楊凡+余輝+李莉

摘要：在太湖梅梁灣近岸水域進(jìn)行了大氣濕沉降原位圍隔研究，分析并對(duì)比了湖泊水體和圍隔內(nèi)的溶氧量、溫度、氮磷營(yíng)養(yǎng)鹽的濃度和葉綠素a（Chla）等指標(biāo)在降雨前后的變化情況。結(jié)果表明，濕沉降以N沉降為主，P沉降濃度相對(duì)較低，其中N沉降中NH3-N含量較高；接收濕沉降圍隔內(nèi)水體TN與TP通過(guò)雨水的稀釋作用分別有59.9%和29.9%的下降，遠(yuǎn)高于未接受濕沉降圍隔內(nèi)水體TN和TP分別為16.1%和13.3%的下降幅度，而太湖湖體在降雨前后TN和TP則表現(xiàn)為不同程度的上升，分別上升42.3%和19.3%；降雨結(jié)束前后，葉綠素a濃度的變化程度為太湖湖體>圍隔組1（接受濕沉降）>圍隔組2（不接受濕沉降），表明太湖北部水域在秋季高水溫期的濕沉降可能會(huì)導(dǎo)致水體富營(yíng)養(yǎng)化程度加劇。

關(guān)鍵詞：太湖；濕沉降；原位圍隔；營(yíng)養(yǎng)鹽；葉綠素a

中圖分類號(hào)：X524；X131 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A 文章編號(hào)：0439-8114（2014）01-0028-05

Effect of Wet Deposition on Water Quality and Concentration of Chlorophyll a in Lake Tai

YANG Fan1，2，YU Hui2，LI Li1

（1. College of Fisheries， Huazhong Agricultural University， Wuhan 430070， China；

2. Research Center of Lake Environment， Chinese Research Academy of Environmental Science， Beijing 100012，China）

Abstrat： In situ study by enclosure method was used to compare parameters including the amount of dissolved oxygen in the lake water and mesocosm， temperature， concentration of nutrients and chlorophyll a （Chla） at Meiliang Bay， Lake Tai before and after rainfalls in water body and enclosures. The results showed that wet deposition was mainly affected by N deposition which contains higher NH3-N. P wet deposition showed relatively lower concentration. TN and TP in wet deposition receipt enclosures by 59.9% and 29.9% decline， respectively. Rainfall dilution was much more than those in wet deposition non-receipt ones by 16.1% and 13.3% decline. Meanwhile， TN and TP in lake water were increased by 42.3% and 19.3% after raining. Chlorophyll-a variance was in order of lake water> enclosure 1-treatment（receipt wet deposition）> enclosure 2-treatment （non-receipt wet deposition）after rainfalls， indicating eutrophication in northern Lake Tai area may be enhanced by wet deposition during high water temperature period at autumn.

Key words： Taihu Lake； wet deposition； enclose experiment in situ； nutrients； chlorophyll a

收稿日期：2013-05-10

基金項(xiàng)目：國(guó)家水體污染控制與治理重大專項(xiàng)（2012ZX07101-001）

作者簡(jiǎn)介：楊 凡（1988-），男，湖北宜昌人，在讀碩士研究生，研究方向?yàn)榇髿飧蓾癯两?，（電話?3382223805（電子信箱）yangfan1005@126.com；

通訊作者，余 輝，（電子信箱）yuhui@craes.org.cn，李 莉，（電子信箱）foreverlili78@mail.hzau.edu.cn。

大氣濕沉降是指自然界發(fā)生的雨、雪、冰雹等降水過(guò)程，是大氣化學(xué)、環(huán)境化學(xué)研究的主要內(nèi)容之一。大氣濕沉降來(lái)源的氮、磷等營(yíng)養(yǎng)鹽的輸入是引起湖泊水體富營(yíng)養(yǎng)化的重要過(guò)程之一[1]，在人口眾多、經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)、大氣污染嚴(yán)重的太湖和巢湖等大型淺水湖泊中表現(xiàn)尤為明顯。楊龍?jiān)萚2]測(cè)得2002年太湖流域大氣氮、磷的平均表觀總沉降量分別達(dá)4 226和306 kg/km2，占環(huán)湖河道等點(diǎn)污染源輸入氮和磷總負(fù)荷的48.8%和46.2%。余輝等[3]計(jì)算出2009年在環(huán)太湖流域濕沉降中TN和TP的年沉降總量分別為10 868 t和247 t，為同期河流入湖負(fù)荷的18.6%和11.9%，較2002～2003年有所增加。

