王 靜,牛生杰,許 丹,于興娜 (南京信息工程大學(xué)大氣物理學(xué)院,江蘇省大氣環(huán)境監(jiān)測與污染控制高技術(shù)重點實驗室,江蘇 南京 210044)

大氣氣溶膠已經(jīng)對中國區(qū)域氣候產(chǎn)生重要的影響[1],氣溶膠的輻射氣候效應(yīng)主要在 2個不同方面[2]:一是直接效應(yīng):反射作用的增強使得到達地面的太陽輻射減弱,同時由于其散射和吸收作用改變對大氣的輻射加熱作用;二是間接效應(yīng):大氣氣溶膠粒子可以作為云凝結(jié)核(CCN),通過增加微滴數(shù)量增加云的光學(xué)厚度和云層反射率,同時也能夠影響云的壽命和平均云量.已有不少觀測事實和數(shù)值模擬研究揭示出大氣氣溶膠對氣候的輻射強迫的重要性[3].但是由于氣溶膠時、空分布的不確定及觀測資料的嚴(yán)重缺乏,使得大氣氣溶膠成為當(dāng)今氣候變化與預(yù)測研究中一個既重要又難以估計的不確定因子[4-5].

為深入研究氣溶膠的氣候效應(yīng),需要了解其產(chǎn)生的輻射效應(yīng),進而了解氣溶膠粒子的理化及光學(xué)特性.利用地基遙感方法可以獲取氣溶膠的關(guān)鍵光學(xué)參數(shù),也是校正衛(wèi)星遙感結(jié)果的重要手段之一.目前已經(jīng)建立 5個大規(guī)模、多波段光度計觀測網(wǎng)絡(luò):AERONET、PHOTONS、AEROCAN、SKYNET以及中國氣象局沙塵暴監(jiān)測預(yù)警網(wǎng),詳細(xì)研究了全球不同區(qū)域大氣氣溶膠光學(xué)特性.伴隨工業(yè)、交通和城市化的發(fā)展,我國很多地區(qū)霧、霾日劇增[6-7],大氣氣溶膠的理化和光學(xué)特性呈現(xiàn)出復(fù)雜的特點.我國現(xiàn)行氣象行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)[8]從粒子組成、相對濕度、能見度及顏色對霧、輕霧、霾進行了定義,由于霧天氣過程常伴有霾影響并相互轉(zhuǎn)換,故統(tǒng)一用“霧霾天氣”來描述.霧霾天氣過程中,氣溶膠的光學(xué)厚度、單次散射反照率、尺度譜分布等光學(xué)特性除了受氣象條件和大氣中活性氣體成分的影響之外,很大程度上還受控于霧滴與氣溶膠粒子的物理化學(xué)相互作用過程[9-10].因此,區(qū)域霧霾天氣必然會對大氣氣溶膠的濃度和理化性質(zhì)產(chǎn)生較大改變,從而影響氣溶膠的區(qū)域環(huán)境和氣候效應(yīng).

國內(nèi)鮮有對霧霾過程中氣溶膠光學(xué)特征的研究.現(xiàn)有工作主要是對北京、天津背景和珠江三角洲地區(qū)霧霾天氣過程氣溶膠的光學(xué)特性進行相關(guān)研究[11-13],討論灰霾爆發(fā)期間氣溶膠特征的變化以及灰霾氣溶膠的可能來源[14].長江三角洲地區(qū)是我國霧霾出現(xiàn)頻率較高的地區(qū)之一[15],研究霧霾天氣下大氣氣溶膠光學(xué)特性,對進一步認(rèn)識該地區(qū)氣溶膠特點及其環(huán)境氣候效應(yīng)有重要意義.因此本文利用自動跟蹤太陽光度計CE318對南京北郊2010年冬季的1次霧霾天氣過程中(12月 20～21日)氣溶膠特征進行反演研究,對比分析了霧霾爆發(fā)前后氣溶膠光學(xué)參數(shù)和物理特征的變化.

