楊東方，耿 曉，曲延峰，白紅妍，徐子鈞

（1.國家海洋局北海環(huán)境監(jiān)測中心 青島 266033；2.國家海洋局北海計量中心 青島 266033；3.上海海洋大學(xué)生命學(xué)院 上海 201306）

膠州灣水體重金屬汞的分布和重力特性*

楊東方1，3，耿 曉1，曲延峰2，白紅妍3，徐子鈞1

（1.國家海洋局北海環(huán)境監(jiān)測中心 青島 266033；2.國家海洋局北海計量中心 青島 266033；3.上海海洋大學(xué)生命學(xué)院 上海 201306）

根據(jù)1985年4月、7月和10月膠州灣水域調(diào)查資料，研究和分析膠州灣重金屬汞的水質(zhì)、平面分布、垂直分布、季節(jié)變化以及來源。結(jié)果表明：汞在膠州灣水體中的含量范圍為：0.029～4.950μg／L，符合一類到劣四類海水水質(zhì)標準；4月，在膠州灣整個灣內(nèi)水域受到汞的污染，在灣的東部和北部近岸水域受到汞的嚴重污染，7月，受到汞的污染較重，在10月，受到汞的輕微污染。膠州灣汞含量只有一個來源：是由海泊河、李村河和婁山河的河流輸送的，而且輸送的汞濃度都非常高。汞表、底層分布的時空變化和垂直分布都表明了汞迅速沉降的重力特性，證實了汞的水域遷移過程和水域遷移機制。在膠州灣的整個灣內(nèi)水域，受到汞的污染程度是由河流輸送汞含量的多少來決定的。

汞；時空分布；季節(jié)變化；重力特性；膠州灣

改革開放以來，我國經(jīng)濟社會的高速發(fā)展，產(chǎn)生了大量的陸源污染物（重金屬、農(nóng)藥、內(nèi)分干擾素等），在大氣和河流的輸送下進入海洋，造成日益嚴重的環(huán)境污染問題［1－5］。膠州灣是一個典型的半封閉型淺水海灣，位于山東半島南岸西部，為青島市所包圍，青島市主要工業(yè)區(qū)集中在膠州灣東岸［6－7］。膠州灣地區(qū)工業(yè)化和城市化快速推進，農(nóng)業(yè)、養(yǎng)殖業(yè)和港口經(jīng)濟高速發(fā)展，產(chǎn)生了大量的陸源污染物，在入海河流的輸送進入膠州灣，灣內(nèi)的水體、沉積物都受到了不同程度的重金屬［6－14］和有機物污染［5，15－16］。

汞是一種常用的重金屬元素，是氯堿、冶金、電子等工業(yè)的重要原料，也是一些農(nóng)藥、日用品的添加劑。然而，汞具有強烈的致畸變、致癌變和致突變作用［17－20］，被廣泛認為是應(yīng)當(dāng)最優(yōu)先考慮并在全球范圍內(nèi)受到持續(xù)關(guān)注的幾種持久性環(huán)境污染物之一，被許多國家及國際機構(gòu)列為污染物排放控制目標［11］。汞的陸源污染來源包括石化燃燒排除的含汞廢氣，氯堿、冶金、電子等工業(yè)含汞廢水，城市生活垃圾，以及含汞農(nóng)藥等。Lindqvist等［21］認為，人為因素排放的汞約占大氣汞的3／4，燃煤排放的汞約占全球人為汞排放量的60%?？梢姡S著全球人口的增長、城市化、工業(yè)化進程的推進，汞污染將是一個長期而又嚴峻的問題。

陸源污染物大部分進入了海洋，河流則是陸源污染物入海的主要遷移途徑。了解重金屬污染物在陸地和海洋的遷移和變化規(guī)律，有助于掌握重金屬污染狀況和發(fā)展趨勢，為海灣重金屬污染的防控提供科學(xué)依據(jù)。本研究基于1985年的調(diào)查資料，分析膠州灣水體中汞的含量、來源、水平分布、垂直分布和季節(jié)變化，研究膠州灣汞的重力特性和陸地、水域遷移過程以及季節(jié)變化過程，為掌握汞的污染過程和變化規(guī)律提供理論依據(jù)，為海灣汞污染的綜合治理提供科學(xué)理論依據(jù)。

