曾遠(yuǎn)+葉海+嚴(yán)小飛+王建國(guó)+張鑒+李森

摘要：氧化亞氮（N2O）是一種高效痕量的溫室氣體，且大氣中N2O濃度正處于持續(xù)不斷的增長(zhǎng)過程中，生活垃圾填埋場(chǎng)是N2O的重要排放源，釋放通量遠(yuǎn)遠(yuǎn)高出農(nóng)田、林地、草地等其他生態(tài)系統(tǒng)。概述了生活垃圾填埋場(chǎng)覆土N2O的釋放以及影響因素，并在此基礎(chǔ)上展望了生活垃圾填埋場(chǎng)N2O的排放控制理論和技術(shù)的研究方向。

關(guān)鍵詞：氧化亞氮（N2O）；生活垃圾填埋場(chǎng)；釋放通量；覆土；溫室氣體

中圖分類號(hào)：X511 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A 文章編號(hào)：0439-8114（2014）01-0001-04

N2O Emissions from Landfills of Municipal Solid Waste

ZENG Yuan1，YE Hai1，YAN Xiao-fei1，2，WANG Jian-guo1，ZHANG Jian1，Li Sen1

（1. Nanjing Institute of Environmental Sciences，the Ministry of Environmental Protection of China，Nanjing 210042， China；

2. School of Environmental Science and Engineering， Hohai University，Nanjing 210098， China）

Abstract： As a high-efficient trace greenhouse gas， nitrous oxide （N2O） has a very high warming potential and its concentration in atmosphere continues to rise steadily. Landfills of Municipal solid waste （MSW） are main sources of N2O emission reported to be at least 1 to 2 orders of magnitude more than the maximum emissions reported for grasslands， agriculture fields and boreal forests. The factors affecting the N2O emission from the landfill covered soils are summarized. Further research focuses on controlling N2O emission from the landfill covered soils are propected.

Key words： nitrous oxide（N2O）； municipal solid waste landfill； emission fluxes； cover soil； greenhouse gas

收稿日期：2013-05-10

基金項(xiàng)目：國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（41005090）；江蘇省自然科學(xué)基金項(xiàng)目（BK2010100）；中央級(jí)公益性科研院所基本科研業(yè)務(wù)專項(xiàng)

作者簡(jiǎn)介：曾 遠(yuǎn)（1977-），男，江蘇南京人，高級(jí)工程師，主要從事環(huán)境綜合整治、環(huán)境咨詢等方面的研究，（電話）18913919966（電子信箱）

zengyuan@nies.org；通訊作者，葉 海（1964-），男，江蘇南京人，高級(jí)工程師，主要從事環(huán)境保護(hù)、環(huán)境工程等方面的研究，（電話）

18705142522（電子信箱）yehai@nies.org。

氧化亞氮（N2O）作為一種高效痕量的溫室氣體，其增溫潛勢(shì)為CO2的296倍，是僅次于CO2和CH4之后的第三大溫室氣體，其對(duì)溫室效應(yīng)的貢獻(xiàn)率約達(dá)5%[1]。而且N2O能在大氣中長(zhǎng)期穩(wěn)定存在，對(duì)臭氧層具有較強(qiáng)的破壞作用。自1970年以來，N2O的釋放量大約增加了50%，當(dāng)前N2O釋放量占全球人為溫室氣體排放總量的7.9%[2]。

垃圾填埋場(chǎng)是溫室氣體氧化亞氮（N2O）的重要排放源。據(jù)統(tǒng)計(jì)，生活垃圾填埋場(chǎng)N2O的排放量占其溫室氣體總排放量的3%[3]。有研究表明，芬蘭 mm ssuo填埋場(chǎng)的N2O釋放通量比歐洲北部農(nóng)田和森林的最高釋放通量高1～2個(gè)數(shù)量級(jí)；而采用污水廠污泥覆蓋的瑞典H gbytorp填埋場(chǎng)，與芬蘭 mm ssuo填埋場(chǎng)及瑞典其他3個(gè)填埋場(chǎng)相比，其N2O釋放通量又要高出至少1～2個(gè)數(shù)量級(jí)[4]。

