高軍凱，顧 平，張光輝，高 鑫，侯立安，4

(1.天津大學環(huán)境科學與工程學院，天津 300072；2.河北工業(yè)大學能源與環(huán)境工程學院，天津 300401；3.第二炮兵工程設計研究院，北京 100011；4.第二炮兵后勤科學技術研究所，北京 100011)

吸附法處理低濃度含鈾廢水的研究進展

高軍凱1，2，顧 平1，張光輝1，高 鑫3，侯立安1，4

(1.天津大學環(huán)境科學與工程學院，天津 300072；2.河北工業(yè)大學能源與環(huán)境工程學院，天津 300401；3.第二炮兵工程設計研究院，北京 100011；4.第二炮兵后勤科學技術研究所，北京 100011)

本文簡要介紹了鈾的危害及其在水溶液中的存在形態(tài)，綜述了吸附法處理低濃度含鈾廢水的最新研究進展，分析了不同吸附技術的特點，評論了它們的吸附性能和應用前景，并對進一步的研究方向提出了一些看法。

放射性廢水；鈾；吸附；零價鐵

1 前言

近年來，核工業(yè)迅速發(fā)展，鈾作為重要核工業(yè)原料，需求量日益增加，同時鈾導致的水體污染越來越受到重視。水體中鈾的來源主要包括鈾礦開采、冶煉及加工，核電站異常事故導致的鈾泄露，核武器的生產、試驗及貧鈾武器的使用等。

低濃度含鈾廢水的放射性比活度范圍為37～3.7×105Bq/L。美國環(huán)境保護局（EPA）規(guī)定廢水中鈾的排放標準為30μg/L；加拿大建議排放標準為20μg/L；世界衛(wèi)生組織建議值為2μg/L，中國排放標準為50 μg/L[1]。

廢水中鈾的凈化方法主要包括：化學沉淀、蒸發(fā)濃縮、離子交換、吸附、膜處理和生物處理等。吸附法因具有效率高、占地省、易于操作及產生污泥少等優(yōu)點，受到國內外研究者的廣泛關注，并取得了顯著的研究成果。本文簡要介紹了鈾的危害及其在水溶液中的存在形態(tài)，對吸附法處理低濃度含鈾廢水的最新研究進展進行了綜述。

2 鈾的危害及其在水溶液中的存在形態(tài)

金屬鈾及鈾化合物都具有放射性，當鈾為外照射源時，其放出的α射線在空氣中的射程僅有2.7～3.5 cm，危險性較小，但鈾的衰變子體釋放出β射線和弱γ射線[2]，危害較大。鈾可通過呼吸道和消化道進入體內，易溶性鈾化合物還可經無傷的皮膚進入體內，從而產生內照射和化學毒性[3]。因此，鈾對人體具有化學毒性和輻射毒性兩方面的危害，可對人的腎臟、免疫系統(tǒng)、神經系統(tǒng)及生育能力產生損害，并可能導致基因突變和癌癥的發(fā)生[4]。

鈾在水溶液中的價態(tài)包括：三價、四價、五價和六價。三價鈾離子是強還原劑，易被氧化為四價和六價。四價鈾能夠被溶液中的氧緩慢氧化為六價。五價鈾在酸性溶液中會發(fā)生歧化反應，一部分被還原為四價，一部分被氧化為六價[5]。通常情況下，水溶液中的鈾為六價——U(VI)，對廢水中鈾的凈化也就是去除U(VI)。不同pH值下U(VI)的存在形式不同，當pH<2.5時，溶液中的U(VI)以UO22+離子的形式存在；當pH>3時，UO22+離子發(fā)生水解，水解產物為 UO2(OH)+、(UO2)2(OH)22+和(UO2)3(OH)52+等。隨著pH值的升高，UO22+離子的最終水解產物包括鈾酸、多鈾酸和UO2(OH)2沉淀。

3 吸附法處理低濃度含鈾廢水的研究進展

吸附法凈化廢水中鈾的主要機理包括：離子交換、表面復合、表面沉淀和表面還原沉淀等[6]。吸附劑的性質是影響吸附效果的關鍵因素，常用的吸附劑有活性炭、殼聚糖、膨潤土、沸石、凹凸棒及生物質吸附劑等。傳統(tǒng)吸附劑的機械強度較低，熱力學穩(wěn)定性較差，并且吸附容量低，吸附效果無法滿足要求，通過對傳統(tǒng)吸附劑改性或合成新型吸附劑提高吸附效率是當前的研究熱點。