1 儀器概述

太陽光度計 CE318 是法國 CIMEL公司制造的一種自動跟蹤掃描太陽輻射計,儀器型號是CE318-N(New)類型.該儀器在可見近紅外設(shè)有8個觀測通道,表1為2010年11月16～22日進行定標(biāo)后得到的光譜通道及所對應(yīng)的標(biāo)定數(shù)據(jù).利用太陽直射光(.NSU類型數(shù)據(jù))8個波段全部觀測,得到的太陽直射輻射數(shù)據(jù)可用來反演計算大氣透過率、消光光學(xué)厚度、氣溶膠光學(xué)厚度、大氣水汽柱總量和臭氧總量.觀測天空光(.PPL,.ALL,.ALR類型數(shù)據(jù))時只采用前4個波段,得到的天空掃描數(shù)據(jù)可以反演大氣氣溶膠粒子尺度譜分布及氣溶膠相函數(shù).觀測儀器放置在南京北郊(32.21°N,118.71°E,海拔約為 62.0m)南京信息工程大學(xué)氣象樓樓頂.

表1 CE318 N型太陽輻射計光譜通道及標(biāo)定值Table 1 Sun photometers wavelength band and calibration results

2 氣溶膠光學(xué)特性的反演算法

在過去30多年中,許多學(xué)者[16-17]利用大氣輻射率來反演氣溶膠光學(xué)特性.通過對大氣輻射多角度、多譜段的測量,Dubovik等[18]基于AERONET提出的氣溶膠光學(xué)特性反演方法,得到氣溶膠粒子譜分布、復(fù)折射系數(shù)、相函數(shù)、非對稱參數(shù)、單散射反照率(ω)、消光光學(xué)厚度及吸收光學(xué)厚度等氣溶膠光學(xué)特性參數(shù)[19].云剔除方案主要依據(jù)Smirnov等[20]對AERONET觀測數(shù)據(jù)使用的方法,即“數(shù)據(jù)質(zhì)量檢驗→3次重復(fù)測量穩(wěn)定性規(guī)則→日穩(wěn)定性檢測規(guī)則→平滑規(guī)則→3σ(標(biāo)準(zhǔn)偏差)”規(guī)則.

2.1 利用直接太陽輻射反演氣溶膠光學(xué)厚度

根據(jù)Beer-Bouguer-Lambert定律,在地面直接測得的太陽輻照度I(λ)可表示為:

式中:0()Iλ為日地平均距離處大氣上界太陽直射輻照度;tot()τλ是大氣總光學(xué)厚度;0θ為太陽天頂角,根據(jù)當(dāng)?shù)氐胤綍r的時角、地理經(jīng)緯度、太陽赤緯可以計算太陽高度角;sd為日地距離修正因子,采用如下經(jīng)驗公式計算:

式中:0r為日地平均距離;r為觀測日期日地距離;an,bn為經(jīng)驗計算系數(shù)[21];d是一年中第幾天的天數(shù);大氣質(zhì)量數(shù)采用如下經(jīng)驗公式計算:

式中:p為觀測點在觀測期間的大氣氣壓;sθ為太陽天頂角.

對于吸收氣體,只在 936nm波段上考慮水汽.在340～1020nm之間的波段主要考慮 O3,而其他一些吸收氣體諸如 NO2,CO2在太陽光度計所配置的波段上影響非常小,計算中忽略相應(yīng)的影響.

對于不考慮水汽影響的波段上的氣溶膠光學(xué)厚度的反演,大氣總光學(xué)厚度τtot(λ)為大氣分子瑞利散射、氣溶膠τa(λ)和臭氧的光學(xué)厚度之和,由于太陽光度計的探測元件是線性元件,儀器輸出的 DN值與太陽輻照度之間是線性關(guān)系,所以有:

于是氣溶膠的光學(xué)厚度為:

大氣分子瑞利散射光學(xué)厚度采用了下面的經(jīng)驗公式計算:

臭氧的光學(xué)厚度采用如下公式計算:

在假設(shè)氣溶膠粒子的譜分布滿足 Junge分布的情況下(僅適用于描述潔凈大氣中半徑約為0.1～2μm 的氣溶膠粒子分布),氣溶膠光學(xué)厚度可表示為大氣渾濁度參數(shù)β和波長指數(shù)α的函數(shù):

α反映了氣溶膠粒子譜分布特征,大氣渾濁度系數(shù)β與氣溶膠粒子總數(shù)、折射率指數(shù)和譜分布等密切相關(guān).利用沒有水汽影響的 440和870nm 波段數(shù)據(jù)進行計算,可得到任何波段的氣溶膠光學(xué)厚度.

