夏雨波，王 冰，楊悅鎖，杜新強(qiáng)，楊明星

（1.中國地質(zhì)調(diào)查局天津地質(zhì)調(diào)查中心，天津 300170；2.天津地?zé)峥辈殚_發(fā)設(shè)計(jì)院，天津 300250；3.吉林大學(xué)環(huán)境與資源學(xué)院，吉林 長春 130026；4.卡迪夫大學(xué)地球與海洋學(xué)院，英國 CF103XQ）

石油在開采、運(yùn)輸和加工的過程中會(huì)發(fā)生泄漏，污染土壤和地下水。目前石油烴已是地下水中最為常見的污染物之一［1］。監(jiān)測式自然衰減(Monitored Natural Attenuation，簡稱MNA)能夠有效地修復(fù)石油污染場地、降低土壤和地下水中污染物的濃度。全面掌握修復(fù)場地的環(huán)境條件是MNA的基礎(chǔ)工作，以此獲取污染物的衰減效果和污染場地的修復(fù)時(shí)間。這種定量的監(jiān)測方式既降低了人類暴露于污染物的風(fēng)險(xiǎn)，也降低了對自然環(huán)境的破壞?？傊琈NA是一個(gè)“以揭示污染場地條件為目的”的修復(fù)方法，而不是主動(dòng)的修復(fù)措施。

MNA包括場地調(diào)查和監(jiān)測自然衰減兩個(gè)內(nèi)容。基于MNA修復(fù)過程建立的風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)，會(huì)為是否建立更為主動(dòng)的修復(fù)方案提供依據(jù)。MNA以其成本低、修復(fù)徹底、對修復(fù)人員危害小等特點(diǎn)成為了優(yōu)先選擇的一種修復(fù)方式，MNA不但可作為唯一的修復(fù)手段，還可以與其他主動(dòng)的修復(fù)技術(shù)同時(shí)進(jìn)行［2］，因此，MNA技術(shù)在美國和歐洲等國家的應(yīng)用越來越廣泛。MNA中一些自然發(fā)生的物理、化學(xué)和生物過程可以將污染物固定在包氣帶和含水層當(dāng)中，降低有害組分的污染面積和濃度，從而達(dá)到修復(fù)的目的［3］。這些衰減過程主要包括:彌散、混合/稀釋，生物降解和吸附作用等［4～6］。如果這些過程的衰減率不顯著，那么MNA將不足以維持污染現(xiàn)狀［7］，需要更為主動(dòng)的修復(fù)方式。因此，如何確定MNA的衰減效果是研究該方法的首要任務(wù)。通常從污染暈的變化趨勢，污染物的濃度變化，以及修復(fù)的時(shí)間進(jìn)行評估［8～9］。

MNA修復(fù)效果的評估，需要完成以下幾個(gè)工作:(1)評價(jià)自然衰減對污染場地修復(fù)的趨勢；(2)評價(jià)自然衰減效果；(3)評估自然衰減過程中的衰減規(guī)律。本文綜合研究了MNA修復(fù)的石油污染場地，并采用多種計(jì)算方法，獲取污染物的衰減效果和污染場地的修復(fù)時(shí)間。

1 研究區(qū)綜合特征

1.1 研究區(qū)概況

污染源為廢棄采油井反水形成的污油坑(圖1黑色范圍)，含油污染物下滲污染了場地的包氣帶和淺層地下水。修復(fù)之初，首先對污染源進(jìn)行了封堵，阻止了廢棄采油井管中繼續(xù)反水，抽排了污油坑中的污水，挖掘了表層污染嚴(yán)重的包氣帶土壤，完成了去“源”的工作。在地下水大體流向上布置了12個(gè)監(jiān)測鉆孔(圖1)，進(jìn)行了10個(gè)月的水位監(jiān)測、水質(zhì)監(jiān)測及分析。

圖1 2009年5月地下水流場圖Fig.1 Groundwater flow net in May，2009

研究區(qū)年平均降水量435.9 mm，6～8月降水量占全年的70%。研究區(qū)地面標(biāo)高130.7～139.4 m。監(jiān)測場地南側(cè)為崗地，地形東南高西北低。地下水水流方向總體為東南向西北流，與地形走向大體相同，淺層地下水的水力梯度為2‰～8‰。水位埋深3.0～4.5 m，單井涌水量500～1000 m3/d。淺層地下水主要涉及的地層為全新統(tǒng)沖積層，分布于河谷一級階地，表層巖性為黃褐色的粉細(xì)砂、亞砂土，下部為中細(xì)砂、砂礫石等，厚20～22 m。包氣帶表層大部已土壤化。

