栗慧

(常州工學(xué)院機(jī)電工程學(xué)院，江蘇 常州 213002)

陶瓷及陶瓷基復(fù)合材料的密度為高溫合金的1/3～1/2，使用溫度可達(dá)1 650℃以上。高溫陶瓷材料的使用可使渦輪進(jìn)口溫度提高300℃以上，制動(dòng)效率提高15%，而發(fā)動(dòng)機(jī)質(zhì)量減少20%以上，極大地節(jié)約了能耗。陶瓷材料良好的耐化學(xué)腐蝕和抗氧化性能，使得低質(zhì)量燃料和合成燃料的使用成為可能。其中以氮化硅(Si3N4)的表現(xiàn)最為出色，成為最有希望能在高科技領(lǐng)域中得到廣泛應(yīng)用的候選材料。［1-2］

Si3N4陶瓷脆性大導(dǎo)致其加工性能差，而金屬材料具有優(yōu)良的室溫強(qiáng)度和延展性，如果能將兩者連接起來(lái)，實(shí)現(xiàn)金屬與陶瓷的性能互補(bǔ)，制造出滿足要求的復(fù)雜構(gòu)件，不僅能夠降低成本，而且能推動(dòng)陶瓷與金屬?gòu)?fù)合材料的應(yīng)用與發(fā)展，使Si3N4陶瓷的應(yīng)用取得重大突破，因此國(guó)內(nèi)外學(xué)者對(duì)兩者的連接進(jìn)行了廣泛的研究。［3-4］陶瓷與金屬的連接方法很多，真正能夠?qū)嵱没姆椒ㄖ饕锈F焊方法、固相擴(kuò)散連接方法和瞬時(shí)液相連接方法。而釬焊是研究最多的一種方法，將活性金屬加入到常用的Cu基、Ag-Cu基、Ni基和Au基等釬料中就可以制成活性釬料，用來(lái)釬接Si3N4陶瓷?；钚越饘僭阝F接過(guò)程中，通過(guò)反應(yīng)結(jié)合，起著十分重要的作用。［5］Cu基釬焊材料釬焊Si3N4陶瓷獲得了良好的室溫接頭，釬焊性能穩(wěn)定。本文重點(diǎn)綜述了用于Si3N4與Si3N4陶瓷或金屬連接的Cu基釬焊材料的發(fā)展概況。

1 Cu基釬焊材料的發(fā)展概況

Ag基、Al基活性釬料由于釬料熔點(diǎn)的限制，與Si3N4陶瓷的優(yōu)良高溫性能不適應(yīng)，國(guó)外對(duì)高溫活性釬料的研究主要集中在Au基和Pd基釬料上，但由于價(jià)格昂貴，很難推廣;Ni基釬焊材料對(duì)溫度敏感較大。因此開發(fā)不含貴金屬的實(shí)用高溫活性釬料便成為該領(lǐng)域的一個(gè)熱點(diǎn)，Cu基釬料便應(yīng)運(yùn)而生。

就Cu基釬焊合金而言，目前研究較多的有Cu-Ti、Cu-Ni-Ti、Cu-Zn-Ti、Cu-Pd-Ti、Cu-ABA 和Cu基非晶等體系合金。

直接制備含Ti或Zr的活性釬料的過(guò)程較為復(fù)雜，活性金屬的試驗(yàn)研究表明，當(dāng)非活性Cu基(Cu、Cu-Sn、Cu-Ag、Cu-Ga 等)合金在陶瓷表面原位與Ti、Zr等交互作用，鋪展性能最好，潤(rùn)濕性能最佳，合金氧化污染靈敏度最低。Naidich等［6］報(bào)道了Cu-Sn-Ti和Cu-Ga-Ti兩種釬料合金，Sn加入Cu-Ti合金中可以降低釬料合金的表面張力，增加Ti元素的熱力學(xué)活性，因此可以使合金獲得良好且穩(wěn)定的鋪展性能，同時(shí)并不增加合金對(duì)釬焊真空條件以及純度的要求。Ga元素也可以提高Cu-Ti合金的鋪展性能，Cu-Ga-Ti合金釬焊Si3N4獲得的平均三點(diǎn)彎曲強(qiáng)度達(dá)到750 MPa，觀測(cè)到的最大強(qiáng)度為850 MPa。