1 調(diào)查水域、材料與方法

1.1 膠州灣自然環(huán)境

膠州灣位于山東半島南部，其地理位置為120°04′E—120°23′E，35°58′N—36°18′N之間，以團島與薛家島連線為界，與黃海相通，面積約為446 km2，平均水深約7 m，是一個典型的半封閉型海灣。膠州灣入海的河流就有10余條：其中，徑流量和含沙量較大的為大沽河和洋河，青島市區(qū)的海泊河、李村河、板橋坊河、婁山河和灣頭河等5條河基本上沒有自身徑流，河道上游常年干涸，中、下游已經(jīng)成為市區(qū)工業(yè)廢水和生活污水的排污河，構(gòu)成了外源有機物質(zhì)和污染物的重要來源。

1.2 材料與方法

本研究所使用的1985年4月、7月和10月膠州灣水體汞的調(diào)查資料由國家海洋局北海監(jiān)測中心提供。在4月、7月和10月，在膠州灣水域設(shè)6個站位取水樣：2031、2032、2033、2034、2035、2047（圖1）。分別于1985年4月、7月和10月3次進行取樣，根據(jù)水深取水樣（大于10 m時取表層和底層，小于10 m時只取表層）。膠州灣水體Hg的調(diào)查是按照國家標準方法進行的，該方法被收錄在國家的《海洋檢測規(guī)范》中（1991）［22］，水樣中的Hg用冷原子吸收分光光度法進行測定。

圖1 膠州灣調(diào)查站位

2 結(jié)果

2.1 含量

在4月，汞在膠州灣水體中的含量范圍為：0.125～4.950μg／L（表1），高值區(qū)域出現(xiàn)在膠州灣的東部和北部沿岸水域，站位為2034、 2035、2047，Hg在水體中的含量范圍為：0.975～4.950μg／L，遠遠高于國家四類海水標準（0.5μg／L），其中站位2035，汞含量為最高4.950μg／L，是屬于超四類海水（0.5μg／L）。在灣口內(nèi)，灣口和灣口外水域站位2031、2032、2033，汞在水體中的含量范圍為：0.125～0.200μg／L，屬于國家二類海水的水質(zhì)標準（0.20μg／L）。

在7月，汞在膠州灣水體中的含量范圍為：0.126～0.347μg／L（表1），高值區(qū)域出現(xiàn)在膠州灣的東部和北部沿岸水域站位，其中最高值出現(xiàn)在膠州灣的東部水域，站位為2034，汞含量為0.347μg／L，符合國家四類海水的水質(zhì)標準（0.50μg／L）。在整個膠州灣水域符合國家二類和四類海水的水質(zhì)標準。

在10月，汞在膠州灣水體中的含量范圍為：0.029～0.051μg／L（表1），在膠州灣的東部水域，汞在膠州灣水體中的含量范圍為：0.050～0.051μg／L，符合國家二類海水的水質(zhì)標準（0.20μg／L）。而在膠州灣的其他水域，符合國家的一類海水標準（0.05μg／L）。

表1 4月、7月和10月的膠州灣表層水質(zhì)

2.2 水平分布

2.2.1 水平表層分布

4月，在膠州灣整個水域，表層汞含量都非常高。在膠州灣的東部，在李村河入?？诘慕端?，站位為2035，表層汞含量最高值達到4.950μg／L，以站位2035為中心，形成了一系列不同梯度。于是，在李村河入?？?，以站位2035為中心形成了汞的高含量區(qū)，汞含量從中心高含量4.950μg／L沿梯度降低。而且汞的高含量擴展到整個膠州灣水域，包括到灣口，甚至到灣外水域，使得在膠州灣整個水域，汞在水體中的含量都大于0.125μg／L（圖2）。

圖2 4月表層Hg含量的分布（μg／L）

7月，在膠州灣整個水域，表層汞含量相對較高。在膠州灣的東北部，在婁山河入?？诘慕端?，站位為2047，表層汞含量最高值達到0.255μg／L，以站位2047為中心，形成了一系列不同梯度。于是，在婁山河入海口，以站位2047為中心形成了汞的高含量區(qū)，汞含量從中心高含量0.255μg／L沿梯度降低。