隨著城市化的不斷發(fā)展，太湖流域地區(qū)降水增加，暴雨出現(xiàn)日數(shù)增多，降水對(duì)湖體水域富營(yíng)養(yǎng)化的短期效應(yīng)更加突出[4]，對(duì)于一場(chǎng)突如其來(lái)的降雨事件，在短時(shí)間內(nèi)即可改變湖泊表層水體的理化性質(zhì)、營(yíng)養(yǎng)鹽結(jié)構(gòu)及水體富營(yíng)養(yǎng)化狀態(tài)，同時(shí)也將對(duì)湖泊生態(tài)系統(tǒng)尤其是藻類增殖產(chǎn)生重大影響。在海洋生態(tài)系統(tǒng)上相關(guān)的研究較多，例如Zou等[5]在黃海海域進(jìn)行了現(xiàn)場(chǎng)培養(yǎng)試驗(yàn)，證明了大氣濕沉降的刺激作用，在培養(yǎng)瓶中加入相當(dāng)于海水體積10%的雨水，24 h后海水中葉綠素a含量增加了2.6倍，遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于未添加雨水的對(duì)照組。而關(guān)于大氣濕沉降攜帶入湖的N、P等營(yíng)養(yǎng)元素負(fù)荷對(duì)湖泊水體營(yíng)養(yǎng)鹽結(jié)構(gòu)的影響和水體中藻類生長(zhǎng)繁殖的影響還有待深入研究。本研究在太湖梅梁灣近岸設(shè)置原位圍隔試驗(yàn)，隔絕了水體間的平移流動(dòng)帶來(lái)的其他外源性污染的輸入，監(jiān)測(cè)了一場(chǎng)強(qiáng)降雨，觀測(cè)當(dāng)主要外源性污染源僅為大氣干濕沉降攜帶的N、P營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)時(shí)，圍隔內(nèi)水體葉綠素a濃度和TN、TP等營(yíng)養(yǎng)鹽濃度的時(shí)間響應(yīng)及變化規(guī)律，同步監(jiān)測(cè)圍隔外湖水的變化情況作為對(duì)照，以期為太湖富營(yíng)養(yǎng)化治理提供一定的理論依據(jù)及數(shù)據(jù)支撐。

1 材料與方法

1.1 試驗(yàn)材料

圍隔采樣點(diǎn)設(shè)在位于太湖北部梅梁灣的近岸邊水域（31°29′30.25″N，120°13′46.34″E）中。該點(diǎn)離岸約150 m，平均水深1.7～2.3 m。每次觀測(cè)采樣工作都是采用船只往來(lái)，避免周邊閑雜人員捕魚(yú)、游泳、觀光等人為活動(dòng)對(duì)觀測(cè)水體的影響。在北太湖水滸城近岸布設(shè)6個(gè)2.5 m×2.5 m圍格，有效水深約為1.8 m，用三層斜紋防水布隔離上覆水，底部壓實(shí)沉入底泥。

試驗(yàn)共設(shè)3組，其中圍隔組1為3個(gè)無(wú)頂蓋圍隔，使其正常接收濕沉降；圍隔組2的3個(gè)圍隔在未下雨時(shí)保持圍隔開(kāi)放，降雨時(shí)加上頂蓋，不接收濕沉降；太湖湖體為圍隔外附近的太湖開(kāi)闊水體中所設(shè)的2個(gè)采樣點(diǎn)，用于與圍隔形成對(duì)照。試驗(yàn)開(kāi)始前，將圍隔袋沉入水下1個(gè)星期，使得兩組圍隔中的水與圍隔外水體充分交流。