2.2 粒子譜分布的反演原理

King等[22]發(fā)展了從多個波長的光學(xué)厚度反演氣溶膠譜分布的約束線性反演方法,被沿用至今.Nakajima等[23]提出了一種基于 IMS(改進多次和單次散射)方法的 SKYRAD反演模式,該方案用于從標(biāo)準(zhǔn)化的天空輻射通量數(shù)據(jù)獲得微分散射系數(shù),利用4種不同的INDM指數(shù),從微分散射系數(shù)和氣溶膠光學(xué)厚度數(shù)據(jù)中獲得氣溶膠體積半徑分布.本文采用此方法得到氣溶膠光學(xué)特性及譜分布.假定氣溶膠粒子可以用球形近似,根據(jù)Mie光散射理論,氣溶膠光學(xué)厚度定義為:

式中:Qe為由球形粒子米散射理論計算的消光效 率 因 子 ;為 尺 度 參 數(shù);為氣溶膠復(fù)折射指數(shù);rm、rM為粒子半徑的上限和下限;N為波長通道數(shù),取除936nm外的7個太陽光度計波長通道;n( r)為大氣柱氣溶膠粒子分布函數(shù),

氣溶膠體積譜定義為單位對數(shù)半徑間隔內(nèi),單位橫截面的空氣柱的氣溶膠體積.由粒子體積來反演氣溶膠粒子譜分布,它與粒子數(shù)分布關(guān)系如(11)式所示:

結(jié)合以上關(guān)系式,可歸結(jié)為線性第一類Fredholm積分方程,求解方程就可反演出大氣柱氣溶膠粒度譜分布.氣溶膠粒子的體積中值半徑(半徑的對數(shù)平均值)以及由此推算的標(biāo)準(zhǔn)偏差分別如式(12)、(13)所示:

圖1 霧霾天氣下氣溶膠光學(xué)厚度和Angstrom指數(shù)日變化Fig.1 The diurnal variation of AOD and Angstrom exponent during the influence of haze/fog

3 結(jié)果分析

本次觀測的霧霾天氣過程發(fā)生在2010年12月20～21日,觀測期間南京近地面受冷高壓控制,大氣能見度從霧霾過程前的 15km左右下降到3km以下.20日和 21日的霧霾影響時段為08:00～16:00,相對濕度從80%左右下降到30%左右,經(jīng)歷了從輕霧到霾的變化,其中8:00～10:00為輕霧天氣,自動氣象站記錄的最高相對濕度達93%以上;10:00之后為霾天,相對濕度降至 80%以下.相對濕度的差異,表明了這次天氣過程是霧霾混合天氣,而上午 10:00后較低的空氣濕度,不利于灰霾氣溶膠吸濕增長成霧滴.本研究結(jié)合相關(guān)氣象要素數(shù)據(jù),對霧霾天氣過程中氣溶膠宏觀特征進行了分析.

3.1 光學(xué)厚度

氣溶膠光學(xué)厚度(AOD)是表征氣溶膠消光性質(zhì)的一個重要參數(shù),表示垂直大氣柱氣溶膠對大氣衰減總量;Angstrom指數(shù)是表征氣溶膠粒子尺度譜特征的參數(shù),其值越小說明粒子越大.

3.1.1 氣溶膠光學(xué)厚度日變化特征 圖 1給出了反演得到的 20～21日霧霾天氣下 AOD和Angstrom 指數(shù) α(440～870nm)的日變化.將波長340～1020nm 的氣溶膠光學(xué)厚度進行日平均,得到整層大氣的光學(xué)厚度日變化幅度在 0.3～1.07.在霧霾天氣條件下, 20日氣溶膠光學(xué)厚度呈現(xiàn)出早晚大、中午小的特點,如圖 1(a)所示.結(jié)合地面氣象觀測資料相對濕度的數(shù)據(jù),(圖2)早晨輕霧過程,相對濕度在87%左右,大氣中吸濕性粒子膨脹,造成 8:00～10:00(北京時間,下同)光學(xué)厚度較大.隨著太陽輻射增強、氣溫上升、相對濕度降低,霧霾層消散,光學(xué)厚度隨之減小,在上午 12:00點前后出現(xiàn)最低值.