同樣，在7月，在膠州灣的東部，在海泊河入海口的近岸水域，站位為2034，表層汞含量最高值達到0.347μg／L，以站位2034為中心，形成了一系列不同梯度。于是，在海泊河入?？?，以站位2034為中心，形成了汞的高含量區(qū)，汞含量從中心高含量0.347μg／L沿梯度逐漸降低。由于有婁山河和海泊河的汞高含量輸送，導(dǎo)致了在膠州灣整個水域，汞在水體中的含量都大于0.126μg／L（圖3）。

圖3 7月表層Hg含量的分布（μg／L）

在10月，在膠州灣整個水域，表層汞含量比較低。在海泊河和李村河的入?？谥g的近岸水域，有一個汞含量相對比較高的區(qū)域，大于0.050μg／L，形成了一系列不同梯度的半個同心圓，汞含量從中心沿梯度降低。這是由于海泊河和李村河的輸送汞含量分別為0.051μg／L和0.050μg／L。在海泊河和李村河的入?？谥g的近岸水域，汞含量形成了疊加，造成了此近岸水域為汞的相對高含量區(qū)域。因為輸入的汞含量在0.051μg／L和0.050μg／L之間，那么，在整個膠州灣水域，呈現(xiàn)出由近岸水域向灣中心的逐漸減少趨勢，小于0.050μg／L（圖4）。

圖4 10月表層Hg含量的分布（μg／L）

2.2.2 水平底層分布

4月、7月和10月，在膠州灣的灣口水域，從灣口內(nèi)側(cè)到灣口，再到灣口外側(cè)，在膠州灣的灣口水域的這些站位：2033、2032、2031，灣口內(nèi)側(cè)有站位2033，灣口有站位2032，灣口外側(cè)有站位2031，汞有表、底層的調(diào)查。那么汞在底層的水平分布如下。

4月，在膠州灣的灣口水域，從灣口內(nèi)側(cè)到灣口，再到灣口外側(cè)，在灣口有一個低值區(qū)域，形成了一系列不同梯度的低值中心，由灣口外側(cè)的外部到中心降低，在外部的汞含量為0.075μg／L，沿梯度降低到0.025μg／L（圖5）。

7月，在膠州灣的灣口水域，從灣口內(nèi)側(cè)到灣口，再到灣口外側(cè)，汞含量沿梯度降低。由0.333μg／L逐漸降低到0.097μg／L，這表明在此底層區(qū)域，汞含量比較高，沿梯度變化也比較高。底層汞含量的水平分布都是由灣口內(nèi)側(cè)到灣口，再到灣口外側(cè)逐漸降低的趨勢（圖6）。

圖5 4月底層Hg含量的分布（μg／L）

圖6 7月底層Hg含量的分布（μg／L）

10月，在膠州灣的灣口水域，從灣口內(nèi)側(cè)到灣口，再到灣口外側(cè)，在灣口有一個低值區(qū)域，形成了一系列不同梯度的低值中心，由灣口外側(cè)的外部到中心降低，在外部的汞含量為0.043μg／L，沿梯度降低到0.004μg／L（圖7）。

圖7 10月底層Hg含量的分布（μg／L）

2.3 垂直分布

4月、7月和10月，在膠州灣的灣口水域的這些站位：2033、2032、2031，汞有表、底層的調(diào)查。

4月，在表層，在膠州灣的灣口水域，從灣口內(nèi)側(cè)到灣口，再到灣口外側(cè)，在李村河入?？?，形成了汞的高含量區(qū)，汞含量從中心高含量4.950μg／L沿梯度降低。汞的高含量擴展到整個膠州灣水域，包括到灣口，甚至到灣外水域，從灣口內(nèi)側(cè)到灣口，再到灣口外側(cè)，汞含量從0.200μg／L沿梯度降低到0.125μg／L（圖2）。在底層，在灣口有一個低值區(qū)域，形成了一系列不同梯度的低值中心，由灣口外側(cè)的外部到中心降低，在外部的汞含量為0.075μg／L，沿梯度降低到0.025μg／L（圖5）。

說明在表層，灣內(nèi)的汞的高含量擴展到灣外，而在底層，由于汞含量比較低，又經(jīng)過海流經(jīng)過灣口的快速輸送，于是，在膠州灣的灣口水域，形成了一個低值區(qū)域。