1.2 采樣與分析

研究以2012年9月12～14日的一次強(qiáng)降雨過(guò)程為研究對(duì)象。試驗(yàn)數(shù)據(jù)收集為9月12～18日，除13日外共進(jìn)行6次樣品采集。采用聚乙烯塑料瓶收集水樣，分別采集6個(gè)圍隔和圍隔外湖體2個(gè)采樣點(diǎn)的水樣，并在現(xiàn)場(chǎng)迅速測(cè)定所采水樣的溫度和溶解氧（DO），然后立即過(guò)濾保存。

同時(shí)在試驗(yàn)點(diǎn)附近使用APS-3A降水降塵自動(dòng)采樣器收集該場(chǎng)降雨，氣溫、降雨量等氣象資料可由該機(jī)器提供。

水樣在實(shí)驗(yàn)室測(cè)定總磷（TP）、總氮（TN）、硝酸鹽氮（NO3--N）、氨氮（NH3-N）和葉綠素a（Chla）等指標(biāo)。其中TN采用堿性過(guò)硫酸鉀消解紫外分光光度法測(cè)定；TP采用鉬酸銨分光光度法測(cè)定；NH3-N采用納氏試劑分光光度法測(cè)定；NO3--N采用酚二磺酸分光光度法測(cè)定；葉綠素a的測(cè)定主要包括4個(gè)步驟：抽濾、提取、離心、四波長(zhǎng)比色。葉綠素a的濃度按下式計(jì)算：Chla={[11.64×（A663 nm-A750 nm）-2.16×（A663 nm-A750 nm）+0.10×（A663 nm-A750 nm）]·V1}/（V·δ），式中V為水樣體積；A為吸光度；V1為提取液定容后的體積；δ為比色皿光程。DO和溫度均使用便攜式儀器于現(xiàn)場(chǎng)測(cè)定，溶氧儀型號(hào)為HANNA-HI9142/20。

1.3 數(shù)據(jù)分析方法

所有數(shù)據(jù)使用Excel 2007進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析。

2 結(jié)果與分析

2.1 濕沉降特征

此次試驗(yàn)期間的降雨量為32.5 mm，根據(jù)國(guó)家氣象局規(guī)定24 h內(nèi)的降雨量25.00～49.90 mm為大雨，所以此次降雨強(qiáng)度較大。

測(cè)定結(jié)果（表1）顯示，此次收集到的雨水pH 3.84，以pH 5.00作為判斷酸雨的標(biāo)準(zhǔn)，則此次濕沉降為酸雨[6]。N沉降是此次濕沉降的主要方式。此次降雨中TN濃度為1.24 mg/L，TP濃度為0.04 mg/L。在N沉降中，NH3-N和NO3--N的濃度分別為0.38和0.28 mg/L，分別占N沉降的30.6%和22.6%；在P沉降中，可溶性無(wú)機(jī)磷（DIP）的濃度為0.01 mg/L，占P沉降的25.6%。

2.2 濕沉降對(duì)水體水質(zhì)的影響

2.2.1 水溫（T）、溶解氧（DO）的變化特征 圍隔內(nèi)水體降雨前后的水溫和DO指標(biāo)見(jiàn)圖1。

由圖1可知，3個(gè)試驗(yàn)組溫度變化保持一致，降雨結(jié)束時(shí)都呈現(xiàn)下降趨勢(shì)；圍隔組1和太湖湖體的溶解氧變化趨勢(shì)一致，12日降雨前的溶解氧分別為8.4和7.5 mg/L， 14日降雨結(jié)束后溶解氧總體都呈上升趨勢(shì)，至18日分別為11.8和13.1 mg/L，恢復(fù)至平時(shí)常規(guī)檢測(cè)水平；反之，圍隔組2在12日溶解氧為6.4 mg/L，降雨結(jié)束時(shí)急劇下降，15～18日出現(xiàn)較大幅度的回升，最后恢復(fù)到11.1 mg/L。

2.2.2 總氮（TN）、氨氮（NH3-N）、硝酸鹽氮（NO3--N）的變化特征 水中的氮主要以溶解的氮?dú)?、NO3--N、NH3-N以及有機(jī)氮等形式存在，其中溶解的無(wú)機(jī)氮是可被植物直接吸收的最重要的形式，而對(duì)NO3--N、NH3-N的分析，可以一定程度上了解濕沉降對(duì)水質(zhì)污染的影響。

