張耀武

（呼和浩特職業(yè)學(xué)院，內(nèi)蒙古 呼和浩特 010051）

0 引 言

在柴油機(jī)排氣中預(yù)先將NO氧化成NO2，提高了NOx轉(zhuǎn)化為N2的效率，并延長(zhǎng)了催化劑的使用壽命。所以采用低溫等離子體與選擇性還原相結(jié)合的方法，NOx的轉(zhuǎn)化效率更高、催化劑的壽命更長(zhǎng)[1]。本文對(duì)NOx凈化的研究主要采用低溫等離子體輔助催化下的HC－SCR技術(shù)。試驗(yàn)分兩步進(jìn)行，先對(duì)只有等離子體參與下的氧化反應(yīng)進(jìn)行研究，然后再利用NOx在NTP參與下對(duì)其氧化[2]。本文所設(shè)計(jì)的試驗(yàn)分為以下3部分：

（1）低溫等離子體對(duì)NOx的去除試驗(yàn)。

（2）等離子體輔助催化下HC-SCR的NOx去除試驗(yàn)[3]。

（3）微粒與NOx的同時(shí)去除試驗(yàn)。

1 低溫等離子體凈化系統(tǒng)組成

試驗(yàn)在東風(fēng)朝柴生產(chǎn)的QD32T－6A柴油發(fā)動(dòng)機(jī)上進(jìn)行，構(gòu)建了低溫等離子體輔助催化還原（NTPSCR）試驗(yàn)平臺(tái)，主要包括流量控制系統(tǒng)、加熱系統(tǒng)、微粒過(guò)濾裝置、等離子體裝置、SCR系統(tǒng)、AVL五氣分析儀及控制系統(tǒng)7大部分。

（1）流量控制系統(tǒng)。流量控制系統(tǒng)由孔板式流量計(jì)和電控節(jié)流閥組成。

（2）加熱系統(tǒng)。加熱系統(tǒng)由溫度傳感器和加熱箱組成，用來(lái)控制發(fā)動(dòng)機(jī)排氣溫度。

（3）微粒過(guò)濾系統(tǒng)。采用壁流式蜂窩陶瓷過(guò)濾體過(guò)濾發(fā)動(dòng)機(jī)排氣微粒。

（4）催化還原系統(tǒng)。催化還原系統(tǒng)由還原劑噴射系統(tǒng)、溫度傳感器和催化器組成。

（5）控制部分。硬件包括計(jì)算機(jī)、USB7310高速輸入模塊、USB7322高速輸出模塊以及相對(duì)的輸入信號(hào)轉(zhuǎn)換電路和外設(shè)驅(qū)動(dòng)電路；軟件用VC++編寫(xiě)。

2 NTP對(duì)NOx的去除試驗(yàn)研究

柴油機(jī)的負(fù)荷、進(jìn)氣溫度、轉(zhuǎn)速、進(jìn)氣壓力對(duì)NOx的生成有著重要的影響，因此同一工況下NOx的生成量不可避免的存在波動(dòng)范圍[4-5]。為了盡量減少這種波動(dòng)對(duì)試驗(yàn)結(jié)果造成的影響，本文對(duì)QD32T－6A柴油機(jī)部分穩(wěn)定工況的NOx排放特性進(jìn)行了研究。試驗(yàn)結(jié)果如圖1所示。

圖1 QD32T柴油機(jī)NOx濃度與轉(zhuǎn)速、扭矩關(guān)系圖

結(jié)果是同一轉(zhuǎn)速下扭矩越大，NOx濃度越高；同一扭矩下，NOx濃度大體上隨著轉(zhuǎn)速的升高而升高；當(dāng)發(fā)動(dòng)機(jī)轉(zhuǎn)速達(dá)到2400r/min以上時(shí)，排氣中的NOx濃度較為穩(wěn)定，對(duì)NOx的去除試驗(yàn)有利。因此，本文所進(jìn)行的NOx去除試驗(yàn)大都選擇在2 400 r/min這一工況。