7月，在表層，在膠州灣的灣口水域，從灣口內(nèi)側(cè)到灣口，再到灣口外側(cè)，表層汞含量從灣口內(nèi)側(cè)向灣口外沿梯度，從0.148μg／L上升到0.164μg／L，而從灣口向灣口外側(cè)沿梯度，從0.164μg／L下降到0.139μg／L，于是，在膠州灣的灣口水域，形成了一個相對的高值區(qū)域（圖3）。在底層，底層汞含量從灣口內(nèi)向灣口外沿梯度下降，從0.333μg／L下降到0.097μg／L（圖6）。

這表明，由于汞含量的迅速沉降，在灣口內(nèi)側(cè)的表層含量由4月的高變化到5月的低，汞含量在下降，而在灣口內(nèi)側(cè)的底層汞含量的累計，就達到相對比較高。而在灣口外側(cè)的表層含量一直比較低，故在灣口外側(cè)的底層汞含量也一直比較低。

10月，在表層，在膠州灣的灣口水域，從灣口內(nèi)側(cè)到灣口，再到灣口外側(cè)，在灣口有一個低值區(qū)域，形成了一系列不同梯度的低值中心，由灣口外側(cè)的外部到中心降低，在外部的汞含量為0.046μg／L，沿梯度降低到0.034μg／L（圖4）。同樣，在底層，在灣口有一個低值區(qū)域，形成了一系列不同梯度的低值中心，由灣口外側(cè)的外部到中心降低，在外部的汞含量為0.043μg／L，沿梯度降低到0.004μg／L（圖7）。

因此，表層，在膠州灣的灣口水域，從灣口內(nèi)側(cè)到灣口，再到灣口外側(cè)，汞在水體中的含量范圍為：0.034～0.046μg／L，而在底層，汞在水體中的含量范圍為：0.004～0.043μg／L，這說明在表層和底層汞含量都比較低，又經(jīng)過海流經(jīng)過灣口的快速輸送，于是，在膠州灣的灣口水域，在表層和底層都形成了一個汞含量的低值區(qū)域。

2.4 季節(jié)分布

2.4.1 季節(jié)表層分布

在膠州灣水域的表層水體中，4月，水體中汞的表層含量范圍為：0.125～4.950μg／L；7月，水體中汞的表層含量范圍為：0.126～0.347μg／L；10月，水體中汞的表層含量范圍為：0.029～0.051μg／L。這表明在4月、7月和10月，水體中汞的表層含量范圍變化非常大，汞的表層含量由高到低依次為4月、7月、10月。因此，水體中汞的表層含量由高到低的季節(jié)變化依次為：春季、夏季、秋季。

2.4.2 季節(jié)底層分布

在膠州灣的灣口水域，底層的水體中，4月，水體中汞的底層含量范圍為：0.025～0.075μg／L；7月，水體中汞的底層含量范圍為：0.097～0.333μg／L；10月，水體中汞的底層含量范圍為：0.004～0.043μg／L。這表明在4月、7月和10月，水體中7月的汞底層含量范圍都高于4月和10月的，而水體中10月的汞底層含量范圍相應(yīng)的低于4月和7月的?？梢姡w中汞的底層季節(jié)，是7月最高，10月最低。

這表明在4月、7月和10月，水體中汞的底層含量范圍變化非常大，由高到低依次為7月、4月、10月。因此，水體中汞的底層含量由高到低的季節(jié)變化依次為：夏季、春季、秋季。

3 討論

3.1 水質(zhì)

4月，在膠州灣的東部和北部沿岸水域，汞的含量遠遠高于國家四類海水水質(zhì)標準（0.5μg／L），這樣高的含量擴展到整個膠州灣水域，包括到灣口，甚至到灣外水域，都成為二類海水，于是，在整個膠州灣水域，都成為二類、四類以及劣四類海水。這說明春季膠州灣汞的水質(zhì)污染比較嚴重。

7月，在膠州灣的東部和北部沿岸水域站位，符合國家四類海水水質(zhì)標準。在膠州灣的其他水域，符合國家二類海水水質(zhì)標準。那么，在整個膠州灣水域符合國家二類和四類海水水質(zhì)標準。這說明到了夏季膠州灣汞的水質(zhì)有中度污染。