1.2 樣品的采集與分析

監(jiān)測期為2009年9月～2010年7月。主要監(jiān)測地下水中總石油烴(TPH)的濃度。通過對洗井前后地下水中TPH濃度的分析發(fā)現(xiàn)(表層取水)，洗井前地下水中TPH含量比洗井后高約20%，說明石油烴更容易在含水層上層富集。為了保證飲用地下水風(fēng)險(xiǎn)最小，并保證監(jiān)測式自然衰減的修復(fù)效果，采集洗井前的地下水作為修復(fù)的目標(biāo)。通過取樣觀察發(fā)現(xiàn)，采集到井孔中的地下水中沒有游離態(tài)的石油，說明包氣帶顆粒對石油吸附作用較強(qiáng)，地下水中石油烴為未飽和的含油污水。

TPH濃度采用島津傅里葉紅外分光光度計(jì)進(jìn)行測量，測試方法參照《水和廢水監(jiān)測分析方法》［10］，測試精度為0.05 mg/L。

1.3 污染現(xiàn)狀及自然衰減狀況

1.3.1 TPH總量分析

TPH濃度變化顯示，該地區(qū)普遍存在石油烴的污染，Z19等背景值孔TPH濃度均大于0，且修復(fù)場地內(nèi)存在多個(gè)污染源。監(jiān)測初期地下水中TPH濃度值較高，污染比較嚴(yán)重，監(jiān)測區(qū)內(nèi)所有監(jiān)測孔中均有檢出，含量為2.99～15.08 mg/L，均超過國家地下水水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)(0.05 mg/L)的含量，Z1－1超出122倍。

1.3.2 TPH在平面上的分布情況

2009年9月污染物主要集中在污油坑及其下游地區(qū)和北部Z10及Z9附近。根據(jù)地下水的流向及濃度分布情況判斷，在污油坑下游已經(jīng)形成了兩個(gè)污染暈，Z1-1中TPH的濃度最高，它是污油坑下游距離污油坑最近的監(jiān)測孔，能夠反映出污染區(qū)的污染程度，濃度為15.08 mg/L，污染暈邊緣可測的最低濃度為2.99 mg/L，見圖2a。Z10處于北部采油機(jī)的上游，濃度也較高，10月份為全區(qū)最高，流場內(nèi)TPH濃度未呈線性分布，因此Z10與污油坑并非同一污染源。

2009年9月～2010年7月地下水中總TPH的分布情況大體相同，污染比較嚴(yán)重的地區(qū)依舊是污油坑附近和Z10附近(圖2 b～f)。

1.3.3 TPH在流向上的變化情況

從圖3中可以看出，TPH濃度有所波動(dòng)，但整體上呈現(xiàn)離污染源越近，濃度越高的趨勢，2009年10月至2010年3月間，距離污染源65m處TPH濃度偏高。

1.3.4 TPH在時(shí)間上的變化情況

監(jiān)測孔中TPH濃度正在發(fā)生改變，自然衰減作用正在發(fā)生?？偸蜔N濃度有所降低，污染暈內(nèi)可監(jiān)測的最高濃度由9月份的15.08 mg/L，下降為5.23 mg/L，下降約65%，；全區(qū)所有監(jiān)測孔平均濃度下降了31%。在監(jiān)測期雖然并非所有鉆孔中的TPH濃度都是降低的(圖4)，但最終值都能下降到5.2 mg/L以下，平均值在4.2 mg/L以下。

場地特有的衰減條件與石油烴的自然衰減存在著一定的關(guān)系；地下水環(huán)境參數(shù)在自然衰減和外部環(huán)境的共同作用下發(fā)生著變化。

2 自然衰減綜合評價(jià)

自然衰減的評價(jià)要結(jié)合自然衰減的目的進(jìn)行:統(tǒng)計(jì)學(xué)方法能夠揭示出場地內(nèi)不同井的衰減速率及半衰期；Mann-Kendall test能夠分析出場地地下水中TPH的衰減趨勢；通量計(jì)算能夠確定衰減過程中不同斷面的衰減情況及微生物降解的規(guī)律。因此本文采用這三種方法來評價(jià)自然衰減作用。