等離子體中的高能電子對(duì)NOx的去除起著重要作用。裝置結(jié)構(gòu)一定時(shí)，等離子體中的電子從外加電場(chǎng)取得的能量很多取決于電場(chǎng)強(qiáng)度的大小，電場(chǎng)強(qiáng)度的大小又由放電電壓所決定，因此本文對(duì)不同電壓下等離子體反應(yīng)器的NOx去除效果進(jìn)行了研究。試驗(yàn)條件如下：發(fā)動(dòng)機(jī)轉(zhuǎn)速穩(wěn)定在2 400 r/min，油門(mén)保持在52%，排氣流量控制在28 m3/h，NOx濃度為68mg/L，排氣先流經(jīng)壁流式陶瓷過(guò)濾體，進(jìn)入等離子體裝置，再排入大氣。圖2為放電電壓與去除率關(guān)系圖，圖3為放電電流與去除率關(guān)系圖。

圖2 放電電壓與去除率關(guān)系圖

圖3 放電電流與去除率關(guān)系圖

結(jié)論是當(dāng)電壓增大到8kV左右時(shí)，NOx的去除率與低電壓比有大幅提高。從整體來(lái)看，去除率最高達(dá)到18%。放電電流與NOx去除率的關(guān)系也有相似規(guī)律。要E/P保持在3以上，電壓至少要在2kV以上。隨著電壓的逐步增大，NOx的去除率逐漸上升。在柴油機(jī)排氣中，水蒸氣占2.60%，CO2占7.10%，O2占 15.00%，N2占 75.21%[6]。

從圖4可以看出對(duì)于本文研制的等離子體裝置而言，當(dāng)?shù)入x子體所注入能量密度大約為20J/L時(shí)，NOx有較高的去除率。

3 NTP輔助催化下HC－SCR的NOx去除試驗(yàn)

圖4 同一工況下的能量密度與NOx去除率關(guān)系

用等離子體輔助催化還原（NTP-SCR）時(shí)，將還原劑的噴射位置布置在等離子體裝置之前。Matsuei等[7]通過(guò)試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)該方案的NOx去除率較好，原因是還原劑等經(jīng)離子體作用以后生成中氧化產(chǎn)物，提高了SCR的效率。

采用等離子體輔助催化下的HC－SCR技術(shù)時(shí)，必須找出兩種技術(shù)的最佳結(jié)合點(diǎn)。等離子體放電的重要可調(diào)參數(shù)是放電電壓，而HC-SCR的一個(gè)關(guān)鍵可調(diào)點(diǎn)就是還原劑的供給比例（氣化后的還原劑與NOx體積比）。試驗(yàn)結(jié)果如圖5所示。

圖5 不同還原劑供給比例條件下NOx去除率

試驗(yàn)結(jié)果可以看出，當(dāng)還原劑供給比例控制在3左右時(shí)，NOx的去除率達(dá)到最大值，即59.4%。

4 NTP對(duì)微粒的去除試驗(yàn)研究

由于柴油機(jī)排氣流速較高，要達(dá)到高凈化效率，對(duì)微粒的去除先捕集后去除。Van Setten等[8]對(duì)微粒和氧化催化劑之間不同的接觸情況下的催化劑活性進(jìn)行試驗(yàn)研究，認(rèn)為在柴油機(jī)排氣中用催化劑載體掛煙最理想。因?yàn)槲⒘Ｄ芫鶆蚋街诖呋瘎┑妮d體表面，且微粒和催化劑的接觸與實(shí)際狀態(tài)相符[9]。具體如下：