10月，在膠州灣的東部水域，汞符合國家二類海水水質(zhì)標準。而在膠州灣的其他水域，均符合國家一類海水水質(zhì)標準。這說明到了秋季膠州灣汞的水質(zhì)有輕微污染。

3.2 來源

在膠州灣整個水域，4月、7月和10月，水體中表層汞含量的水平分布狀況等值線由東北向西南方向遞減。4月，在李村河?？诘慕端蛴幸粋€高值區(qū)域，形成了一系列不同梯度的高值中心，由中心向外部降低，尤其是在河口區(qū)站位2035，汞含量達到4.95μg／L，而且Hg的高含量擴展到整個膠州灣水域。7月，分別在婁山河入?？诘慕端蚝驮诤２春尤牒？诘慕端?，形成了一系列不同梯度的2個同心圓的高值區(qū)域，中心濃度分別為0.255μg／L和0.347μg／L，由于有婁山河和海泊河的汞高含量輸送，導(dǎo)致了在膠州灣整個水域，汞在水體中的含量都大于0.126μg／L。10月，在海泊河和李村河的入?？谥g的近岸水域2034站位為中心的一個相對高值區(qū)域的同心圓，其中心汞質(zhì)量濃度為0.049μg／L。在海泊河和李村河的入?？谥g的近岸水域，汞含量形成了疊加，造成了此近岸水域為汞的相對高含量區(qū)域。因此，汞含量來源是由海泊河、李村河和婁山河的河流輸送的。

3.3 陸地遷移過程

4月、7月和10月，膠州灣表層水域，汞含量的分布展示了，在東部3條入灣徑流海泊河、李村河和婁山河的河口區(qū)以及其近岸海域，汞含量都很高。這表明膠州灣汞含量來源是由海泊河、李村河和婁山河的河流輸送的，而且膠州灣水域的汞污染主要來自于點污染源。這與1979年、1980年和1981年的相比較是一致的，1979年、1980年和1981年都是以河流輸送為主，而且輸送的汞濃度都非常高［10－12］。造成河流的汞污染是陸源污染物攜帶工業(yè)廢水和生活污水通過排污河入海，成為主要的污染源，于是，膠州灣水域的汞含量受到人類活動的影響是非常顯著的。

3.4 水域遷移過程

4月、7月和10月，在空間上，從膠州灣的東部：海泊河、李村河和婁山河的河口區(qū)以及其近岸水域，到膠州灣的灣口水域，水體中汞的表層含量從高值降低到低值，展示了重金屬汞的重力特性，汞的迅速沉降。在時間上，水體中汞的表層含量范圍變化非常大，汞的表層含量由高到低的月份依次為4月、7月、10月，汞的表層含量由高到低的季節(jié)變化依次為：春季、夏季、秋季，這也展示了重金屬汞的重力特性，汞的迅速沉降。在垂直分布上，由于汞含量的迅速沉降，灣口內(nèi)側(cè)表層汞含量由4月的高濃度變化到5月的低濃度，汞含量在下降，而在灣口內(nèi)側(cè)底層，由于汞含量的累計，就達到相對比較高的濃度。而在灣口外側(cè)的表層含量一直比較低，故在灣口外側(cè)的底層汞含量也一直比較低。這也是由于重金屬汞的重力特性。膠州灣表、底層水中汞含量的分布變化證實了汞的水域遷移過程［10－14］和水域遷移機制［5，16］，于是，汞的沉降過程［10－14］表明重金屬汞隨海流或者地表徑流入海后，不易溶解，迅速由水相轉(zhuǎn)入固相，在水體中，顆粒物質(zhì)和生物體將汞從表層帶到底層，最終轉(zhuǎn)入沉積物中。

3.5 季節(jié)變化過程

4月、7月和10月，在膠州灣水域的表層水體中，汞的表層含量范圍變化非常大，汞的表層含量由高到低依次為4.950μg／L、0.347μg／L、0.051μg／L，每次都降低一個數(shù)量級。其相應(yīng)的月份是4月、7月、10月。因此，水體中汞的表層含量由高到低的季節(jié)變化依次為：春季、夏季、秋季。