21日氣溶膠光學(xué)厚度呈現(xiàn)出中午大、早晚小的特點,如圖1(c)所示,在11:00前后出現(xiàn)峰值.這主要由于隨著太陽對地面的不斷加熱,大氣層結(jié)逐漸變得不穩(wěn)定,一般日出后1～2h開始?xì)馊苣z垂直向上輸送,再加上人類活動的開展,在上午11:00左右出現(xiàn)氣溶膠光學(xué)厚度的峰值.α曲線反映了觀測期間大氣中氣溶膠粒子組成的變化趨勢,當(dāng)α增大時,表明小粒子增多,當(dāng)α減小時,表明大粒子增多.圖 1(b)顯示 α在光學(xué)厚度增大處呈現(xiàn)了明顯的下降趨勢,對應(yīng)的α在0.6左右,說明20日霧霾天氣影響期間伴隨了大尺度的氣溶膠的導(dǎo)入,此時大氣中粗粒子對消光的貢獻超過了細(xì)粒子.圖 1(d)所顯示 21日的 α均在 1.0以上,相似于北京霧霾天氣下Angstrom波長指數(shù)數(shù)值(0.9～1.4)[25],這表明在霧霾天氣條件下,人為排放也將導(dǎo)致 AOD的高值.反演結(jié)果中顯示 340nm處光學(xué)厚度在太陽天頂角較大時不隨波長減小而增大,這可能是由于太陽輻照度在紫外區(qū)(＜0.4μm)的耗減,主要是源于分子氧和臭氧的吸收,特別是在 300～360nm 的哈金斯弱吸收帶,具有較復(fù)雜的結(jié)構(gòu),與霧霾天氣中易發(fā)生的大氣光學(xué)化學(xué)過程有關(guān).另外,視場角和濾光片半波寬度也可引起 AOD的異常.這是由于天空散射光的影響,進入儀器的太陽輻射增大,計算得到的氣溶膠光學(xué)厚度比實際值小.而受濾光片半波寬度的影響,在太陽光譜極大值的短波波段可以引起誤差,使計算的氣溶膠光學(xué)厚度比實際值小.

圖2 2010年12月20～21日相對濕度的日變化Fig.2 The diurnal variation of relative humidity during December 20-21, 2010

3.1.2 氣溶膠光學(xué)厚度的波譜變化特征 表 2給出了12月17～22日AOD的日平均變化的觀測結(jié)果.可以看出,粒子的光學(xué)厚度隨波長的增加呈明顯的下降趨勢,在 1020～440nm四個波段上,霧霾天氣發(fā)生前(12月 17～19日)AOD 為0.16～0.43;霧霾階段(12月20～21日)為0.31～0.84,其中21日440nm處的AOD達到了1.05左右;霧霾過程后(12月 22日)為 0.19～0.48.有研究表明[24],南京地區(qū)霧霾天氣條件下,大氣氣溶膠的組分主要是硫酸鹽、碳?xì)馊苣z等人為排放氣溶膠粒子,說明人為排放氣溶膠粒子在對太陽光衰減方面具有波長選擇性.

表2 2010年12月17～22日氣溶膠的光學(xué)厚度日平均變化反演結(jié)果Table 2 The average aerosol optical depth during December 17～22, 2010

3.1.3 氣溶膠光學(xué)厚度和能見度的關(guān)系 能見度定義為視力正常的人在當(dāng)時天氣條件下,能夠從天空背景中看到和辨認(rèn)出目標(biāo)物(黑色,大小適度)的最大水平距離.根據(jù)地面氣象觀測記錄,能見度低于10km的霧霾天氣時段分別為:20日和21日的08:00～10:00時段為輕霧過程,最低能見度分別為 1.8km和 2.1km,最高相對濕度達到93%以上;之后輕霧天氣轉(zhuǎn)換為嚴(yán)重的霾污染,20日和21日的自動站最低能見度分別為585m和989m.圖3為12月17～22日AOD和能見度的日平均時間序列.在霧霾天氣過程中,大氣能見度明顯下降,大氣能見度從霧霾發(fā)生前的平均 15km左右下降到霧霾天氣下的平均3km左右.四個波段(1020,870,675,440nm)的 AOD 明顯增加,光學(xué)厚度與能見度的變化趨勢完全相反.從天氣形勢和觀測的氣溶膠光學(xué)厚度數(shù)據(jù)來看,此次過程是一個典型的污染物不斷累積造成大范圍區(qū)域能見度降低的過程.