從長(zhǎng)遠(yuǎn)來看，衛(wèi)生填埋將是今后較長(zhǎng)時(shí)期內(nèi)國(guó)內(nèi)外生活垃圾處理的一種重要方式。Zhang等[5]研究指出生活垃圾填埋場(chǎng)N2O的釋放很大程度上與覆土有關(guān)，覆土層性質(zhì)是影響填埋場(chǎng)N2O排放量的重要因素。在大量國(guó)內(nèi)外文獻(xiàn)基礎(chǔ)上概述了生活垃圾填埋場(chǎng)覆土N2O的釋放以及影響因素，旨在為覆土控制生活垃圾填埋場(chǎng)（以下簡(jiǎn)稱填埋場(chǎng)）N2O的釋放提供依據(jù)。

1 填埋場(chǎng)覆土N2O的釋放

1.1 填埋場(chǎng)覆土N2O的釋放機(jī)理

填埋場(chǎng)作為一個(gè)特殊的生態(tài)系統(tǒng)，其中微生物硝化與反硝化是該系統(tǒng)中氮素循環(huán)過程重要的組成部分。填埋場(chǎng)N2O主要形成于覆土中微生物硝化、反硝化作用，是硝化過程的副產(chǎn)物和反硝化過程的中間產(chǎn)物。隨著人們對(duì)硝化和反硝化過程中微生物的了解逐步加深，對(duì)硝化、反硝化過程產(chǎn)生N2O的過程也越來越細(xì)化和清楚。微生物硝化和反硝化過程的主要代謝途徑如圖1所示。

硝化過程主要分兩步進(jìn)行，首先由NH4+氧化成NO2-，然后NO2-再氧化成NO3-，期間生成N2O。N2O在NH4+氧化階段通過NH4+和NO2-的中間產(chǎn)物如NH2OH和NO2-的化學(xué)分解而產(chǎn)生（圖1）。異養(yǎng)硝化微生物以有機(jī)碳化合物為碳素營(yíng)養(yǎng)和能量來源。與自養(yǎng)硝化細(xì)菌相比，在硝化過程中，中間產(chǎn)物與最終產(chǎn)物相同，但酶作用機(jī)理不同[6]。

硝化過程中NO3-的累積可為反硝化作用生成N2O提供基質(zhì)。相比硝化作用，反硝化作用機(jī)理研究較多。當(dāng)土壤中pH較低時(shí)，N2O的還原就會(huì)受到抑制，從而會(huì)增大N2O的釋放通量[7]。當(dāng)土壤中NO3-含量較高時(shí)，N2O的釋放會(huì)加劇，因?yàn)镹O3-的還原更傾向于利用N2O作為電子受體。土壤中存在少量O2時(shí)，N2O還原酶受到的抑制比硝酸和亞硝酸還原酶所受的抑制更強(qiáng)，N2O就會(huì)釋放出來。當(dāng)土壤中有大量O2存在時(shí)，反硝化過程的好氧機(jī)制就會(huì)發(fā)生，反硝化過程就會(huì)受到抑制。

1.2 填埋場(chǎng)N2O釋放通量及與其他生態(tài)系統(tǒng)比較

不同的生態(tài)系統(tǒng)N2O排放也具有一定的差異。目前，N2O釋放相關(guān)研究主要集中在農(nóng)田、草地、濕地以及森林等生態(tài)系統(tǒng)，而對(duì)碳、氮源轉(zhuǎn)化更為急劇的填埋場(chǎng)系統(tǒng)中N2O的釋放研究較少。僅有的文獻(xiàn)表明，填埋場(chǎng)是N2O的重要釋放源。由表1不難發(fā)現(xiàn)，填埋場(chǎng)的N2O釋放通量遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于其他生態(tài)系統(tǒng)。