3.1 介孔硅吸附

介孔硅比表面積大，孔徑較大且均一、可調，水及熱穩(wěn)定性良好，被廣泛應用于吸附、催化、生物醫(yī)藥等領域。介孔硅表面含有大量硅羥基，增強了其親水性及對鈾的吸附能力，并且硅羥基的存在有利于表面的功能化改性。Wang等[7]利用合成的介孔二氧化硅SBA-15，凈化U(VI)初始濃度為100 mg/L的溶液，當pH值為6.0時，飽和吸附容量可達203 mg/g，吸附效率為95.25%。凈化過程具有吸附速度快（30 min接近平衡）、吸附劑投加量小（0.7 g/L）等優(yōu)點。

介孔二氧化硅表面的Si—OH基可與某些含官能團的有機分子反應實現功能化改性，增強對鈾的吸附能力和選擇性。含O原子或N原子的官能團與U(VI)具有較強的配位能力，Liu等[8]利用3-氨丙基三乙氧基硅烷嫁接到SBA-15表面，制得氨基功能化SBA-15，將其用于凈化pH值7.0，初始濃度207 mg/L的含U(VI)溶液，當吸附劑投加量為0.4 g/L時，去除效率大于96%。對介孔二氧化硅改性時嫁接的官能團量越多越有利于對U(VI)的吸附，但大量官能團容易導致孔道的堵塞，減小了吸附劑與鈾的有效接觸表面積，吸附效率降低。為此Yuan等[9]將小分子配體二氫咪唑嫁接到介孔二氧化硅表面，合成咪唑功能化介孔硅（DIMS），有效降低了孔道堵塞問題，獲得了較好的凈化效果。研究結果表明，溶液中U(VI)初始濃度為190 mg/L，pH值為7.0，吸附劑DIMS用量為0.4 g/L時，去除效率大于97%。

介孔二氧化硅用于凈化含鈾廢水具有抗輻射、耐高溫、吸附效果較好及無二次污染等優(yōu)點，但目前仍存在吸附劑投加量較大及凈化成本較高等問題。

3.2 炭材料吸附

炭材料吸附劑孔隙結構豐富、比表面積大、吸附容量高，并且其用于凈化含鈾廢水時具有抗輻射性、耐熱性及酸堿適應性等優(yōu)點。Zhang等[10]利用水熱反應將葡萄糖碳化制得球形炭CSs，其表面富含羥基和羰基等含氧功能基團，對溶液中的U(VI)具有較強的吸附能力。當pH值為6.0，初始U(VI)濃度15 mg/L，球形炭CSs投加量3.0 g/L時，去除效率高達99.9%。為進一步增加球炭CSs表面的含氧功能基團數量，Zhang等[11]在水熱反應、過濾、洗滌和干燥等合成球炭CSs的過程中，降低干燥溫度，延長干燥時間，使球炭表面生產大量羧基，提高了其對溶液中U(VI)的吸附能力，研究結果表明，吸附容量約增大為原來的2.5倍。

新型炭材料石墨烯具有機械強度高、質輕和比表面積大等優(yōu)點，氧化處理可提高其產物氧化石墨烯表面的含氧功能基團數量，增強對鈾的吸附能力。Li等[12]利用天然石墨顆粒制得的氧化石墨烯處理初始濃度為119 mg/L的含鈾溶液，當pH值為4.0時，去除效率接近100%，并且吸附劑投加量僅為0.4 g/L。

Nie等[13]利用以介孔硅SBA-15為模板，以蔗糖為炭源制備的有序介孔炭CMK-3具有孔結構有序，孔徑分布均勻和孔容和比表面積大等優(yōu)點。將其用于凈化初始濃度為15 mg/L的含鈾溶液，當pH值為6.0，吸附劑投加量為2.0 g/L時，去除效率達99.9%。

富氧球形炭CSs、氧化石墨烯及有序介孔炭CMK-3等新型炭材料凈化含鈾廢水時不僅效率高，而且吸附劑投加量低，表現出了優(yōu)異的吸附性能，但成本較高，應用受到制約。