Kim 等［7］使用Cu-Ti合金活性釬焊Si3N4陶瓷，當(dāng)Ti元素含量增加到50%，潤(rùn)濕性達(dá)到最大。此外還發(fā)現(xiàn)，活性元素Ti以化合物形式存在于Cu-Ti釬料中，釬料合金不容易潤(rùn)濕陶瓷，而以單質(zhì)形式存在時(shí)，釬料合金可以更好地潤(rùn)濕陶瓷。

Masaski［8］也較早使用 Cu-Ti釬料合金連接Si3N4陶瓷，研究了Ti元素的作用，界面處形成TiN、Ti5Si3化合物和熔融的Cu-Si合金，其中TiN化合物和Cu-Si合金有助于釬料合金對(duì)Si3N4的潤(rùn)濕性。適當(dāng)在釬料合金中增加Al元素形成的Al-Cu合金，有助于提高鋪展性能，增加Si3N4/Si3N4接點(diǎn)的強(qiáng)度。

Brochu等［9］采用插入Cu中間層連接 Si3N4陶瓷與FA-129鐵基合金。釬料合金為ABA，是在細(xì)粉末Ti表面沉積Cu元素，獲得75 wt.%Cu及25 wt.%Ti的合金粉末。Cu的厚度為300 μm。Si3N4/FA-129界面處獲得了良好的接頭，Si3N4/Cu界面主要包括TiN和Ti5Si3化合物，由于兩種化合物以競(jìng)爭(zhēng)方式生長(zhǎng)，無(wú)法確定它們各自的動(dòng)力學(xué)生長(zhǎng)模式。就機(jī)械性能方面而言，Si3N4/ABA/Cu/ABA/FA-129獲得的最大彎曲強(qiáng)度是160 MPa，與通常情形相同，裂紋出現(xiàn)在Si3N4/Cu界面處。

胡旭［10］采用設(shè)計(jì)的Cu-Ti釬料在不同的工藝參數(shù)下進(jìn)行了Si3N4陶瓷間的連接。結(jié)果表明，采用Cu85Til5釬料在1 180℃的連接溫度下，保溫10 min比5 min時(shí)釬縫組織更致密、均勻，釬縫寬度明顯變寬，沒(méi)有明顯的孔洞、疏松等缺陷。

為了更好地使用Cu基釬料合金，除了添加活性元素Ti之外，還會(huì)增加其他元素，以便提高釬料合金的其他性能。文獻(xiàn)［11］—文獻(xiàn)［13］采用(Cu85Ni15)80Ti20釬料釬焊Si3N4陶瓷，一定的工藝條件下連接強(qiáng)度可達(dá)289 MPa。增加Ni元素主要是為了提高釬焊溫度以及接頭的高溫性能。Ni元素含量過(guò)低，達(dá)不到所需要的高溫性能;Ni元素含量過(guò)高，會(huì)與Ti元素發(fā)生過(guò)量反應(yīng)，生成Ni-Ti脆性化合物，降低接頭的力學(xué)性能，因此Ni元素含量必須控制在一定的范圍。

Chuangeng Wan 等［14］在 Cu-Ni-Ti釬料合金基礎(chǔ)上增加了B元素，目的是為了降低釬料合金的熔點(diǎn)，當(dāng)采用［Cu(5～25)Ni(16～28)Ti］合金，增大微量B元素含量，接頭的最大室溫三點(diǎn)彎曲強(qiáng)度在1 353 K·10 min的工藝條件下達(dá)到最大值338.8 MPa。

釬焊溫度越高，釬焊過(guò)程中產(chǎn)生的殘余應(yīng)力就越大，Zn作為第三組元加入到Cu-Ti活性釬料中，在釬焊過(guò)程中，Zn不與Si3N4反應(yīng)，但它能降低釬料的熔化溫度，即降低了釬焊溫度，因此可改善釬料的流動(dòng)性。采用Cu-Zn-Ti釬料比用Ag-Cu-Ti釬料時(shí)的釬焊溫度降低了100℃。［15］另外，Zn與Cu、Ti反應(yīng)形成Cu2TiZn，這一過(guò)程可以抑制Ti-Si過(guò)多的脆性化合物生成，有利于改善接頭性能。單質(zhì)Zn在加熱條件下會(huì)大量蒸發(fā)，張杰等［15］以黃銅箔代替單獨(dú)的Cu箔和Zn箔，使用(CuZn)85Ti15釬料連接Si3N4陶瓷，在合適的釬焊條件下可以獲得致密的Si3N4/Si3N4接頭，隨著釬焊溫度的提高，界面反應(yīng)層增厚，反應(yīng)產(chǎn)物數(shù)量增多增大;加入Zn可以改善釬料流動(dòng)性，但隨著溫度升高，將會(huì)加劇Zn的蒸發(fā)，一旦釬焊過(guò)程控制不好，就有可能影響到接頭強(qiáng)度。