2 填埋場(chǎng)覆土N2O釋放的影響因素

影響填埋場(chǎng)覆土層N2O釋放的主要因素包括土壤溫度、土壤含水率、土壤pH、土壤質(zhì)地、土壤碳氮含量和植被等，這些因素對(duì)填埋場(chǎng)覆土N2O釋放的影響是相互關(guān)聯(lián)的。

2.1 土壤溫度

覆土層溫度則主要是通過調(diào)節(jié)土壤N2O傳輸速率的物理化學(xué)參數(shù)，從而對(duì)N2O產(chǎn)生的生物學(xué)過程產(chǎn)生影響。謝軍飛等[12]的研究表明，N2O的釋放通量變化與溫度之間均存在一定程度的正相關(guān)。在一定的范圍內(nèi)，硝化和反硝化速率隨著溫度的升高而升高，此時(shí)覆土層溫度是N2O釋放通量的主要控制因素[13]。而隨著土壤深度的增加，溫度對(duì)土壤N2O產(chǎn)生速率的影響力逐漸減弱[14]。葉欣等[15]通過研究證明土壤N2O釋放通量隨溫度增加呈指數(shù)增長(zhǎng)，并達(dá)到0.01顯著水平。

2.2 土壤含水率

土壤含水率是決定厭氧與好氧的重要因子，當(dāng)土壤含水率較低時(shí)，由于土壤中通氣情況比較好，O2分壓更高，硝化細(xì)菌氨單加氧酶活性相應(yīng)也高，有利于硝化過程[16]。當(dāng)含水率較高時(shí)，土壤中形成了厭氧環(huán)境，有利于反硝化作用產(chǎn)生高N2O釋放通量，土壤含水率波動(dòng)較大時(shí)，N2O釋放通量通常較大，因?yàn)橥寥赖母蓾窠惶孢^程有利于N2O產(chǎn)生[10]。Ruser等[17]認(rèn)為土壤含水率影響溶質(zhì)的遷移，從而影響土壤中NH4+和NO3-濃度的分布及其對(duì)微生物的有效性。當(dāng)土壤孔隙含水率增加到最大田間含水率并超過時(shí)，N2O釋放會(huì)顯著下降，說明土壤高含水率不僅為反硝化細(xì)菌提供了厭氧環(huán)境，而且使已產(chǎn)生的N2O進(jìn)一步向外擴(kuò)散受到了限制，增加了它在土壤中的滯留時(shí)間，有利于最后被進(jìn)一步還原成N2[18]。

2.3 土壤pH

土壤pH對(duì)N2O釋放的影響主要體現(xiàn)在pH通過影響硝化、反硝化細(xì)菌及其酶的活性影響N2O的形成與釋放[19]。相關(guān)研究表明，隨著pH的降低，N2O還原酶受到抑制，N2O進(jìn)一步還原為N2的過程被阻斷，N2O/N2值相對(duì)增大。反硝化作用菌活動(dòng)的pH為3.5～11.2，最適宜的pH范圍是6.0～8.0，與異養(yǎng)菌相似。封克等[20]認(rèn)為近中性條件最有利于N2O的產(chǎn)生。此外，pH也是控制土壤中氨揮發(fā)的主要因素[21]。

2.4 土壤質(zhì)地

覆土質(zhì)地既影響微生物硝化作用和反硝化作用的相對(duì)強(qiáng)弱及N2O的擴(kuò)散速率，也影響覆土中有機(jī)質(zhì)的分解速率，進(jìn)而影響產(chǎn)生N2O微生物的基質(zhì)供應(yīng)[22]，最終影響N2O的排放。何品晶等[23]指出，垃圾填埋場(chǎng)覆土土質(zhì)對(duì)N2O釋放通量的強(qiáng)弱起決定作用。B rjesson等[4]通過研究瑞典3座垃圾填埋場(chǎng)覆土N2O排放水平發(fā)現(xiàn)，純污泥作為覆土?xí)r，0.5～0.9 m覆土層的N2O濃度比混有污泥的覆土至少高2～3個(gè)數(shù)量級(jí)。用有機(jī)土作為覆土層比礦質(zhì)土的N2O釋放通量至少高1個(gè)數(shù)量級(jí)[24]，而選用貧瘠的沙土作為覆土可以有效減少N2O的釋放[25]。He等[26]研究發(fā)現(xiàn)，覆土N2O的產(chǎn)生量與覆土處于有氧即通氣條件下的時(shí)間緊密相關(guān)。壓實(shí)土壤阻隔了覆土的通透性，一定程度上降低了覆土N2O的釋放通量。