2.1 統(tǒng)計(jì)學(xué)方法

統(tǒng)計(jì)學(xué)方法的自然衰減評價(jià)是基于各個(gè)監(jiān)測點(diǎn)中TPH不同時(shí)間的數(shù)值，求解其趨勢線，作為擬合方程，通過這種方法求解石油烴的衰減率及半衰期。其濃度和時(shí)間的擬合方程為:

圖2 地下水TPH等值線圖Fig.2 Distribution of TPH concentrations

圖3 地下水主流向上衰減距離與TPH濃度的變化關(guān)系Fig.3 Changes in TPH concentrations versus distance from contamination source along main groundwater flow path

式中:C(t)——濃度函數(shù)；

λ——半衰期(d)；

t——時(shí)間(d)；

A——擬合初始濃度(mg/L)。

2.2 Mann-Kendall test

圖4 地下水中TPH濃度變化圖Fig.4 Changes in distribution of TPH concentrations

自然衰減作用還可以采用Mann-Kendall test進(jìn)行評價(jià)［11～12］。Mann-Kendall test是一種無參數(shù)的、統(tǒng)計(jì)的方法，它可以基于個(gè)別井中濃度的變化來界定污染暈的穩(wěn)定性［13～14］，它在國內(nèi)通常用于檢驗(yàn)降雨量的突變關(guān)系［15－16］，目前正越來越多地應(yīng)用于水文地質(zhì)方面。Mann-Kendall test的優(yōu)勢是以個(gè)別井作為評價(jià)對象，能夠分級標(biāo)示出污染暈的衰減趨勢，可以較好的評定污染暈的變化趨勢。

在Mann-Kendall test中，假設(shè) H0為時(shí)間序列數(shù)組，(x1，……，xn)是n個(gè)獨(dú)立且隨機(jī)變量分布相同的樣本，假設(shè)H1是雙邊檢驗(yàn)，對于所有關(guān)的k，j≤n，且k≠j，xk和xj的分布是不相同的，檢驗(yàn)的統(tǒng)計(jì)變量S計(jì)算公式如下:

其中xk、xi是序列中的數(shù)據(jù)，n為數(shù)據(jù)的長度，且:

sgn(θ)是該時(shí)間序列的累積計(jì)算量。S的正態(tài)統(tǒng)計(jì)分布為，Mann-Kendall test方法要求至少需要4個(gè)獨(dú)立的樣本時(shí)間［11］:

在雙邊的趨勢檢驗(yàn)中，在給定的α置信水平上，如果|Z|≥Z1－α/2，則原假設(shè)是不可接受的，即在 α 置信水平上，時(shí)間序列數(shù)據(jù)存在明顯的上升或下降趨勢。統(tǒng)計(jì)變量可以確定污染暈的變化趨勢，并通過數(shù)值所對應(yīng)的可信度完成對污染暈變化趨勢的評價(jià)。對于統(tǒng)計(jì)變量Z，大于0時(shí)，是上升趨勢；小于0時(shí)，則是下降趨勢。Z的絕對值在大于等于1.28、1.64和2.32時(shí)，分別表示通過了置信度90%、95%和99%的顯著性檢驗(yàn)。

在這個(gè)測試中，污染暈穩(wěn)定性被分為減少、可能減少、穩(wěn)定、無趨勢、可能增加和增加六個(gè)趨勢，用于評價(jià)自然衰減的趨勢。

2.3 通量計(jì)算

對于污染物通量的計(jì)算，分析垂直于水流的平面上且距污染源不同距離污染質(zhì)的總量，也能夠綜合評價(jià)污染物的自然衰減作用［17～18］，作為另一種評估污染暈穩(wěn)定性的方法。它的特點(diǎn)是相關(guān)性好，能夠確定污染源下游不同斷面的自然衰減強(qiáng)度和衰減時(shí)間。

在計(jì)算前，選取了三個(gè)橫斷面(CP1、CP2和CP3)進(jìn)行計(jì)算，這三個(gè)橫斷面分別距污染源38m、58m和66m，見圖5。

圖5 監(jiān)測井中TPH的半衰期分布圖Fig.5 Distributions of hafe life results of TPH concentrations in the monitoring wells

首先需要量化溶質(zhì)通量(Md)(MT－1)，這需要測量每個(gè)控制剖面上采樣點(diǎn)i的污染物濃度的時(shí)間序列，以采樣點(diǎn)擴(kuò)展到相鄰監(jiān)測井距離的一半，使其在監(jiān)測剖面上連接成為一個(gè)矩形或多邊形的平面連接體。

