李小牛,周長松,杜 斌,馮民權(quán)
(1 西安理工大學(xué) 水利水電學(xué)院,陜西 西安 710048;2 山西澤城西安水電有限公司,山西 太原 030001;3 中國地質(zhì)科學(xué)院 巖溶地質(zhì)研究所,廣西 桂林 541004;4 中國煤炭地質(zhì)總局,北京 100039)
我國是一個農(nóng)業(yè)大國,污水灌溉在區(qū)域農(nóng)業(yè)經(jīng)濟(jì)發(fā)展中有著重要作用[1]。目前,我國污水灌溉面積已達(dá) 361.84 萬hm2,占灌溉總面積的 7.33%,其中 90%分布在水資源嚴(yán)重短缺的黃河流域及其以北的廣大干旱半干旱地區(qū)[2]。隨著污水灌溉面積的擴(kuò)大和污灌時間的延長,其在帶來社會經(jīng)濟(jì)效益的同時,也帶來了土壤重金屬污染、作物減產(chǎn)等生態(tài)環(huán)境問題。截止2010年底,我國因污水灌溉而污染的耕地有216.67萬hm2,每年因重金屬污染的糧食達(dá)1 200萬噸,造成的直接經(jīng)濟(jì)損失超過200億元[3]。這些問題已在一定程度上制約了區(qū)域農(nóng)業(yè),特別是我國北方缺水地區(qū)農(nóng)業(yè)的持續(xù)發(fā)展,并對人類的健康構(gòu)成了潛在威脅。因此,開展污灌區(qū)土壤重金屬污染特征研究,對合理開發(fā)、利用、保護(hù)土地資源,實現(xiàn)工農(nóng)業(yè)可持續(xù)發(fā)展具有重要的現(xiàn)實意義。
目前,國內(nèi)外關(guān)于污灌區(qū)土壤重金屬污染的研究比較多,代表性的研究成果有:2001年Ortega-Larrocea等[4]對墨西哥Mezquital河谷污灌區(qū)中的重金屬進(jìn)行了研究,得出土壤中重金屬的富集程度與污灌時間密切相關(guān);2005年楊軍等[5]對北京市通州污灌區(qū)重金屬污染特征進(jìn)行了研究,得出土壤中多數(shù)重金屬含量處于上升趨勢的結(jié)論;2007年陳牧霞等[6]對新疆污灌區(qū)重金屬含量及其形態(tài)進(jìn)行了研究,發(fā)現(xiàn)Cu、Zn、Ni、Cr、Pb主要富集在0~20 cm表土中;2009年林海鵬等[7]對沈撫污灌區(qū)土壤重金屬污染潛在的生態(tài)風(fēng)險進(jìn)行了評價,表明整個灌區(qū)土壤重金屬污染的潛在生態(tài)危害為中等水平。然而上述研究均是針對某一或某兩個灌溉區(qū)進(jìn)行的點狀研究,研究成果僅反映部分污灌區(qū)的重金屬污染特征,對區(qū)域性污灌區(qū)重金屬污染的共性特征缺乏系統(tǒng)認(rèn)識。因此,開展跨地域污灌區(qū)重金屬污染對比研究顯得尤其必要。鑒于此,本研究以前人研究成果為基礎(chǔ),采用統(tǒng)計、綜合指數(shù)等分析方法對我國北方污灌區(qū)重金屬污染特征進(jìn)行了研究。以期為我國北方缺水地區(qū)土地資源的合理利用提供有益參考。
研究區(qū)包括黃河附近及其以北地區(qū)(見圖1),主要涉及河北、山西、寧夏、新疆、內(nèi)蒙、北京、天津、遼寧、吉林、河南、山東等省區(qū),地理坐標(biāo)為北緯32°22′~53°33′,東經(jīng)73°21′~135°05′,面積約540萬km2。研究區(qū)大多屬于干旱半干旱氣候區(qū),地表水和地下水資源短缺。為了保證區(qū)域農(nóng)業(yè)可持續(xù)發(fā)展,自20世紀(jì)80年代以來,很多地區(qū)陸續(xù)實施污水灌溉。目前大部分污水灌溉區(qū)均具有長達(dá)30年以上的灌溉歷史。