圖3 2010年12月17日～22日氣溶膠光學(xué)厚度和能見度的日平均序列Fig.3 Time series of daily average AOD and visibility during December 17-22, 2010

3.2 單次散射反照率

單次散射反照率是反映氣溶膠粒子總消光中散射所占比例的一個重要的光學(xué)參數(shù),反映了氣溶膠對輻射散射和吸收的相對大小,決定了氣溶膠對輻射強迫的正、負(fù)效應(yīng),其微小變化會對輻射強迫計算產(chǎn)生較大影響.

從圖4可見,本次霧霾天氣下的單次散射反照率隨波長的增加而下降,表明此時細(xì)粒子的消光貢獻占主導(dǎo)地位.與沙塵天氣下的 ω 特征不同,ω 隨波長的增加而減小,表明此時細(xì)粒子的消光貢獻占主導(dǎo)地位.這類似于北京地區(qū)的反演結(jié)果[25],區(qū)別在于北京霧霾天氣期間,ω 在波長675nm 時達到最大(0.91),而本次觀測的結(jié)果是在 440nm 處達到最大值0.93.ω除受折射指數(shù)的影響外,粒子尺度也是一個重要的影響因素.氣溶膠單次散射反照率(SSA)在霧霾天氣下明顯高于霧霾天氣發(fā)生前,霧霾天氣發(fā)生前4個波段的日變化數(shù)值為0.8～0.86,影響期間日變化范圍增大到0.89～0.91,其中440nm的單次散射反照率從0.855上升到0.929左右,因此本次霧霾過程中氣溶膠散射能力增強.這可能與霧霾影響下氣溶膠中二次氣溶膠,如硫酸鹽、硝酸鹽含量的增加有關(guān)[26-27](還需要地面氣溶膠化學(xué)組份分析資料的驗證),而大尺度氣溶膠的導(dǎo)入,也增強了局地氣溶膠的散射能力.

圖4 霧霾發(fā)生前和影響期間氣溶膠單次散射反照率日平均變化比較Fig.4 Comparison of daily average single scattering albedo before and during the influence of fog/haze

3.3 復(fù)折射指數(shù)

大氣氣溶膠粒子的復(fù)折射指數(shù)是反映氣溶膠粒子光散射和吸收能力的基本參數(shù),是地物遙感大氣訂正及氣溶膠氣候效應(yīng)研究方面的重要參數(shù).其大小由氣溶膠的化學(xué)成分等決定,與粒子的尺度數(shù)、礦物組成以及形狀有密切的關(guān)系.復(fù)折射指數(shù)的實部是在空氣中和粒子內(nèi) 2種介質(zhì)的光速之比,反映了粒子的散射能力;虛部則反映了粒子的吸收能力.Xia等[28]指出,對于混合型以及人為排放型氣溶膠,復(fù)折射指數(shù)實部隨波長增大而上升,且與沙塵期間的變化明顯不同.圖 5a和圖5b分別給出了反演得到的氣溶膠復(fù)折射指數(shù)的實部和虛部逐日變化均值.從圖5b可以看出,霧霾前后氣溶膠輻射特性發(fā)生了明顯變化:霧霾天氣中,復(fù)折射指數(shù)實部隨波長增加而呈增加趨勢,20日復(fù)折射指數(shù)的實部變化不是很明顯,但爆發(fā)后還是高于灰霾爆發(fā)前的,這可能由于當(dāng)天伴隨大尺度顆粒物的導(dǎo)入,增強了局地氣溶膠粒子的散射能力,其中明顯的是實部數(shù)值在 440nm波段高于爆發(fā)前的,這是由于大尺度氣溶膠在短波處更加敏感的原因.21日復(fù)折射指數(shù)的實部有所下降,結(jié)合下文的尺度譜分析結(jié)果可知,20日的霧霾天氣過程伴隨有大尺度氣溶膠粒子的導(dǎo)入,而 21日細(xì)粒子濃度占主導(dǎo)地位,說明人為排放氣溶膠的貢獻較高,從而導(dǎo)致n偏小.

