陳高 楊玉軍 郭福明

1)(長(zhǎng)春理工大學(xué)理學(xué)院物理系,長(zhǎng)春 130022)

2)(吉林大學(xué)原子與分子物理研究所,長(zhǎng)春 130012)

(2012年11月15日收到;2012年12月18日收到修改稿)

1 引言

高次諧波是指原子、分子、團(tuán)簇以及固體等介質(zhì)在強(qiáng)激光脈沖輻照下發(fā)射的入射激光頻率整數(shù)倍的相干輻射波,是激光與物質(zhì)相互作用過(guò)程中出現(xiàn)的一種高階非線(xiàn)性效應(yīng).研究發(fā)現(xiàn),所有高次諧波輻射譜均呈現(xiàn)如下特征行為：最初幾次諧波隨著諧波次數(shù)增加發(fā)射效率快速下降;在達(dá)到某次諧波稱(chēng)后為出平現(xiàn)臺(tái)一區(qū)個(gè)

;最強(qiáng)后度,幾在乎平不臺(tái)隨區(qū)諧末波端次的數(shù)某變一化階的次區(qū)諧域波,附近,諧波強(qiáng)度快速下降,出現(xiàn)截止.由于諧波譜呈現(xiàn)平臺(tái)區(qū),以及平臺(tái)區(qū)諧波具有寬頻帶連續(xù)輻射譜(相位匹配)的獨(dú)特優(yōu)點(diǎn),使它成為獲得極紫外以及阿秒脈沖相干輻射源的重要手段[1-4].因此該現(xiàn)象自1987年[5]首次發(fā)現(xiàn)以來(lái)始終是人們追蹤的研究熱點(diǎn).

氣體環(huán)境下的高次諧波現(xiàn)象發(fā)現(xiàn)較早,理論和實(shí)驗(yàn)研究相對(duì)成熟.利用氣體介質(zhì)的諧波發(fā)射,當(dāng)前不僅獲得了“水窗”波段的極紫外相干光源[6],且已在實(shí)驗(yàn)上實(shí)現(xiàn)了67 as孤立短脈沖的輸出[7].然而,由于氣體介質(zhì)中原子分布不均勻,致使不同原子產(chǎn)生的諧波相位不能很好地匹配,影響了諧波的轉(zhuǎn)化效率,實(shí)驗(yàn)上得到的這些相干光源功率低,不能得到廣泛應(yīng)用.與氣體相比,晶體具有高密度及周期性的結(jié)構(gòu)特性,可確保不同原子產(chǎn)生諧波的相干性及相位匹配,一直是人們寄希望于獲得高強(qiáng)度諧波發(fā)射的介質(zhì)材料.但由于用來(lái)產(chǎn)生諧波的激光電場(chǎng)容易引起晶體中電子的瞬時(shí)電離,對(duì)樣品造成不可修補(bǔ)的危害,并可能使晶體表面形成不易受控的等離子體,因此盡管經(jīng)過(guò)多年研究,晶體中高次諧波輻射一直沒(méi)有在實(shí)驗(yàn)上觀(guān)測(cè)到.

直到2011年,Ghimire等[8]利用少周期(9個(gè)光學(xué)周期)的長(zhǎng)波長(zhǎng)脈沖(3.25μm)輻照氧化鋅半導(dǎo)體晶體塊材料,才首次實(shí)現(xiàn)了晶體中高效的諧波發(fā)射.但是我們注意到,實(shí)驗(yàn)上得到的最高次諧波的波長(zhǎng)為112 nm.為了滿(mǎn)足人們對(duì)極紫外波段及阿秒級(jí)短脈沖相干光源的需求,當(dāng)務(wù)之急是提高晶體諧波發(fā)射的次數(shù),因此弄清晶體環(huán)境下諧波截止頻率的規(guī)律就顯得尤為重要.鑒于準(zhǔn)經(jīng)典力學(xué)的“三步模型”[9]對(duì)于氣體諧波截止頻率的貢獻(xiàn),本文仍采用準(zhǔn)經(jīng)典力學(xué)方法,研究了晶體中電子在激光電場(chǎng)與晶格勢(shì)場(chǎng)共同作用下的動(dòng)力學(xué)過(guò)程,并與量子力學(xué)解相互印證,給出了諧波截止頻率的準(zhǔn)經(jīng)典公式.