在膠州灣的灣口水域，底層的水體中，4月，水體中Hg的底層含量為：0.075μg／L；上升到7月的0.333μg／L，而到了10月，水體中汞的底層又下降到0.043μg／L，這比4月的還低。

4月、7月和10月，水體中汞的表層含量最高的在4月，水體中汞的底層含量最高的在7月。這表明在4月，輸入膠州灣水域的汞濃度就很高的；在7月，通過汞的沉降過程，水體中汞的底層含量就累加到很高了。這樣，水體中汞的底層含量由高到低依次為7月、4月、10月。因此，水體中汞的底層含量由高到低的季節(jié)變化依次為：夏季、春季、秋季。

1985年與1979年、1980年和1981年的汞表層含量的季節(jié)變化［10－12］是一致的：在一年中，春季汞的表層含量比較高，夏季汞的表層含量比較低，秋季更低。在1979—1981年，汞表層含量有季節(jié)變化［10－12］，而且是一致的。同樣，在1985年，汞表層含量也有季節(jié)變化，與1979—1981年也是一致的。

4 結(jié)論

4月、7月和10月，汞在膠州灣水體中的含量范圍為：0.029～4.950μg／L，存在一類到超四類的海水。4月，在汞含量方面，在膠州灣整個灣內(nèi)水域受到汞的污染，符合國家二類海水水質(zhì)標準，尤其在灣的東部和北部近岸水域受到汞的嚴重污染，屬于劣四類海水。7月，在汞含量方面，在膠州灣整個灣內(nèi)水域受到汞的污染，符合國家二類海水水質(zhì)標準，尤其在膠州灣的東部水域受到汞的污染較重，屬于四類海水。在10月，在汞含量方面，在膠州灣整個水域都沒有受到汞的污染，符合國家一類海水的水質(zhì)標準，只有在灣的東部水域，受到汞的輕微污染，屬于二類海水。

通過4月、7月和10月的汞含量濃度水平變化，展示了在4月、7月和10月，膠州灣汞含量只有一個來源：是由海泊河、李村河和婁山河的河流輸送的，而且輸送的汞濃度都非常高。

通過4月、7月和10月的汞含量濃度季節(jié)變化，展示了汞的陸地遷移過程，這也證實了1979—1981年汞的陸地遷移過程［10－12］。陸源污染物攜帶工業(yè)廢水和生活污水造成河流的汞污染，然后由河流將汞污染帶到大海。

4月、7月和10月，在膠州灣的灣口水域，汞的表、底層分布變化證實了汞的水域遷移過程［10－12］和水域遷移機制［5，15－16］。由于重金屬汞的重力特性，汞的迅速沉降。于是，在空間上，從膠州灣的東部河口近岸水域到膠州灣的灣口水域，水體中汞的表層含量從高值降低到低值；在時間上，從4月到7月，再到10月，汞的表層含量由高到低的變化；在垂直分布上，在4月，水體中汞的表層含量最高，到7月，通過汞的沉降過程，水體中汞的底層含量就累加到很高了，水體中汞的底層含量最高的在7月。

1985年4月、7月和10月，在膠州灣的整個灣內(nèi)水域，由于河流對汞的輸送，造成了膠州灣的整個灣內(nèi)水域汞的污染。當(dāng)河流輸送的汞含量高，灣內(nèi)水域受到汞的污染就嚴重；當(dāng)河流輸送的汞含量低，灣內(nèi)水域受到汞的污染就輕微。因此，汞污染源的排放得到了控制，輸入膠州灣水域的汞大為減少，使膠州灣水域在汞的水質(zhì)方面，就會得到大幅的改善。

［1］ 楊東方，高振會.海灣生態(tài)學(xué)［M］.北京：中國教育文化出版社，2006：1－291.

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海洋公益性行業(yè)科研專項“海洋溢油污染風(fēng)險評估及應(yīng)急響應(yīng)關(guān)鍵技術(shù)集成及應(yīng)用示范”（201205012）；海洋公益性行業(yè)科研專項“浙江近岸海域海洋生態(tài)環(huán)境動態(tài)監(jiān)測與服務(wù)平臺技術(shù)研究及應(yīng)用示范”（201305012）；國家海洋局北海環(huán)境監(jiān)測中心主任科研基金“長江口和膠州灣及其附近海域的生態(tài)變化過程”（05EMC16）.