將γ-Al2O3小球裝入排氣管中，兩端用打孔金屬擋板將其約束，然后在柴油機(jī)排氣氣流中進(jìn)行掛煙。發(fā)動(dòng)機(jī)轉(zhuǎn)速穩(wěn)定在2400r/min，油門(mén)由57%逐步過(guò)渡到77%，往復(fù)循環(huán)，持續(xù)掛煙1h，得到的γ-Al2O3小球。試驗(yàn)系統(tǒng)：試驗(yàn)采用的介質(zhì)阻擋放電結(jié)構(gòu)為桿－桿形，為了使微粒的去除與NOx的去除統(tǒng)一起來(lái)，整個(gè)等離子體產(chǎn)生裝置除長(zhǎng)度與NOx去除試驗(yàn)所用裝置不同之外，其余尺寸完全相同。整個(gè)試驗(yàn)在大氣環(huán)境中進(jìn)行，試驗(yàn)過(guò)程中，將掛煙的小球放入放電間隙中，通過(guò)等離子體放電來(lái)去除附著在小球表面的微粒。放電電壓對(duì)微粒去除率的影響：環(huán)境溫度為15℃條件下，從0V開(kāi)始逐步增大放電電壓至10.5kV，在介質(zhì)小球周?chē)陀形⒎烹姲l(fā)生；隨著電壓的逐步增大，微放電范圍增大，亮度增加。加大電壓至8kV，放電持續(xù)10min再觀察γ-Al2O3介質(zhì)小球，小球表面附著的微粒幾乎完全被氧化。

5 微粒與NOx同時(shí)去除的試驗(yàn)研究

采用掛煙方法，將γ-Al2O3小球放入排氣中掛煙3h之后，裝入等離子體裝置中，小球在等離子體裝置中的堆積高度為80mm。試驗(yàn)條件：柴油機(jī)排氣流經(jīng)壁流式陶瓷過(guò)濾體后進(jìn)入等離子體裝置，放電電壓8.5 kV，排氣流量控制在20 m3/h，發(fā)動(dòng)機(jī)穩(wěn)定在2 400r/min，油門(mén)從52%變化到77%，往復(fù)循環(huán)，累積運(yùn)行時(shí)間1h。運(yùn)行時(shí)間1h之后停止放電，拆開(kāi)等離子體裝置對(duì)γ-Al2O3小球進(jìn)行觀察。放電之后的小球比放電前表面上出現(xiàn)了許多斑點(diǎn)。這些斑點(diǎn)的形成可能有3種原因：（1）碰撞與振動(dòng)造成；（2）排氣氣流沖擊造成；（3）微粒與NOx或O2反應(yīng)形成。

圖6為第一次工況循環(huán)時(shí)測(cè)得的NOx去除效果與排氣中O2含量變化圖。NOx去除率增大主要是由于NOx與微粒反應(yīng)的結(jié)果，而且微粒與NOx的氧化反應(yīng)與NOx的初始濃度關(guān)系密切。此外，將掛煙3h之后的γ-Al2O3小球取出一部分放入等離子體裝置中，在不產(chǎn)生等離子體的情況下，重復(fù)上述試驗(yàn)過(guò)程。半小時(shí)后觀察小球表面，沒(méi)有發(fā)現(xiàn)斑點(diǎn)的形成。再對(duì)裝有小球（掛煙后）的裝置進(jìn)行振動(dòng)與搖晃或用氣泵往裝置中吹入壓縮空氣，都未發(fā)現(xiàn)小球表面有斑點(diǎn)形成。因此小球表面斑點(diǎn)的形成只可能是第3種原因。

圖6 微粒與NOx共同作用效果圖

整個(gè)試驗(yàn)過(guò)程柴油機(jī)排氣溫度始終處于較低水平，在110～250℃之間變化。雖然微粒與NOx的氧化反應(yīng)在較低的溫度下得以進(jìn)行，但反應(yīng)速率較小，氧化過(guò)程十分緩慢。同時(shí)由于柴油機(jī)排氣的復(fù)雜性以及微粒本身的特性，使得等離子放電過(guò)程趨于復(fù)雜，能量利用率不高[10]。因此必須對(duì)整個(gè)反應(yīng)速率加以控制，使其朝著有利于微粒與NOx反應(yīng)的方向進(jìn)行。