2 理論模型和計(jì)算方法

本文利用單電子在一維多阱勢(shì)中的運(yùn)動(dòng)描述晶體中電子的運(yùn)動(dòng)過(guò)程,這樣處理主要是考慮了晶體中的獨(dú)立粒子模型理論和Born-Oppenheimer近似.一維多阱勢(shì)的形式為(若無(wú)特殊說(shuō)明,以下均采用原子單位)

式中c用來(lái)調(diào)節(jié)勢(shì)阱的短程性,q和A調(diào)節(jié)勢(shì)阱中帶間和帶內(nèi)間距,R是晶格參數(shù),j(N)是勢(shì)阱的個(gè)數(shù).在數(shù)值模擬計(jì)算中,取c=0.1,q=3,A=1,使得一維多阱勢(shì)模型中有3個(gè)能帶,如表1所示.且選擇電子在激光場(chǎng)中演化前的狀態(tài)為價(jià)帶和第一導(dǎo)帶的相干疊加態(tài).計(jì)算中選擇40個(gè)勢(shì)阱來(lái)模擬晶體的周期性結(jié)構(gòu)(實(shí)際計(jì)算表明勢(shì)阱的個(gè)數(shù)對(duì)諧波譜影響很小),晶格參數(shù)選為8.

為得到飛秒光脈沖輻照下晶體介質(zhì)中的高次諧波發(fā)射,我們利用Crank-Nicolson直接數(shù)值積分方法[10]求解了強(qiáng)激光與晶體相互作用的含時(shí)薛定諤方程.在長(zhǎng)度規(guī)范和電偶極近似下,強(qiáng)激光與晶體作用的一維含時(shí)薛定諤方程為

線(xiàn)偏振的激光電場(chǎng)形式為

E0和 f(t)分別是波長(zhǎng)為3200 nm的中紅外飛秒激光脈沖的峰值振幅和包絡(luò)函數(shù),ω是角頻率,φ是脈沖的載波包絡(luò)相位,在計(jì)算中取為0.

晶體體系的高次諧波光譜可以通過(guò)偶極加速度的傅里葉變換得到,即

其中ti和tf為傅里葉變換的初時(shí)刻和末時(shí)刻.

3 結(jié)果與分析

圖1展示了脈寬為5個(gè)光學(xué)周期,波長(zhǎng)為3200 nm,電場(chǎng)的峰值振幅為0.01的中紅外飛秒光脈沖與一維單電子多阱勢(shì)作用產(chǎn)生的高次諧波輻射譜.圖1中的實(shí)線(xiàn)和點(diǎn)線(xiàn)是在長(zhǎng)度規(guī)范下加速度和長(zhǎng)度兩種形式下計(jì)算得到的結(jié)果,由圖1可見(jiàn),兩種形式算得的諧波譜基本符合,這說(shuō)明我們的計(jì)算結(jié)果是正確的.以下如無(wú)特殊說(shuō)明,給出的皆是在加速度形式下的結(jié)果.在圖1中我們注意到,不同于氣體的高次諧波發(fā)射,晶體諧波譜平臺(tái)的中間部分出現(xiàn)了一個(gè)大的尖峰結(jié)構(gòu).為詳細(xì)地了解這部分諧波的分布情況,圖2給出了該部分諧波的放大圖.通過(guò)觀(guān)察可以發(fā)現(xiàn),在119次諧波附近諧波強(qiáng)度有明顯下降的趨勢(shì),我們將該次諧波確認(rèn)為晶體諧波發(fā)射的截止位置.對(duì)于諧波譜中那些高于119次的諧波,是由于數(shù)值模擬計(jì)算中存在少量電離電子與勢(shì)阱的復(fù)合(數(shù)值模擬計(jì)算難以避免),而在實(shí)際的實(shí)驗(yàn)過(guò)程中,要確保晶體中電子不被電離,否則晶體結(jié)構(gòu)的周期性將被破壞,所以當(dāng)前研究中這部分諧波不予以考慮.