圍隔組1降雨前后比較，TN有顯著性的下降，從降雨前的1.52 mg/L到9月15日降至最低，僅為0.61 mg/L，降幅為59.9%，隨后緩緩回升，最后穩(wěn)定在1.66 mg/L。圍隔組2總氮在降雨結(jié)束時(shí)的9月14日也呈現(xiàn)出下降的趨勢(shì)，從1.43 mg/L下降為1.20 mg/L，降低幅度僅為16.1%，降雨結(jié)束后呈緩慢上升，9月18日恢復(fù)至1.48 mg/L；與前兩組不同的是太湖湖體在降雨前后TN濃度從1.11 mg/L上升至1.58 mg/L，增加了42.3%，而后下降再緩慢上升，9月18日升至1.87 mg/L（圖2A）。

從無(wú)機(jī)氮中各類氮形態(tài)來(lái)看，3個(gè)采樣點(diǎn)的硝態(tài)氮濃度在降雨前后保持了相同的變化趨勢(shì)，降雨前后沒(méi)有顯著的變化，而是在9月15日后總體呈現(xiàn)下降的趨勢(shì)，圍隔組1從0.20 mg/L降至0.12 mg/L，降幅為40.0%；圍隔組2從0.17 mg/L降至0.12 mg/L，降幅為29.4%；太湖湖體從0.22 mg/L下降至0.18 mg/L，降幅為18.2%（圖2B）。對(duì)于氨氮濃度的變化，圍隔組1在降雨前后從0.44 mg/L迅速下降至0.26 mg/L，降幅為40.9%，變化十分明顯；圍隔組2降雨結(jié)束后的9月14日達(dá)到0.34 mg/L的峰值，隨后緩慢下降；太湖湖體在降雨結(jié)束時(shí)呈現(xiàn)小幅度的上升（圖2C）。

2.2.3 總磷（TP）的變化特征 對(duì)不同處理圍隔內(nèi)降雨前后的TP濃度進(jìn)行比較（圖3）可以看出，圍隔組1和圍隔組2在6次采樣中的濃度并沒(méi)有大幅度的波動(dòng)，圍隔組1為0.13～0.19 mg/L，圍隔組2為0.13～0.20 mg/L，太湖湖體的TP濃度在6次采樣中呈現(xiàn)上升的趨勢(shì)，濃度從9月12日的0.21 mg/L上升至9月18日的0.35 mg/L。但是通過(guò)對(duì)比各組降雨前9月12日與降雨結(jié)束9月14日的數(shù)據(jù)可看出，降雨對(duì)3個(gè)采樣點(diǎn)的影響卻截然不同，圍隔組1和圍隔組2均表現(xiàn)為小幅下降，太湖湖體則呈上升趨勢(shì)，上升幅度為19.3%。

2.3 濕沉降對(duì)水體葉綠素a的影響

浮游植物在湖泊生態(tài)系統(tǒng)的物質(zhì)循環(huán)和能量轉(zhuǎn)化過(guò)程中起著重要作用，而水體葉綠素a是評(píng)價(jià)浮游植物含量高低的重要指標(biāo)。研究以葉綠素a濃度指示被研究水體內(nèi)的藻類生物量。從圖4可以看出，圍隔組1葉綠素a濃度維持在45～60 mg/m3，降雨結(jié)束時(shí)的9月14日與降雨前的9月12日相比有21.6%的小幅升高，圍隔組2葉綠素a濃度范圍為41～55 mg/m3，降雨結(jié)束時(shí)的9月14日與降雨前的9月12日相比反而有16.0%的下降，整體變化幅度不大，表明圍隔組2內(nèi)藻類生長(zhǎng)狀況穩(wěn)定。與圍隔組不同的是，太湖湖體葉綠素a濃度變化范圍較大，為41～144 mg/m3，葉綠素a濃度9月14日比9月12日升高28.6%，至18日增幅高達(dá)251.2%。對(duì)比3組處理在降雨前后葉綠素a濃度變化，水體生物量的變化程度大小順序?yàn)樘w、圍隔組1、圍隔組2。