6 結(jié)束語(yǔ)

本文利用NTP技術(shù)對(duì)實(shí)際柴油機(jī)排氣當(dāng)中微粒與NOx的去除進(jìn)行了研究，主要結(jié)論及創(chuàng)新如下：

（1）構(gòu)建了一套低溫等離子體輔助催化還原（NTPSCR）試驗(yàn)平臺(tái)。

（2）等離子體放電電壓與放電區(qū)域?qū)Ox的去除起著重要的作用。隨著電壓的增高，NOx的去除率逐步增高，為了控制反應(yīng)方向、降低能耗，往等離子體裝置中注入的能量密度達(dá)到20 J/L時(shí)，NOx去除效果較好。

（3）對(duì)NTP輔助催化下的HC－SCR進(jìn)行研究，當(dāng)還原劑供給比例控制在3左右時(shí)，NOx的去除效率較高。低溫等離子體對(duì)低溫下的HC－SCR的凈化率有明顯的促進(jìn)作用。

（4）對(duì)NTP去除柴油機(jī)排氣微粒研究試驗(yàn)表明，放電電壓決定著反應(yīng)速率，當(dāng)放電電壓達(dá)到10kV時(shí)，小球表面捕集的微粒氧化速率提高迅速。

（5）在等離子體參與下，實(shí)際排氣中NOx與γ-Al2O3陶瓷小球表面所捕集微粒的共同作用研究表明，NOx與微粒的氧化反應(yīng)在較低排氣溫度下得以進(jìn)行，微粒的氧化過(guò)程與NOx的初始濃度關(guān)系密切，但氧化速度較慢。

經(jīng)過(guò)上述研究，目前研制的低溫等離子體凈化裝置在低溫情況下對(duì)HC－SCR凈化率的提高有較好的促進(jìn)作用，對(duì)微粒的去除作用非常明顯。

[1]資新運(yùn).柴油機(jī)排放控制對(duì)策及排氣后處理技術(shù)[R].清華大學(xué)博士后研究報(bào)告，2001（4）：21-30.

[2]Ahlvike P J E，Brandberg A R L.Relative impact on environment and health from the introduction of low emission city buses in sweden[DB/OL].SAE 2000-01-1882：32-45.

[3]汪衛(wèi)東.國(guó)外三大汽車(chē)排放法規(guī)體系[J].柴油機(jī)設(shè)計(jì)與制造，2003（4）：24-32.

[4]楊壽藏.全球中、重載車(chē)用柴油機(jī)排放法規(guī)和對(duì)策[J].柴油機(jī)設(shè)計(jì)與制造，2002（2）：30-43.

[5]陳友強(qiáng)，田維.渦輪增壓柴油機(jī)EGR系統(tǒng)設(shè)計(jì)[J].西華大學(xué)學(xué)報(bào)：自然科學(xué)版，2011，30（6）：1-4.

[6]李興虎.汽車(chē)排氣污染與控制[M].北京：機(jī)械工業(yè)出版社，1999：46-49.

[7]楊妙梁.汽車(chē)發(fā)動(dòng)機(jī)與環(huán)境保護(hù)[M].北京：中國(guó)物資出版社，2001：24-37.

[8]Walsh M P.Global trends in diesel emissions control-A 2001 Update[DB/OL].SAE 2001-01-0183：11-13.

[9]Ryan D T W，Matheaus A C.NOx control in heavy-duty diesel engines-what is the Limit[DB/OL].SAE 980174：32-46.

[10]李勝利.放電等離子體用催化劑結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)中的電場(chǎng)分析[J].華中科技大學(xué)學(xué)報(bào)，2001，29（11）：17-21.