2.5 土壤碳氮含量

有機(jī)碳對(duì)土壤微生物的群落和活性有重要影響，這是因?yàn)橥寥牢⑸飶挠袡C(jī)碳獲得能量，而氮源為微生物硝化、反硝化過程提供基質(zhì)。研究表明有機(jī)碳含量高有利于反硝化作用的進(jìn)行，有利于N2O的產(chǎn)生，但是當(dāng)有機(jī)物濃度比較高時(shí)會(huì)削弱硝化作用。何品晶等[23]、張振賢等[27]、姚志生等[28]認(rèn)為N2O排放與土壤硝態(tài)氮濃度有明顯相關(guān)性。Ambus等[29]通過研究發(fā)現(xiàn)土壤中施加各種含氮肥料后，促進(jìn)了N2O的生成和釋放。一般土壤微生物適宜的 C/N為25∶1～30∶1，若C/N >30∶1，則有機(jī)質(zhì)分解慢，微生物活性弱，N2O排放受到抑制；若C/N<25∶1，則微生物活性強(qiáng)，促進(jìn)N2O的形成與釋放[30]。

2.6 植被種類

除上述影響因素外，填埋場(chǎng)覆土表層的植被對(duì)于N2O的釋放也有影響。種植植被能夠減少表層覆土的水土流失，同時(shí)植物對(duì)土壤中N2O釋放的影響體現(xiàn)在：一方面植物通過根系吸納土壤中NO3-，從而減少了N2O的釋放[31]；另一方面植物的一些氣孔等組織能加速N2O從土壤中向大氣中擴(kuò)散[32]。相關(guān)研究表明，不同的植被類型對(duì)于土壤的N2O釋放通量影響不同[33-35]，而植物的形狀及種植密度上的差異造成了陽光通透性的不同，進(jìn)而影響了土壤含水率的高低[36]。據(jù)報(bào)道，某些植物的根系還可能為微生物提供額外的生物可降解碳源，促進(jìn)N2O的還原[37]。

3 研究展望

綜上所述，填埋場(chǎng)覆土N2O產(chǎn)生與排放是一個(gè)極其復(fù)雜的過程，這些過程受環(huán)境條件及填埋場(chǎng)管理措施的影響。盡管N2O的產(chǎn)生與影響因素都與微生物的硝化和反硝化過程相關(guān)，但各因素的綜合影響增加了研究與控制填埋場(chǎng)N2O排放的難度。鑒于此，填埋場(chǎng)N2O排放控制應(yīng)就以下幾個(gè)方面進(jìn)行重點(diǎn)研究：

1）填埋場(chǎng)覆土N2O產(chǎn)生與排放的機(jī)理研究。研究碳源、土壤碳氮、外源碳氮、自然環(huán)境及垃圾填埋場(chǎng)管理措施對(duì)N2O產(chǎn)生與排放過程的綜合影響。

2）深入進(jìn)行填埋場(chǎng)覆土中微生物種群多樣性的研究，掌握覆土中微生物對(duì)N2O減排的機(jī)制與規(guī)律。

3）建立受土壤、氣候及填埋場(chǎng)管理措施綜合影響的填埋場(chǎng)生態(tài)系統(tǒng)N2O排放模型，以估算N2O的排放總量及時(shí)空分布；基于上述研究，提出減少填埋場(chǎng)覆土N2O排放的措施。

深入研究覆土N2O排放與這些因素間的數(shù)量關(guān)系，客觀估計(jì)區(qū)域或全球填埋場(chǎng)N2O的排放總量并提出切實(shí)可行的減排措施乃是未來的研究主題。

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