圖5 霧霾發(fā)生前和影響期間氣溶膠復(fù)折射指數(shù)日平均對比Fig.5 Comparison of daily average complex refractive index before and during the influence of fog/haze

復(fù)折射指數(shù)虛部數(shù)值明顯降低,日變化平均數(shù)值從0.02左右減小至0.01左右.這說明本次霧霾天氣過程中氣溶膠的吸收輻射特性明顯減弱.霧霾天氣過程中,由于上午 10:00以后地面觀測分析在平均相對濕度 40%左右進行,因此如果考慮實際大氣相對濕度的變化,這一結(jié)果與實際氣溶膠光學(xué)參數(shù)之間會存在一定差別[29].

3.4 體積譜分布

氣溶膠粒子的譜分布是計算氣溶膠粒子輻射強迫和研究氣溶膠氣候效應(yīng)的基本輸入?yún)?shù).不同類型的氣溶膠具有不同的粒度譜分布特征.選擇0.05～15μm的氣溶膠粒子半徑區(qū)間,分為22個子譜區(qū)間,反演了本次霧霾天氣過程中相關(guān)的氣溶膠譜分布.圖 6給出了由天空掃描數(shù)據(jù)的地平緯圈測量反演得到的氣溶膠日平均體積尺度譜分布.可以看出, 20～21日受霧霾天氣影響,氣溶膠粒子的體積濃度要高于霧霾前和霧霾后,與我國西北部地區(qū)的觀測結(jié)果不同[30],氣溶膠尺度分布表現(xiàn)出雙峰型結(jié)構(gòu).其中,20日以位于半徑2.94μm附近的粗模態(tài)為主,體積濃度峰值達到了0.082μm3/μm2,相比之下,21日以位于半徑0.19μm左右的積聚模態(tài)為主,體積濃度峰值達到了0.076μm3/μm2.霧霾天氣發(fā)生前(17～19 日),相應(yīng)的粗粒子模態(tài)的體積濃度峰值達到 0.033μm3/μm2,細(xì)粒子模態(tài)0.19μm處的峰值濃度只有0.04μm3/μm2;霧霾影響期間(20～21日)粗粒子模態(tài)的體積濃度平均是發(fā)生前的 2.5倍,細(xì)粒子濃度也比發(fā)生前增長了90%.霧霾天氣后22日相應(yīng)的粗粒子模態(tài)2.94μm處的體積濃度峰值為0.044μm3/μm2,細(xì)粒子模態(tài) 0.15μm 處的峰值濃度為 0.038μm3/μm2,顯示了霧霾天氣消散的跡象.20日粗模態(tài)峰值的劇烈增加也再次證明了本次霧霾過程中存在大顆粒物的大量導(dǎo)入;21日大尺度氣溶膠濃度低于20日,而積聚態(tài)粒子卻高于20日,說明人為排放量及對氣溶膠總濃度的貢獻高于20日,這些都表明本次霧霾過程氣溶膠的來源十分復(fù)雜,既伴隨有粗粒子的貢獻,同時也有人為排放的貢獻.

圖6 2010年12月17～22日氣溶膠粒子的體積譜分布的日平均變化Fig.6 Time series of daily average aerosol volume size distribution during December 17-22, 2010

4 結(jié)論

4.1 霧霾天氣影響期間,氣溶膠光學(xué)厚度有所增大,1020,870,675,440nm 四個波段上,霧霾前 AOD為 0.16～0.43,霧霾影響期間為 0.31～0.84,霧霾后為0.19～0.48,對應(yīng)大氣能見度降低;氣溶膠粒子的光學(xué)厚度隨波長的增加呈明顯的下降趨勢.

4.2 從微物理特征變化上看,霧霾天氣下的氣溶膠單次散射反照率(SSA)明顯增大,人為排放氣溶膠粒子的SSA隨波長的下降而下降,本次霧霾過程中,散射性大氣氣溶膠增多、吸收性大氣氣溶膠減少.

4.3 從AOD在短波440nm變化較大、Angstrom指數(shù)減小、體積譜分布中粗模態(tài)粒子增多來看,這次霧霾天氣過程中的氣溶膠數(shù)濃度增加,伴隨有大尺度粒子導(dǎo)入的同時也有人為排放的貢獻.

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