式中:Ci——采樣點(diǎn)i處的石油烴濃度；

qi——垂直于地下水剖面的排泄量；

Ai——監(jiān)測點(diǎn)影響的區(qū)域面積。

然后求解總?cè)苜|(zhì)通量Md(MT－1):

在自然衰減的過程中，各剖面通量可以反應(yīng)該地區(qū)的TPH總量，而通量的變化率就是通過該剖面的TPH衰減速率。含水層中TPH的揮發(fā)作用是微乎其微的［6］，假設(shè)沒有微生物的降解作用，通過各個(gè)剖面的通量應(yīng)當(dāng)是大體相同的。因此，不同剖面上通量的變化可以近似認(rèn)為是由于微生物的降解作用影響的。

以上三種方法從三種角度評價(jià)了自然衰減作用，綜合三種評價(jià)結(jié)果可以完成自然衰減的評價(jià)目的。

3 結(jié)果與討論

3.1 基于統(tǒng)計(jì)的一階衰減速率

Z1距離污染源最近，濃度的衰減作用也最為強(qiáng)烈，105天TPH濃度降低了約為68%，半衰期約為87天，衰減率為0.10095 mg/L/d。但以69天作為計(jì)算時(shí)間，其降低了 65%，半衰期為64天，衰減率為0.14493 mg/L/d，這說明石油烴的組分比較復(fù)雜，一些較難衰減的物質(zhì)在后期會(huì)成為影響TPH濃度的主要組分，他們較難衰減，顯示出TPH濃度在后期沒有較大的變化，半衰期增長。

S1點(diǎn)的自然衰減預(yù)期最長，在沒有人為干預(yù)的情況下，需要10.6年的時(shí)間，地下水中污染物的濃度才能夠降低到標(biāo)準(zhǔn)以下。而場地其它監(jiān)測孔中TPH的濃度，3年后達(dá)標(biāo)率可以達(dá)到53.8%，5年后76.9%可以達(dá)標(biāo)，7年后92%可以達(dá)標(biāo)。但通過對半衰期和衰減時(shí)間的關(guān)系分析，衰減所需的時(shí)間要更長。

表1 基于監(jiān)測點(diǎn)的自然衰減評價(jià)Table 1 Estimation from point concentrations

根據(jù)場地地下水中各TPH半衰期的分布規(guī)律可以發(fā)現(xiàn)，距污染源近的地方，半衰期比較??；污染暈的外圍監(jiān)測孔中TPH的半衰期比較長。這主要是因?yàn)?靠近污染源的地區(qū)，濃度勢比較高，擴(kuò)散作用更強(qiáng)，易于被微生物所降解的組分較多，自然衰減作用更為明顯，因此半衰期比較短；污染暈外圍地區(qū)經(jīng)過了較長時(shí)期的衰減作用，擴(kuò)散作用已經(jīng)不很顯著，雖然電子受體豐富，但易被微生物降解的組分已經(jīng)消耗殆盡，剩余的組分不易發(fā)生自然衰減作用，因此半衰期相對較長。但這并不意味著污染暈的內(nèi)部會(huì)提前衰減完成，污染暈的內(nèi)部，濃度要高于污染暈邊緣很多，仍需要很長的時(shí)間來修復(fù)。

3.2 基于Mann-Kendall test的趨勢分析

采用Mann-Kendall test分析的場地地下水中TPH的濃度結(jié)果見表2，數(shù)據(jù)顯示監(jiān)測區(qū)內(nèi)的13個(gè)監(jiān)測點(diǎn)中，均沒有呈現(xiàn)出增加的趨勢，Z21中可以確定發(fā)生了減小的趨勢，僅Z11趨于穩(wěn)定，說明該地區(qū)沒有發(fā)生強(qiáng)力的自然衰減作用。場地的綜合衰減趨勢比較明顯，自然衰減作用顯著，且全區(qū)基本上保持著比較高的自然衰減率，僅有北部Z10和Z11以及中部的Z7和Z8的自然衰減作用相對較低。

表2 地下水TPH的Mann-Kendall趨勢分析結(jié)果Table 2 Results of the Mann-Kendall trend analyses