3.3 粘土礦物吸附

海泡石、膨潤土、硅藻土、凹凸棒等粘土礦物比表面積大，具有較強的吸附性，可用于含鈾廢水處理。并且其處理產物與玻璃、水泥等有較好的相容性，有利于處理產物的最終處置。但粘土礦物吸附劑使用前需進行改性，提高吸附容量和選擇性。某些有機物含有與鈾配位能力較強的官能團，常用作粘土礦物的改性劑。Wang等[14]的研究結果表明，經十六烷基三甲基溴化銨（HDTMA）改性后膨潤土對U(VI)的吸附能力從65.02 mg/g增加到106.38 mg/g，當U(VI)初始濃度為10 mg/L，pH值為6，吸附劑用量為1.5 g/L時，凈化效率接近100%。Sprynskyy等[15]利用HDTMA將硅藻土改性后處理初始濃度為47.6 mg/L的含U(VI)溶液，吸附劑用量為2 g/L時，吸附效率隨pH值的增大而升高，當pH值為8時，凈化效率接近100%。加熱及酸處理可以提高海泡石的比表面積，增強其吸附性能。Kilislioglu等[16]利用天然海泡石、加熱及鹽酸處理的海泡石對水溶液中U(VI)進行吸附，相同實驗條件下，吸附容量分別為661.6 mg/g、747.3 mg/g、852.0 mg/g，有效提高了海泡石的吸附能力，并且加熱及酸改性具有操作簡單，成本低的特點。

磁改性不僅能提高吸附劑的比表面積，而且吸附完成后可通過磁場實現固液分離。Fan等[6]利用共沉淀法將磁性氧化鐵以共價鍵結合到凹凸棒表面，使凹凸棒比表面積從110 m2/g增大到135 m2/g，用于處理pH值6.0，初始濃度4.76 mg/L的含U(VI)溶液，凈化效率大于99%，吸附劑用量為0.3 g/L。凹凸棒與磁性氧化鐵的復合顆粒不僅吸附效率高，并且可以通過磁場完成固液分離，具有操作簡單，能耗低等優(yōu)點。

3.4 生物質吸附

某些生物質材料，尤其是農業(yè)副產物，如秸稈等具有獨特的化學成分，如半纖維素、木質素、脂質、蛋白質、糖和淀粉等，這些成分包含不同的功能團，可用于凈化廢水中的U(VI)。Li等[17]通過實驗研究了柚子皮吸附水溶液中的U(VI)，當初始pH值為5.5，U(VI)初始濃度為50 mg/mL，吸附容量可達270.71 mg/g。Al-Masri等[18]通過實驗研究發(fā)現白楊樹葉子和樹枝的粉末可以吸附水溶液中的鈾、鉛及鎘等金屬離子，最大吸附容量分別為2.3 mg/g、1.7 mg/g及2.1 mg/g。Bagherifam等[19]研究了木屑和小麥桿吸附溶液中鈾離子的性能，U(VI)初始濃度為200 mg/L，pH值為8.0，吸附劑用量為30 g/L時，吸附效率為94%。Ding等[20]利用茶葉廢料吸附水溶液中的U(VI)，最大去除效率達到了86.80%。

生物質吸附劑具有成本低、吸附材料量大、容易獲取、吸附材料環(huán)境友好及無二次污染等優(yōu)點。但直接應用時吸附效率不高，可通過改性提高其吸附容量，應用前景廣闊。

3.5 微生物吸附

微生物吸附是指通過酶促反應、靜電吸附、氧化還原、無機微沉淀等作用，將污染物吸附的過程。Ghasemi等[21]利用鈣預處理后的囊鏈藻吸附廢水中的鈾（VI），當吸附床高度為6 cm，處理量為2.3 mL/min時，吸附率為59.32%，吸附容量達318.15 mg/g。Akhtar等[22]研究了將哈茨木霉固定在海藻酸鈣上作為吸附劑凈化并回收廢水中的鈾，研究結果表明，固定了哈茨木霉的海藻酸鈣對鈾的吸附能力及穩(wěn)定性都會增強。每1.5 g吸附劑可以凈化8.5 L濃度為58 mg/L的含鈾廢水達到排放標準，吸附完成后用0.1 mol/L的鹽酸洗脫，鈾的回收率達到了98.1%～99.3%。Silva等[23]利用馬尾藻吸附廢水中的鈾，吸附床高度為40.0 cm時對鈾的去除率最高，達到64%。完成吸附操作后的馬尾藻經煅燒后體積可減少85%～87%，為含鈾馬尾藻的儲存提供了便利。Khani[24]研究了扇藻吸附廢水中鈾的動力學和熱力學，根據朗格繆爾等溫式計算出的10℃時的最大吸附容量為434.8 mg/g。Ding等[25]利用固定化黑曲霉菌吸附凈化水溶液中的U(VI)，最大吸附容量為649.4 mg/g。Pang等[26]研究了桔青霉死菌體對水溶液中U(VI)的吸附性能，當溶液中U(VI)濃度為50μg/mL時，最大吸附容量為127.3 mg/g。