3 結(jié)論與討論

3.1 結(jié)論

1）試驗(yàn)濕沉降pH 3.84，屬于酸沉降，TN濃度為1.24 mg/L，其中以NH3-N為主，TP濃度為0.04 mg/L，相對(duì)較低。

2）正常接受濕沉降的圍隔組1在降雨后水體中TN與TP通過(guò)雨水的稀釋作用分別有59.9%和29.9%的下降；未接受濕沉降圍隔內(nèi)水體TN和TP分別有16.1%和13.3%的下降幅度；太湖湖體在降雨后TN和TP則表現(xiàn)為不同程度的上升，分別上升42.3%和19.3%。

3）在隔離湖泊內(nèi)源和其他外源污染影響，僅由大氣濕沉降為藻類生長(zhǎng)繁殖提供營(yíng)養(yǎng)鹽的條件下，圍隔組1水體葉綠素a濃度降雨后有21.6%的升高，水體中藻類仍能維持良好的生命活動(dòng)；隔絕所有影響的圍隔組2葉綠素a濃度則有16.0%的下降；太湖湖體葉綠素a濃度有28.6%的上升。

3.2 討論

3.2.1 濕沉降對(duì)水質(zhì)影響 研究中水溫主要是受到了天氣的影響，隨環(huán)境溫度變化而變化。溶解氧表現(xiàn)出了不同于水溫的變化趨勢(shì)。降雨前各組的溶解氧都較低，這是因?yàn)樵谇锛?，湖泊?jīng)連續(xù)晴天之后，水溫高（25 ℃以上）、水色濃，一旦轉(zhuǎn)入多云或陰天，由于呼吸作用仍然很高，而光合作用銳減，光合作用產(chǎn)氧量（P）與呼吸作用耗氧量（R）之比（P/R）明顯降低，便會(huì)出現(xiàn)溶解氧的下降[7]。試驗(yàn)過(guò)程中圍隔組1和太湖湖體均為在自然狀態(tài)下接受濕沉降，水體與大氣相通，保持良好的水氣交換過(guò)程，氧氣的擴(kuò)散溶入可以時(shí)刻補(bǔ)充水體的氧氣虧損；且在9月14日降雨結(jié)束后天氣轉(zhuǎn)晴，溫度逐漸降低，氧在湖水的溶解度會(huì)隨溫度的降低而升高[8]，同時(shí)光照強(qiáng)度提高，浮游植物的光合作用加強(qiáng)，P/R明顯升高[7]，所以溶解氧變化趨勢(shì)一直呈現(xiàn)上升趨勢(shì)，而圍隔組2因?yàn)樵?月12日至9月14日的降雨期間設(shè)置頂蓋，阻隔了水氣交換過(guò)程，水體氧的虧缺無(wú)法得到補(bǔ)償，同時(shí)由于頂蓋的設(shè)置極大地降低了光照強(qiáng)度，進(jìn)而削弱了浮游植物的光合作用，而呼吸作用依然很高，P/R降低，所以呈現(xiàn)出降低的狀態(tài)，隨后隨著頂蓋的撤離，溶解氧才逐漸恢復(fù)上升。

濕沉降對(duì)圍隔內(nèi)水質(zhì)影響明顯，圍隔組1各形態(tài)氮、磷營(yíng)養(yǎng)鹽降雨后均呈下降趨勢(shì)，尤其是TN及NH3-N有顯著下降。這可能是由于雨水的稀釋效應(yīng)[9]，降雨時(shí)水中溶解氧增加，水量的增加會(huì)加強(qiáng)水環(huán)境的納污容量，所以水質(zhì)的不少指標(biāo)在雨后短時(shí)間內(nèi)得到了顯著改善[10，11]；太湖湖體同時(shí)接收降雨以及地表徑流帶來(lái)的周邊污染，試驗(yàn)區(qū)域周邊土地利用方式以果園和農(nóng)田為主，降水通過(guò)滲透進(jìn)土壤形成的徑流會(huì)帶走其中的大量氮素，同時(shí)周邊的農(nóng)村生活污水也會(huì)隨著雨水徑流進(jìn)入湖體，從而增加水體中的氮素濃度[12]。