本研究所用的數(shù)據(jù)均來自“中國學(xué)術(shù)期刊全文數(shù)據(jù)庫”、“中國博士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫”、“中國優(yōu)秀碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫”中2000至2012年的相關(guān)污灌區(qū)土壤重金屬污染的25篇文獻(xiàn)(文獻(xiàn)[5]~[29]),涉及新疆、內(nèi)蒙、寧夏、山西、山東、河南、河北、北京、天津、遼寧和吉林等11個省區(qū)的30個灌區(qū)(見圖1),涉及的0~20 cm土樣共723份,土壤重金屬包括Cu、Pb、Zn、Cr、Cd、Ni、As和Hg。
2.2.1 相關(guān)性分析 樣品中重金屬元素之間的相關(guān)性分析用軟件SPSS19.0完成,其精度采用Pearson相關(guān)系數(shù)表示。Pearson相關(guān)系數(shù)分為|≥0~≤0.3|、|>0.3~≤0.5|、|>0.5~≤0.8|、|>0.8~≤1.0|4個區(qū)間,每個區(qū)間對應(yīng)的相關(guān)程度分別為微相關(guān)、實相關(guān)、顯著相關(guān)和高度相關(guān)。在相關(guān)分析過程中,采用概率分布表征重金屬落入某個相關(guān)區(qū)間的可能性。
圖1 中國北方主要污水灌溉區(qū)分布圖
2.2.2 綜合評價 目前應(yīng)用于土壤重金屬污染的評價方法比較多,主要有單指標(biāo)法、潛在生態(tài)危害指數(shù)法[30]、模糊數(shù)學(xué)評價法[31]、內(nèi)梅羅綜合指數(shù)法[32-33]、地質(zhì)累積指數(shù)法[34-35]等。其中,單指標(biāo)法簡單實用,潛在生態(tài)危害指數(shù)法強調(diào)多種重金屬的綜合作用,模糊數(shù)學(xué)評價法僅能定性地表征土壤的污染狀況,內(nèi)梅羅綜合指數(shù)法和地質(zhì)累積指數(shù)法均能表征單個重金屬的污染程度和多種重金屬共同作用下土壤的污染狀況,但這些方法單獨使用時均存在一定缺陷,評價結(jié)果不盡如人意。針對上述評價方法單獨應(yīng)用時的缺點,本研究將內(nèi)梅羅綜合指數(shù)法和地質(zhì)累積指數(shù)法相結(jié)合。通過對2種方法評價結(jié)果的對比,揭示污灌區(qū)土壤中各種重金屬的污染程度。
1)內(nèi)梅羅綜合指數(shù)法。內(nèi)梅羅綜合指數(shù)法兼顧了單項污染指數(shù)平均值和最大值,能夠綜合反映重金屬對土壤的污染程度,是目前國內(nèi)外進(jìn)行土壤污染綜合評價最常用的方法之一[32-33],其計算公式如下:
Ii=Ci/Si。
(1)
(2)
(3)
按照內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)的大小,可將土壤污染程度劃分為如表1所示的5個等級。
表1 內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)污染程度分級標(biāo)準(zhǔn)
2)地質(zhì)累積指數(shù)法。地質(zhì)累積指數(shù)(Igeo)法是德國科學(xué)家 Muller于20世紀(jì)70年代提出的用于研究重金屬污染程度的一種方法[34-35],Igeo計算公式如下。
Igeo=lb(Ci/(1.5Bi))。
(4)
式中:Ci為樣品中第i種元素的實測含量(mg/kg);Bi為第i種元素的背景值(mg/kg),土壤重金屬元素全國背景值采用文獻(xiàn)[36]的標(biāo)準(zhǔn);1.5為修正指數(shù)。
按照地質(zhì)累積指數(shù)的大小,可將污染分為7個等級[37],表2給出了地質(zhì)累積指數(shù)的分級標(biāo)準(zhǔn)與污染程度劃分標(biāo)準(zhǔn)[7、34]。