微生物吸附技術具有效率高、成本低、適應性強、可再生及吸附劑可生物降解等優(yōu)點，在含鈾廢水凈化領域越來越受到研究者的重視。

3.6 零價鐵還原吸附

廢水中的U(VI)能夠被零價鐵還原為U(IV)，生成UO2沉淀，同時零價鐵被氧化為Fe2+和Fe3+，并發(fā)生水解反應，水解生成的絮狀Fe(OH)2和Fe(OH)3沉淀通過吸附、絮凝等作用去除廢水中的U(VI)。Yan等[27]利用納米級零價鐵在厭氧系統(tǒng)中還原去除U(VI)，當U(VI)濃度為47.6 mg/L，pH值為6.92，吸附劑用量為27.57 mg/L時，去除率可達98.4%。同時發(fā)現，U(VI)的去除率隨溶液pH值的升高及重碳酸鹽和鈣離子濃度的增加而降低。萬小崗等[28]研究結果表明，當模擬含U(VI)廢水的初始濃度為10mg/L，pH值為5，吸附劑用量為20 g/L時，納米級零價鐵對U(VI)去除率達到99%；二價陰離子SO42-、CO32-的存在不利于U(VI)的去除。Dickinson等[29]利用零價鐵納米顆粒凈化含鈾廢水，吸附劑用量為5 g/L，當U(VI)初始濃度為601μg/L，pH值為7.86，溶解氧濃度為3 mg/L，及U(VI)初始濃度為54μg/L，pH值為7.25，溶解氧濃度為10 mg/L時，吸附反應1 h內去除效率均超過了98.5%。

零價鐵法不僅處理效率高，而且成本低，尤其是納米級零價鐵，具有比表面積大，反應活性強，凈化速度快等優(yōu)點。

3.7 其他吸附劑

多孔納米結構吸附材料同時具有比表面積大、吸附效率高、凈化速度快等優(yōu)點，在環(huán)境污染控制中的應用越來越受到研究者的重視。Lee等[30]利用羧甲基聚乙烯亞胺改性納米孔硅膠吸附溶液中的U(VI)，當初始濃度為12.5 mg/L，pH值為4.0，吸附劑用量為4.38 g/L時，吸附效率達99%。Deb等[31]利用二乙醇酰胺改性后的多壁碳納米管吸附溶液中的U(VI)，當初始濃度為100 mg/L，吸附劑用量為1 g/L時，去除效率大于98.5%。無定形結構無機吸附劑雖然具有較大的比表面積，但其細孔的利用率低，導致吸附效率下降。具有規(guī)則晶體結構的無機吸附劑具有有序的孔道，可使吸附效率提高。Kimling等[32]通過改變TiO2與ZrO2的比例合成具有規(guī)則晶體結構的多孔TiO2/ZrO2顆粒，用于凈化溶液中的UO22+取得了較好的效果，當吸附劑用量為10 g/L，pH值 4.0，初始 U(VI)濃度為 8.81～440.74 mg/L時，凈化效率都可達到99%。溶液中存在鐵離子時能夠改善殼聚糖對U(VI)的吸附性能，Wang等[1]同時利用鐵離子（FeSO4·7H2O）和殼聚糖處理含U(VI)廢水，當初始濃度為100 mg/L，pH值為7.0，殼聚糖和FeSO4·7H2O用量分別為7 g/L和2 g/L時，處理效果最佳，出水可達到中國排放標準(50μg/L)。鐵離子和殼聚糖的協(xié)同凈化作用包括吸附、凝聚及共沉淀等。

4 結語

本文綜述了近幾年來利用吸附法處理低濃度含鈾廢水的研究成果。介孔硅、炭材料和粘土礦物等無機吸附劑及其改性吸附劑均具有較高的吸附效率，但有機物改性吸附劑的熱穩(wěn)定性較差，在應用過程中當溫度較高時會產生有機物的揮發(fā)，吸附處理產物最終處置過程中遇高溫會導致有機物及核素的揮發(fā)擴散。無機吸附劑具有較好的熱穩(wěn)定性，更適于生產應用。零價鐵還原吸附效率較高，但廢水中溶解氧濃度的升高會增加零價鐵的消耗量，使得濃縮倍數（CF）減小，因此凈化過程需要厭氧環(huán)境，在實際應用中受到了一定限制。生物質吸附劑和微生物吸附劑具有來源廣泛、成本低及無二次污染等優(yōu)點，而且完成吸附后經煅燒可使其體積大大縮小，有利于對最終處理產物的處置，但同時存在凈化效率不高的問題。通過以上分析可知，無機吸附劑吸附是低濃度含鈾廢水凈化中最有前景的處理技術之一。