濕沉降中磷濃度含量遠(yuǎn)低于湖體含量，圍隔內(nèi)磷濃度的變化可能是由于水與沉積物之間磷釋放與沉淀的轉(zhuǎn)換平衡過(guò)程導(dǎo)致，而溶解氧作為影響磷釋放的重要因素，它決定了湖水-沉積物的氧化-還原狀態(tài)[13，14]。在水體有足夠氧時(shí)，湖水-沉積物處于氧化狀態(tài)，三價(jià)鐵離子與磷結(jié)合，以磷酸鐵的形式沉積到沉積物中，水中可溶性磷還被氫氧化鐵吸附而逐漸沉降，因此，沉積物不會(huì)發(fā)生磷釋放，而且還存在磷的吸附。當(dāng)水體溶解氧下降，出現(xiàn)厭氧狀態(tài)時(shí)，此時(shí)環(huán)境為還原狀態(tài)，三價(jià)鐵離子則被還原成二價(jià)鐵離子，不溶性的氫氧化鐵變成可溶性氫氧化亞鐵，其結(jié)果導(dǎo)致了沉積物中磷釋放進(jìn)入水體，使水體總磷濃度升高。有學(xué)者在連續(xù)流動(dòng)釋放系中發(fā)現(xiàn)湖泊沉積物磷的釋放速率厭氧狀態(tài)是好氧狀態(tài)的10倍以上[15]。

3.2.2 葉綠素a濃度變化及影響因子 營(yíng)養(yǎng)鹽作為浮游植物生長(zhǎng)、繁殖不可缺少的條件，此次試驗(yàn)中營(yíng)養(yǎng)鹽的含量變化直接影響葉綠素a的含量變化，由于隔絕了不同水域間水體的平流移動(dòng)的影響，研究中圍隔內(nèi)水體中藻類生長(zhǎng)繁殖所需的N、P等營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)主要依靠試驗(yàn)開(kāi)始時(shí)注入圍隔的初始水體本身蘊(yùn)涵的營(yíng)養(yǎng)鹽及大氣濕沉降攜入的營(yíng)養(yǎng)鹽類供給。

有研究表明，營(yíng)養(yǎng)鹽濃度與結(jié)構(gòu)對(duì)浮游植物的生長(zhǎng)有著很重要的影響作用[16]。湖泊浮游植物的氮磷比基本上遵循Redfield比，即16∶1[17]，而且浮游植物通常按比例吸收2種營(yíng)養(yǎng)鹽，當(dāng)湖泊氮磷比大于或小于16∶1時(shí)，則表示浮游植物生長(zhǎng)受到了P限制或N限制[18]。因此常用氮磷比來(lái)判斷營(yíng)養(yǎng)鹽的相對(duì)限制情況，從圍隔組1中氮磷比分布時(shí)間上看，9月12～18日的氮磷比范圍為8.02～26.11，平均為18.34。圍隔組2氮磷比變化范圍為18.08～24.98，平均為20.10，圍隔組1和圍隔組2的N/P平均值大于16∶1，說(shuō)明此時(shí)浮游植物的生長(zhǎng)受到磷限制，兩試驗(yàn)組葉綠素a濃度的小幅波動(dòng)恰與試驗(yàn)中該兩處理組圍隔內(nèi)磷濃度的小幅波動(dòng)相一致。太湖湖體氮磷比變化范圍為11.59～19.17，平均為14.02，受到氮、磷營(yíng)養(yǎng)鹽的共同影響，而降雨形成的徑流攜帶地表的營(yíng)養(yǎng)鹽輸入等導(dǎo)致氮磷的濃度同時(shí)升高，氮磷濃度的增加恰好為浮游植物的大量繁殖提供了良好的條件，從而導(dǎo)致湖體葉綠素a持續(xù)上升。此外，鑒于觀測(cè)點(diǎn)離湖岸較近，圍隔外水體葉綠素a的濃度受外來(lái)水華（高濃度藻類）飄入的影響也較大，也是造成圍隔外水體葉綠素a濃度較高、波動(dòng)較大的原因。因此，設(shè)法削減或降低太湖等富營(yíng)養(yǎng)化水體的周邊外源性污染，有利于降低水體中藻類的濃度，達(dá)到減少或控制內(nèi)陸水體藍(lán)藻水華頻繁和大規(guī)模暴發(fā)的目的[19]。

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