表3給出了污灌區(qū)重金屬空間分布特征及在土壤中的富集狀況。由表 3 可知,不同污灌區(qū)土壤中重金屬含量分布差異較大,總體上看,8 種重金屬含量均值由大到小依次為:Zn>Cr>Cu>Ni>Pb>As>Cd>Hg;其含量變異系數(shù)從大到小依次為Cd>Hg>Pb>As>Zn>Cu>Cr>Ni,其中Cd、Hg、Pb變異系數(shù)均在0.65以上,表明此3種重金屬在不同灌區(qū)存在著較大差異,而Zn、Cu、Cr、Ni變異系數(shù)在 0.39~0.26,表明它們在不同灌溉區(qū)差異性相對較小。
表2 地質(zhì)累積指數(shù)污染程度劃分標(biāo)準(zhǔn)
土壤重金屬元素的標(biāo)準(zhǔn)值和背景值是判別土壤污染程度的一項重要依據(jù)[37-38]。將本研究數(shù)據(jù)與《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》[33]中的二級標(biāo)準(zhǔn)(Cu、Pb、Zn、Cr、Cd、Ni、As和Hg含量分別不超過100,350,300,350,0.6,60,20和1.0 mg/kg)進(jìn)行對比分析,結(jié)果顯示,8種重金屬均值均未超過土壤環(huán)境質(zhì)量二級標(biāo)準(zhǔn);與全國土壤重金屬元素背景值(Cu、Pb、Zn、Cr、Cd、Ni、As和Hg含量分別為22.6,26,74.2,61,0.097,26.9,11.2和0.065 mg/kg)[36]相比,除Cr外,其余7種重金屬的平均含量均顯著高于全國背景值,其中重金屬Cd含量與背景值的差異最大,其平均值為背景值的5.75倍。在統(tǒng)計的污灌區(qū)中,Cu、Pb、Zn、Cr、Cd、Ni、As、Hg均不同程度地超過全國背景值(表3),其中有近90%的污灌區(qū)土壤Hg和Ni含量超過全國背景值??梢姡S著污水灌溉年限的增加和范圍的擴(kuò)大,污灌區(qū)土壤已呈現(xiàn)出不同程度的重金屬污染。
表3 研究區(qū)表層土壤的重金屬含量特征
相關(guān)分析是研究不同因子之間相關(guān)程度的一種統(tǒng)計方法。土壤重金屬元素間相關(guān)性顯著,說明元素間一般具有同源關(guān)系或是復(fù)合污染[23,38]。對污灌區(qū)土壤中8種重金屬進(jìn)行相關(guān)性統(tǒng)計分析,結(jié)果見表4。
表4 污灌區(qū)表層土壤重金屬元素間相關(guān)關(guān)系的概率分布特征
由表4可知,Cu與Zn、Cr、Cd、As、Hg, Zn與Ni,Cr與Pb、Ni、As、Hg,Cd與As呈顯著相關(guān)的概率較大,Pb與Cu、Zn、Ni、Hg,Hg與Zn、Cd、Ni、As呈高度相關(guān)的概率較大,說明Cu、Cr、Pb和Hg與其他元素常常是以復(fù)合型污染存在的,污灌區(qū)土壤重金屬污染應(yīng)該是由于灌區(qū)土壤接納了來自多個污染源所排放的污水所致。
本研究采用內(nèi)梅羅綜合指數(shù)法和地質(zhì)累積指數(shù)法對研究區(qū)土壤重金屬污染進(jìn)行評價,結(jié)果見表5和表6。
3.3.1 內(nèi)梅羅綜合指數(shù) 由表5可知,各污灌區(qū)農(nóng)田表土8種重金屬的內(nèi)梅羅指數(shù)落在Ⅰ和Ⅱ級區(qū)間的概率排序為As(67%)>Pb(39%)>Cr(28%)>Zn(27%)>Cd(20%)>Hg(13%)>Ni(10%)>Cu(6%);落在Ⅲ區(qū)間的概率排序為Ni(90%)>Cr(64%)>Pb(39%)>Cu(38%)>Zn(33%)>As(22%)>Cd(13%)>Hg(0);落在Ⅳ和Ⅴ區(qū)間的概率排序為Hg(88%)>Cd(67%)>Cu(57%)>Zn(40%)>Pb(22%)>As(11%)>Cr(7%)>Ni(0)。綜合評價結(jié)果表明,8種重金屬對污灌區(qū)造成了不同程度的污染,其中Pb、Cr、Ni達(dá)到了Ⅲ級標(biāo)準(zhǔn),Cu、Zn、As達(dá)到了Ⅳ級標(biāo)準(zhǔn),Cd、Hg達(dá)到了Ⅴ級標(biāo)準(zhǔn)。污灌區(qū)8種重金屬的綜合指數(shù)排序為 Cd>Hg>Cu>As>Zn>Pb>Ni>Cr。