今后對于利用吸附法處理低濃度含鈾廢水的研究可在以下幾個方面開展工作。

1）針對磁性分離技術的研究。利用吸附法凈化低濃度含鈾廢水時，當吸附劑吸附飽和后如何將其從廢水中分離出來是實現廢水凈化的關鍵技術之一。生產實踐中常用的方法包括膜分離和重力沉降分離。膜分離存在的主要問題包括膜污染、膜孔堵塞和凈化系統(tǒng)壓力損失較大等，尤其是當采用的吸附劑的粒徑大小為納米級時，膜孔堵塞現象比較嚴重；當吸附劑比重較小時，重力沉降分離存在沉降速度慢和分離不完全等問題。采用磁性分離技術可以解決固液分離過程中存在的以上問題，并且磁性分離技術具有工藝簡單、處理成本低及易于操作等優(yōu)點。目前，磁性吸附劑的合成主要是利用吸附劑與磁性氧化鐵通過配位反應結合到一起形成的，合成過程中容易導致吸附劑微孔的堵塞，形成的孔徑過大或者過小。因此，如何控制吸附劑合成過程中形成的孔徑大小，增大吸附劑可被利用的有效利表面積，提高吸附劑效率是需要進一步研究的問題。另外，磁性吸附劑利用過程中存在磁性氧化鐵從吸附劑表面脫落的風險，如何增強磁性氧化鐵與吸附劑之間的結合力，從而提高使用壽命是值得關注的問題。當前對磁性吸附劑的研究較少，研究利用常見吸附材料如活性炭、高嶺土、硅藻土、凹凸棒、白云石、天然錳礦石和坩土等以及人工合成納米材料如碳納米材料、金屬氧化物納米材料和金屬礦物納米材料等與磁性氧化鐵合成磁性吸附劑，并用于低濃度含鈾廢水的凈化，是未來的研究方向之一。

2）針對生物質吸附劑和微生物吸附劑的研究。生物質吸附劑和微生物吸附劑自身的諸多優(yōu)點使其具有廣闊的應用前景。能否進一步提高凈化效率，同時降低吸附劑投加量成為當前制約其應用的關鍵技術之一?？刹捎煤线m的有機物、無機酸或物理方法對生物質吸附劑進行改性，或通過馴化或基因工程培育吸附速度更快、效率更高、選擇性更強的微生物，提高吸附容量和選擇性，使它們適于工業(yè)應用。

3）針對實際生產廢水的研究。近年來針對于低濃度含鈾廢水的各種吸附凈化技術大多處于實驗階段，忽略了實際廢水中各種有機物、其他金屬離子及碳酸根等對吸附容量的影響，通過對不同干擾因子影響吸附的機理進行研究，同時通過吸附劑改性、吸附劑協(xié)同作用及合成新型吸附劑等手段來提高吸附劑在實際應用中的吸附效率、減少吸附劑的用量，并提高去污因數（DF）和CF是未來的重要研究方向。

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Research progress of adsorptive technology in processing wastewater with low concentration of uranium

Gao Junkai1，2，Gu Ping1，Zhang Guanghui1，Gao Xin3，Hou Li’an1，4

(1.School of Environmental Science and Engineering，Tianjin University，Tianjin 300072，China；2.Department of Energy and Environment Engineering，Hebei University of Technology，Tianjin 300401，China；3.The Second Artillery Engineering Design and Research Institute，Beijing 100011，China；4.Institute for Logistic Science and Technology of the Second Artillery,Beijing 100011，China)

In this paper some characteristics of uranium in aqueous solution and its harmness were briefly introduced.The research progress in recent years on adsorption technologies in treatment wastewater with low concentration of uranium was summarized，and the features of every adsorption technologies were analyzed.The performance and industrial application prospect of these adsorption technologies were remarked，and some opinions about the further study aspects were given.

radioactive wastewater；uranium；adsorption；zero-valent iron

TQ028

A

1009-1742(2014)07-0073-06

2014-05-12

國家自然科學基金資助項目（51238006）

高軍凱，1979年出生，男，河北石家莊市人，博士研究生，研究方向為廢水處理；E-mail：gjk510@163.com