì)多屬于粗顆粒;Ti雖然濃度低,但在地殼元素含量排序中僅次于 Mg,所以在沙塵期表現(xiàn)較高的濃度;Ba升高幅度不明顯,主要由外來(lái)人為源所致.其他元素多來(lái)自于工業(yè)污染源,在各區(qū)域濃度受污染源特性影響,所以在沙塵期沒(méi)有表現(xiàn)突出的濃度特征.另外,相比非沙塵期,在沙塵期表現(xiàn)出較高濃度元素在TSP中增幅均大于PM10.

2.4 采樣期大氣顆粒物傳輸途徑分析

我國(guó)沙塵天氣來(lái)源地一般分為境外和境內(nèi)2種,其中2/3起源于蒙古國(guó)南部,1/3來(lái)自于境內(nèi)內(nèi)蒙古地區(qū).另外,發(fā)生在中亞的沙塵天氣,一般不會(huì)影響到我國(guó)內(nèi)陸,新疆南部的塔克拉瑪干沙漠雖然是我國(guó)沙塵天氣高發(fā)區(qū),但不會(huì)涉及到西北、華北和東北地區(qū).所以蒙古國(guó)南部、內(nèi)蒙古中部和西部是我國(guó)沙塵天氣的最可能來(lái)源[18].

為探討哈爾濱市沙塵天氣的起源,利用美國(guó)空氣資源實(shí)驗(yàn)室研發(fā)的 HYSPLIT (Hybrid Single-Particle Langrangian Integrated Trajectory)后向軌跡模式.該模型采用拉格朗日方法以可變網(wǎng)格定義污染源,分別進(jìn)行平流和擴(kuò)散計(jì)算.該模型以采樣點(diǎn)(126.6042062°E,45.7385775°N)為逆推起點(diǎn),根據(jù)當(dāng)時(shí)的氣象條件選擇3個(gè)不同高程,局部濃度最高的時(shí)間為起始時(shí)間,以此倒推48h或72h,可得到該氣團(tuán)的三維傳輸路徑,模擬結(jié)果見(jiàn)圖1.其中5月14～16日為沙塵期,5月17～18日為非沙期,分別倒推72h和48h得5月14日16:00、15日4:00和20:00、16日22:00、17日2:00和18日16:00的沙塵輸送軌跡.

5月14日和15日的沙塵來(lái)源非常明顯,起始于內(nèi)蒙古西北部及中部地區(qū),南下經(jīng)山西折轉(zhuǎn)向東北方向傳輸,途經(jīng)河北、天津、遼寧、吉林等省市,持續(xù)輸入到哈爾濱境內(nèi),此過(guò)程風(fēng)速較大,所以相同時(shí)間內(nèi)顆粒物的傳輸路徑也相對(duì)較長(zhǎng).

圖1 逆軌跡模式分析結(jié)果Fig.1 Trajectory model results

到5月15日20:00,風(fēng)速開(kāi)始減小,顆粒物傳輸來(lái)源有所偏移,始于內(nèi)蒙古北部及西北部,途經(jīng)陜西、河南、山東、遼寧、吉林,繼續(xù)北上到哈爾濱,此時(shí)顆粒物濃度居高不下,原因是沿途中顆粒物不斷涌入到哈市境內(nèi).到5月16日,風(fēng)速進(jìn)一步減小,傳輸路徑已經(jīng)完全改變,風(fēng)源起始于河南,經(jīng)山東越過(guò)渤海一直北上途經(jīng)遼寧、吉林進(jìn)入哈爾濱,此時(shí)顆粒物濃度開(kāi)始下降.到5月17日,逆推48h后,風(fēng)源起始點(diǎn)變?yōu)榇筮B黃海附近,經(jīng)遼寧、吉林到達(dá)哈爾濱,風(fēng)速降到最低,傳輸路徑已經(jīng)發(fā)生實(shí)質(zhì)性變化.到5月18日,48h逆推后的起點(diǎn)已經(jīng)完全變?yōu)辄S海海上,然后持續(xù)北上到哈爾濱,此時(shí)風(fēng)向和路徑與哈市該季節(jié)的常規(guī)天氣特性吻合,顆粒物恢復(fù)到正常水平,沙塵天氣徹底結(jié)束.由此可見(jiàn),5月14日、15日和16日顆粒物濃度的升高為沙塵所致,且沙源來(lái)自?xún)?nèi)蒙古北部、西北部或中部.