衰減趨勢比較明顯的地區(qū)位于污油坑的下游地區(qū)(圖 6)，污染暈的內(nèi)部(Z1、Z6、Z9、Z16、Z20、Z21 和Z22)；污染暈外圍的點(diǎn)及部分內(nèi)部的點(diǎn)沒有明顯的衰減趨勢或能夠保持穩(wěn)定(Z7、Z8、Z10和Z11)。這與統(tǒng)計(jì)方法的計(jì)算結(jié)果類似，皆能說明污染暈內(nèi)部的自然衰減作用更為活躍，在自然衰減中起到主要的作用。

圖6 監(jiān)測井中TPH的趨勢分析結(jié)果Fig.6 Distributions of trend analysis results of TPH concentrations in the monitoring wells

3.3 基于濃度通量的分析

各剖面的衰減速率不同，CP2＞CP3＞CP1(圖7)。兩個(gè)剖面之間通量的變化量為該地區(qū)的微生物降解量，衰減初期，污染源附近的自然衰減作用主要以非生物降解作用為主。隨著時(shí)間的推移，微生物降解作用加強(qiáng)；污染暈TPH濃度比較低，隨著自然衰減的進(jìn)行，易被微生物降解的組分減少，甚至耗盡，微生物降解量逐漸減少。

三條剖面的自然衰減速率符合對數(shù)變化趨勢，其半衰期在123～230d。且CP2所需要的修復(fù)時(shí)間最短，僅需要1.21年，CP1則需要2年(表3)。

圖7 地下水通量控制剖面TPH通量變化圖Fig.7 Changes in mass fluxes of each control planes

表3 地下水TPH通量計(jì)算結(jié)果Table 3 Estimation results of TPH based on mass fluxes in Groundwater

3.4 綜合結(jié)果分析

以上三種方式分別從衰減速率、衰減趨勢和修復(fù)時(shí)間上，評價(jià)了石油污染場地的自然衰減作用。統(tǒng)計(jì)方法和通量分析法相互補(bǔ)充，從點(diǎn)與剖面線的角度評價(jià)了自然衰減的修復(fù)強(qiáng)度和修復(fù)時(shí)間；趨勢分析法評價(jià)出衰減潛力。綜合結(jié)果能夠反映出自然衰減作用的強(qiáng)度和變化趨勢。研究場地地下水石油烴污染物正在發(fā)生著自然衰減作用，濃度不斷降低，中心的衰減強(qiáng)度要高于邊緣的衰減強(qiáng)度，但衰減方式上有所不同；靠近污染源的區(qū)域TPH濃度高，衰減趨勢大，下游的濃度低，衰減趨勢小。

4 結(jié)論

基于場地的監(jiān)測結(jié)果，并利用統(tǒng)計(jì)學(xué)方法、Mann-Kendall test和溶質(zhì)通量計(jì)算法評價(jià)了石油污染場地的地下水監(jiān)測式自然衰減，主要得出以下幾個(gè)結(jié)論:

(1)該場地污染情況較為嚴(yán)重，TPH濃度超出了國家地下水水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)，需要進(jìn)行地下水修復(fù)。

(2)監(jiān)測過程中，TPH的濃度有所降低，但仍超標(biāo)嚴(yán)重。

(3)通過對場地?cái)?shù)據(jù)的統(tǒng)計(jì)分析，發(fā)現(xiàn)場地內(nèi)污染物正在發(fā)生自然衰減，衰減率為0.00876～0.10095 mg/L/d，且衰減率與污染源的距離呈指數(shù)分布，場地不同位置的修復(fù)時(shí)間為1.3～10.6年。Mann-Kendall test的趨勢分析顯示，場地的自然衰減作用比較有效，大部分鉆孔中TPH濃度都呈現(xiàn)減小的趨勢，僅一個(gè)點(diǎn)趨于穩(wěn)定。通量計(jì)算結(jié)果顯示，污染暈不同斷面均發(fā)生著不同程度的自然衰減作用，污染暈上游的自然衰減強(qiáng)度比下游強(qiáng)烈，但最下游可能受到了其他污染源的干擾，無法有效地達(dá)到自然衰減的效果。

(4)場地調(diào)查和數(shù)學(xué)評價(jià)可以得到一致的結(jié)果:場地的自然衰減作用正在進(jìn)行，污染暈中心的衰減強(qiáng)度要高于邊緣的衰減強(qiáng)度。MNA可以有效地修復(fù)場地地下水中的石油烴污染，衰減效果比較顯著，修復(fù)效率較高。

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