文獻(xiàn)［16］也采用Cu-Zn釬料、Nb箔中間層釬焊連接Si3N4陶瓷，釬焊溫度設(shè)定為1 000℃，釬焊時(shí)間分別為5 min、20 min和40 min，通過(guò)SEM和EPMA方法研究了界面行為。研究結(jié)果如下:釬焊時(shí)間為5 min時(shí)，由于沒(méi)有足夠的能量和足夠的加熱時(shí)間來(lái)推動(dòng)界面反應(yīng)，界面處只完成了部分連接，未能實(shí)現(xiàn)良好的連接，沒(méi)有明顯的化合物生成;釬焊時(shí)間為20 min時(shí)，在界面處形成了連續(xù)、平整、無(wú)缺陷的薄反應(yīng)層。如表1所示。

表1 Si3N4/Cu-Zn/Nb/Cu-Zn/AISI-304接頭連接情況

通過(guò)分析界面反應(yīng)物，Nb元素與陶瓷基體之間具有高親和力，Nb原子可以通過(guò)Cn70Zn30釬料合金迅速鋪展，液相Cu層為Nb元素?cái)U(kuò)展提供了高的擴(kuò)散途徑，有助于Nb與Si3N4陶瓷的緊密接觸，形成的界面反應(yīng)層厚度只限于幾微米，從而獲得良好的界面，如圖1所示。另外，Nb元素不像Ti元素會(huì)發(fā)生過(guò)量反應(yīng)，降低接頭性能。

圖1 Nb/Cu-Zn界面接頭分析

原位生成釬料合金也是目前連接Si3N4陶瓷的一種新方法。Zhang等［17］采用Cu箔、Pd箔、Ti箔原位生成Cu-Pd-Ti釬料合金實(shí)現(xiàn)了Si3N4陶瓷的連接，重點(diǎn)分析了界面組織的形成過(guò)程，尤其是細(xì)小的TiN反應(yīng)層和粗大的TiN反應(yīng)層的形成過(guò)程。研究發(fā)現(xiàn)，在1 100～1 200℃之間，使用Cu-Pd-Ti釬料合金對(duì)Si3N4陶瓷釬焊獲得了理想的連接接頭。接頭界面處形成了兩層不同形態(tài)的TiN反應(yīng)層，靠近陶瓷一側(cè)的TiN尺寸較小為100 nm左右，而靠近釬料一側(cè)尺寸相對(duì)較大為1 μm。界面組織為Si3N4/納米晶TiN層/微米晶TiN層/Cu(Pd)固溶體(如圖2所示)。另外，在釬縫中有少量Pd2Si、PdTiSi等反應(yīng)物相生成。

圖2 TiN反應(yīng)層的TEM圖片

為了獲得在高溫服役條件下使用的釬焊合金，C.F.Liu等［18］還研制了一種新型釬料合金，采用 20 μmCu、20 μmTi、100 μmPb 箔以 Cu/(Ti，Pd)/Cu形式裝夾在Si3N4陶瓷之間，調(diào)整箔的大小獲得不同Cu-Pd-Ti釬料合金來(lái)連接Si3N4陶瓷，增加Pd元素有助于提高釬料合金的耐熱和抗氧化性能。研究了Ti元素含量對(duì)Si3N4陶瓷連接組織與性能的影響，發(fā)現(xiàn)當(dāng)Ti含量達(dá)到15%，接頭的彎曲強(qiáng)度達(dá)到最大值155.8 MPa，接頭反應(yīng)層厚度達(dá)到8 μm，如圖3所示;Ti的含量多少對(duì)接頭裂紋形式?jīng)]有影響，接頭失效仍發(fā)生在釬縫處(如圖4所示)。Pd箔厚度不能過(guò)大，否則在釬料過(guò)程中，Pd的熔化不充分，導(dǎo)致液態(tài)合金的流動(dòng)性較差和分布不均勻，將降低釬料合金在陶瓷表面上的鋪展和潤(rùn)濕性能。