3 結(jié)論

3.1 顆粒物濃度分析結(jié)果表明,PM2.5/TSP、PM2.5/PM10和PM10/TSP都呈現(xiàn)先減小后增加的趨勢(shì),沙塵結(jié)束后,PM2.5/TSP和PM10/TSP迅速回升,由此判斷導(dǎo)致顆粒物濃度升高的主要粒子為PM10～100.

3.2 根據(jù)化學(xué)成分分析,在 TSP中,Ca2+、K+、Mg2+在沙塵期的濃度是非沙塵期的2～3倍,由于其主要來(lái)自土壤、塵埃,與沙塵有相似來(lái)源;∑/PM10在沙塵期表現(xiàn)出較高的水平,主要為二次顆粒所致;Na、Si、Al、Ca、Fe、K、Mg在沙塵期含量是非沙塵期的2～3倍,這些元素均屬于地殼元素,以較粗顆粒的土壤塵和天然塵為主;Sr、Ti、Ba等有不同程度的增加,由于內(nèi)蒙古沙源地鍶礦物較多,所以Sr增加幅度最大.

3.3 逆軌跡模式解析結(jié)果說(shuō)明5月14日、15日和16日顆粒物濃度的升高為沙塵所致,其傳輸路徑起始位置為內(nèi)蒙古西北部和中部地區(qū),沿途向南經(jīng)過(guò)山西,后轉(zhuǎn)為東北方向,經(jīng)過(guò)河北、天津、遼寧、吉林等省份,最后輸入到哈爾濱.

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Physicochemical characteristics and long-range transportation of atmospheric particulates during a dust storm episode in Harbin, China.

HUANG Li-kun1,2*, WANG Guang-zhi2*, WANG Kun2
(1.School of Food Engineering, Harbin University of Commerce, Harbin150076, China；2.State Key Laboratory of Urban Water Resource and Environment, Harbin Institute of Technology, Harbin150090, China). China Environmental Science,2014,34(8)：

This study investigates the physicochemical characteristics of atmospheric particulates (TSP, PM10and PM2.5) during a dust storms episode, including the size distribution of the particles and the chemical composition analysis in particles. In addition, long-range transportation of dust particles is estimated by the HYSPLIT trajectory model to investigate the sources of dust. The results show that PM10～100is the main components during the dust storms episode and PM10～100/TSP is from50% to57%. PM2.5/TSP and PM10/TSP reach the lowest value of0.17 and0.43. Na, Si, Al, Ca, Fe, K, and Mg in PM10and TSP have great variation in dust period and are2～3 times higher than that in non-dust period with the highest concentration of7.28,1.98,19.89,25.82,18.77,4.68, and6.49 μg/m3in TSP. The mass concentrations of Ca2+, K+, and Mg2+in the dust period are2～3 times greater than that in non-dust period with the highest concentration of22.23,2.04, and1.68 μg/m3in TSP, mainly from soil and dust. The model results show that dust source in dust period is very obvious which starts at the northwest of Inner Mongolia and central regions, going south through Shanxi to the northeast, passing through Hebei, Tianjin, Liaoning, Jilin and other provinces, and continuously inputting into Harbin.

t：physicochemical characteristics；dust storms；transportation；atmospheric particulates

X513

：A

：1000-6923(2014)08-1920-07

黃麗坤(1980-),女,吉林輝南人,副教授,博士,主要從事大氣環(huán)境污染物分析及控制研究.發(fā)表論文40余篇.

2013-11-30

哈爾濱市科技創(chuàng)新人才研究基金(2013RFQXJ128);城市水資源與水環(huán)境國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開(kāi)放基金項(xiàng)目(ES201417)

* 責(zé)任作者, 黃麗坤,副教授, hlk1980@163.com;王廣智,副教授, hitwgz@126.com