3.3.2 地質(zhì)累積指數(shù) 由表6可知,研究區(qū)農(nóng)田表土Cu、Pb、Zn、Cr、Ni、As 6種重金屬的地質(zhì)累積指數(shù)落在Ⅰ、Ⅱ 2個等級的概率最大,這說明污灌區(qū)土壤重金屬以無污染和中度污染為主。綜合評價結(jié)果表明,Cu、Cd、Hg的地質(zhì)累積指數(shù)達(dá)到了中度污染的標(biāo)準(zhǔn),是污灌區(qū)中的主要污染物,污灌區(qū)8種重金屬的地質(zhì)累積指數(shù)排序為Cd>Hg>Cu>As>Zn>Pb>Ni>Cr。
由上述2種方法的評價結(jié)果可以看出,8種重金屬在研究區(qū)的污染程度不同,其中以Cu、Cd和Hg污染尤為嚴(yán)重。說明污水灌溉已導(dǎo)致重金屬元素在污灌區(qū)農(nóng)田土壤中明顯積累,雖然其未達(dá)到失控的程度,但提前進(jìn)行治理和預(yù)防已顯得非常必要。
表5 污灌區(qū)農(nóng)田表層土壤重金屬污染內(nèi)梅羅綜合指數(shù)評價結(jié)果
表6 污灌區(qū)農(nóng)田表層土壤重金屬污染地質(zhì)累積指數(shù)評價結(jié)果
研究結(jié)果表明,研究區(qū)地表土壤8 種重金屬含量均值大小依次為:Zn>Cr>Cu>Ni>Pb>As>Cd>Hg。8種重金屬的變異系數(shù)從大到小依次為Cd>Hg>Pb>As>Zn>Cu>Cr>Ni,其中Cu、Cr、Ni重金屬在不同灌溉區(qū)差異性相對較小,Cd、Hg、Pb在不同灌區(qū)存在著較大差異。通過與評價標(biāo)準(zhǔn)對比分析,8種重金屬未超過《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》的二級標(biāo)準(zhǔn),但不同程度的超過全國土壤重金屬元素背景值,其中Cd的超標(biāo)最為嚴(yán)重,其平均值達(dá)到背景值的5.75倍,同時有將近90%的污灌區(qū)土壤Hg和Ni含量超過背景值。重金屬元素間的相關(guān)性分析表明,Cu與Zn、Cr、Cd、As、Hg,Zn與Ni,Cr與Pb、Ni、As、Hg,Cd與As呈顯著相關(guān)的概率比較大,Pb與Cu、Zn、Ni、Hg,Hg與Zn、Cd、Ni、As呈高度相關(guān)的概率比較大,表明Cu、Cr、Pb和Hg常常與其他元素以復(fù)合型污染存在。內(nèi)梅羅綜合指數(shù)法和地質(zhì)累積指數(shù)法評價結(jié)果均表明,8種重金屬在污灌區(qū)有著不同程度的污染,且以Cu、Cd和Hg污染為主。污灌區(qū)8種重金屬的內(nèi)梅羅綜合指數(shù)和地質(zhì)累積指數(shù)排序一致,為Cd>Hg>Cu>As>Zn>Pb>Ni>Cr。
研究區(qū)污水灌溉對農(nóng)田土壤的影響既有歷史繼承性,又有現(xiàn)實持續(xù)性。這意味著污灌區(qū)將在相當(dāng)長的時間內(nèi)存在著重金屬污染風(fēng)險。建議密切關(guān)注外源毒性重金屬元素在污灌區(qū)土壤環(huán)境中的累積性變化,進(jìn)一步加強重金屬污染物在垂直方向的遷移特征及其對潛水影響的研究。
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