圖3 Ti含量對(duì)接頭強(qiáng)度和反應(yīng)層厚度的影響

Singh 等［19-20］采用Cu3Si2Al2.25Ti(Cu-ABA)一種新的釬料合金連接Si3N4陶瓷，Cu-ABA釬料合金具有高的使用溫度和良好的抗氧化性能。研究發(fā)現(xiàn)，室溫下Si3N4/Cu-ABA/Si3N4接頭的剪切強(qiáng)度達(dá)到(140±49)MPa，高溫強(qiáng)度卻只有(45±10)MPa。

圖4 Ti含量對(duì)接頭裂紋形式的影響

Asthana等［21］使用 Cu基活性釬料 Cu3Si2Al 2.25Ti(Cu-ABA)原位增強(qiáng)連接Si3N4陶瓷，釬焊溫度1 317 K，釬焊時(shí)間分別是5 min和30 min。研究結(jié)果如下:在Si3N4/釬料界面形成了一層富Ti(3.0～3.5 μm厚)層，此反應(yīng)層形態(tài)平整向界面處內(nèi)部生長(zhǎng)，從而實(shí)現(xiàn)了牢固的連接;富Ti相往往臨近反應(yīng)層，被Cu合金包圍;隨著釬焊時(shí)間的延長(zhǎng)，界面反應(yīng)層厚度和化合物成分并沒(méi)有發(fā)生變化;接點(diǎn)沒(méi)有發(fā)現(xiàn)裂紋，釬焊合金的塑性變形有助于緩和應(yīng)力。

近年來(lái)，非晶釬料合金廣泛應(yīng)用于金屬與陶瓷的釬焊，非晶釬料有望取代傳統(tǒng)的貴金屬 Ag-Cu-Ti釬料。Cu基非晶釬料其非晶成型能力強(qiáng)，具有良好的塑性，在釬焊時(shí)能夠有效吸收焊縫區(qū)熱應(yīng)力。添加活性Ti元素，可以提高釬料的潤(rùn)濕性能，添加Ni元素，可以提高母材焊接成功率。

文獻(xiàn)［22］—文獻(xiàn)［23］研究了三種成分的Cu-Ti非晶態(tài)釬料對(duì)Si3N4/Si3N4陶瓷接頭組織與性能的影響;馮本政［24］和鄒貴生等［25-26］對(duì)比研究了Cu基非晶、急冷釬料及晶態(tài)釬料釬焊陶瓷時(shí)的工藝參數(shù)和接頭強(qiáng)度，以及在 Si3N4陶瓷擴(kuò)散焊時(shí)，將Cu基非晶合金作為中間層，結(jié)果均發(fā)現(xiàn)Cu基非晶釬料獲得了更高的接頭強(qiáng)度。

熊華平等［27-28］則對(duì)Cu-Ni-Ti-B急冷釬料釬焊連接Si3N4陶瓷進(jìn)行了研究。經(jīng)過(guò)急冷處理的Cu(5～25)Ni(16～28)TiB釬料的組織比未經(jīng)急冷處理的釬料更加均勻，有利于提高Si3N4/Si3N4接頭的強(qiáng)度。當(dāng)選用的釬料層厚度分別為40 μm和80 μm時(shí)，接頭的三點(diǎn)彎曲強(qiáng)度值分別達(dá)到402 MPa和380 MPa。急冷釬料是非晶態(tài)結(jié)構(gòu)就屬于非晶釬料，但作者并未說(shuō)明究竟是什么結(jié)構(gòu)。

翟陽(yáng)等［29］研制了兩種非晶態(tài)物質(zhì)Cu50Ti50，Cu50Ti50B作為對(duì)Si3N4擴(kuò)散焊連接的中間層材料。其中B對(duì)提高接頭剪切強(qiáng)度貢獻(xiàn)很大。用非晶態(tài)Cu50Ti50B作中間層時(shí)，接頭強(qiáng)度最高可達(dá)340 Mpa。Cu50Ti50B作中間層對(duì)Si3N4進(jìn)行擴(kuò)散焊連接的機(jī)制是活性元素Ti向陶瓷界面擴(kuò)散和富集并與Si3N4發(fā)生反應(yīng)生成界面相TiN、TiSi2等，從而實(shí)現(xiàn)連接。

后來(lái)翟陽(yáng)等［30］又采用非晶態(tài)Cu50Ti50B薄膜和純Ni緩釋層作復(fù)合中間層，較好地實(shí)現(xiàn)了Si3N4與40Cr鋼的擴(kuò)散連接。釬焊工藝和復(fù)合中間層的厚度對(duì)接頭的強(qiáng)度影響很大。當(dāng)Ni緩釋層的厚度為1 mm、釬焊溫度900℃、釬焊時(shí)間40 min和釬焊壓力30 MPa時(shí)，接頭獲得的力學(xué)性能最大。然而Ni緩釋層與非晶態(tài)釬料之間存在著較強(qiáng)的物理冶金交互作用，會(huì)產(chǎn)生大量的脆性金屬間化合物，降低接頭強(qiáng)度。Mo是較理想的阻擋層材料，在釬料和緩釋層之間插人Mo層，能有效抑制脆性化合物生成，緩解接頭殘余熱應(yīng)力。由此進(jìn)一步證實(shí)“陶瓷/中間層/阻擋層/緩釋層/金屬”是陶瓷與金屬連接的最佳模式。

鄧振華等［31］采用 Cu-Ni-Ti非晶釬料釬焊Si3N4陶瓷，利用SEM、EDS等分析手段研究了其釬焊界面的微觀結(jié)構(gòu)。結(jié)果表明，反應(yīng)層由兩部分組成，其中緊靠 Si3N4陶瓷的反應(yīng)層由 TiN化合物組成，Ti-Si化合物構(gòu)成了反應(yīng)層Ⅱ，在1 100℃·10 min釬焊條件下，其接頭強(qiáng)度達(dá)到最大值284.6 MPa。在釬焊工藝相同的條件下，Cu-Ni-Ti非晶釬料釬焊Si3N4陶瓷獲得的性能高于Cu-Ni-Ti晶態(tài)釬料。

利用非晶態(tài)的釬料合金連接Si3N4陶瓷獲得了良好的室溫和高溫接頭性能。非晶態(tài)釬料由于處于非穩(wěn)態(tài)，自由能高，原子的活度大，晶化后的晶粒細(xì)小，原子表面擴(kuò)散能力強(qiáng)，因此連接機(jī)理與晶態(tài)釬料不同。深入研究非晶態(tài)釬料的釬焊機(jī)理，探討非晶態(tài)釬料釬焊性能優(yōu)異的本質(zhì)原因，將是材料學(xué)家必須深入的重點(diǎn)。

在陶瓷與金屬連接領(lǐng)域中，單一的中間層緩解應(yīng)力效果有限，一般采用多層中間層。多層中間層的設(shè)計(jì)一般在陶瓷—金屬間交替使用低熱膨脹系數(shù)、高彈性模量的金屬和軟金屬。但中間層不能過(guò)多，否則會(huì)降低接頭強(qiáng)度的穩(wěn)定性。

采用活性釬焊將Inconel合金和Ti金屬與渦輪機(jī)級(jí)別的Si3N4陶瓷連接起來(lái)被認(rèn)為具有相當(dāng)大的難度。Casandra［32］采用 Ti活性釬料 Cu-ABA(釬焊溫度為1 297 K)箔，合理搭配(Ni、W、Mo、Ta、Cu和Kovar)中間層來(lái)降低陶瓷與金屬接頭的殘余應(yīng)力，雖然接點(diǎn)處呈現(xiàn)出良好的連接和完整的界面結(jié)構(gòu)，但必須要控制好釬料層的厚度、類型、數(shù)量以及合理安排延性金屬層，來(lái)獲得質(zhì)量好的接頭。

2 結(jié)語(yǔ)

雖然許多文獻(xiàn)報(bào)道采用各種Cu基釬焊材料可以實(shí)現(xiàn)陶瓷和金屬釬焊，并達(dá)到有效提高接頭強(qiáng)度的效果，但是這些報(bào)道多數(shù)仍停留在試驗(yàn)階段，尤其是高溫強(qiáng)度尚不穩(wěn)定，陶瓷連接技術(shù)方面的某些理論問(wèn)題和工藝技術(shù)還沒(méi)有完全得到解決。以獲得綜合性能好的高溫釬料合金為目標(biāo)，擴(kuò)大Si3N4陶瓷材料的工程應(yīng)用為目的，給高溫結(jié)構(gòu)陶瓷材料連接提出緊迫而富有挑戰(zhàn)性的課題。針對(duì)Si3N4陶瓷活性釬焊以及釬焊材料各個(gè)方面所進(jìn)行的扎實(shí)的應(yīng)用基礎(chǔ)研究是度過(guò)當(dāng)前瓶頸階段的關(guān)鍵環(huán)節(jié)，是最終在技術(shù)和應(yīng)用上獲得突破的可靠保障和動(dòng)力源泉。

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