圖1 中紅外飛秒光脈沖與一維單電子多阱勢(shì)作用產(chǎn)生的高次諧波輻射譜 飛秒脈沖的脈寬為5個(gè)光學(xué)周期,波長(zhǎng)為3200 nm,電場(chǎng)的峰值振幅為0.01

圖2 圖1中的尖峰結(jié)構(gòu)110—150次諧波放大圖

為了發(fā)現(xiàn)晶體諧波發(fā)射的截止規(guī)律,圖3進(jìn)一步展示了電場(chǎng)的峰值振幅E0=0.02時(shí)的高次諧波輻射譜(其他參數(shù)同圖1).由圖3可見(jiàn),諧波譜平臺(tái)上仍然出現(xiàn)了一個(gè)大的尖峰結(jié)構(gòu).圖4是放大的尖峰結(jié)構(gòu)圖,可以看到諧波譜的截止位置在125次諧波附近.比對(duì)分析電場(chǎng)的峰值振幅為0.01和0.02時(shí)的諧波發(fā)射功率譜發(fā)現(xiàn),晶體諧波發(fā)射的截止能量滿(mǎn)足公式Ecutoff=IP+E0R,這里E0是電場(chǎng)的峰值振幅,R是晶格參數(shù),IP是價(jià)帶和第一導(dǎo)帶之間的帶隙,在當(dāng)前選擇的晶體模型下為1.6,可由表1中電子的能帶分布算出.

圖3 中紅外飛秒光脈沖與一維單電子多阱勢(shì)作用產(chǎn)生的高次諧波輻射譜 飛秒脈沖的脈寬為5個(gè)光學(xué)周期,波長(zhǎng)為3200 nm,電場(chǎng)的峰值振幅為0.02

圖4 圖3中的尖峰結(jié)構(gòu)110—150次諧波放大圖

為了驗(yàn)證晶體諧波譜的截止位置規(guī)律,分別研究了諧波譜截止位置能量隨晶格參數(shù)及電場(chǎng)峰值振幅的變化關(guān)系.圖5展示了電場(chǎng)峰值振幅為0.02的中紅外飛秒光脈沖輻照下,晶格參數(shù)變化對(duì)晶體諧波譜截止頻率的影響.由圖5可見(jiàn),在其他晶體參數(shù)及激光脈沖參數(shù)保持不變的情況下,當(dāng)晶格參數(shù)分別取為8,9,10和11時(shí),諧波譜的截止位置分別是125,127,129和130次.即隨著晶格參數(shù)的增加,諧波譜截止位置隨之增大,且截止位置能量與Ecutoff=IP+E0R算得的結(jié)果完全一致.圖6展示了晶格參數(shù)為8時(shí),飛秒脈沖的峰值振幅變化對(duì)晶體諧波譜截止頻率的影響.由圖6可見(jiàn),在晶體參數(shù)及其他激光脈沖參數(shù)保持不變的情況下,當(dāng)電場(chǎng)的峰值振幅分別取為0.01,0.015,0.02及0.025時(shí),諧波譜的截止位置分別是119,123,125和129次.即隨著電場(chǎng)峰值振幅的增加,諧波譜截止位置隨之增大,且截止位置能量與Ecutoff=IP+E0R算得的結(jié)果一致.

表1 一維晶體模型中電子的能級(jí)分布

準(zhǔn)經(jīng)典力學(xué)的“三步模型”對(duì)于氣體諧波譜的截止頻率給出了很好的解釋,基于此,本文中我們延續(xù)采用準(zhǔn)經(jīng)典力學(xué)方法,研究晶體中電子在激光電場(chǎng)與晶格勢(shì)場(chǎng)共同作用下的動(dòng)力學(xué)過(guò)程,進(jìn)一步驗(yàn)證晶體諧波譜的截止位置規(guī)律.以入射激光場(chǎng)E(t)=E0sin(ωt)作用在一維單電子上為例,電子在t0時(shí)刻從某阱中的價(jià)帶激發(fā)到第一導(dǎo)帶,并在激光電場(chǎng)作用下運(yùn)動(dòng)滿(mǎn)足的牛頓方程為

由上述方程可知當(dāng)電子在t時(shí)刻運(yùn)動(dòng)到緊鄰阱中的價(jià)帶前,它獲取的動(dòng)能是

圖5 電場(chǎng)峰值振幅為0.02的中紅外飛秒光脈沖輻照下,晶格參數(shù)分別取為 (a)R=8;(b)R=9;(c)R=10和(d)R=11時(shí)的晶體諧波發(fā)射功率譜

圖6 晶體的晶格參數(shù)為8時(shí),飛秒脈沖的峰值振幅分別取為(a)E0=0.01,(b)E0=0.015,(c)E0=0.02及(d)E0=0.025時(shí)的晶體諧波發(fā)射功率譜

對(duì)于諧波譜上截止位置處的諧波,一定來(lái)源于在激光場(chǎng)中獲得最大動(dòng)能的電子與緊鄰阱復(fù)合產(chǎn)生的.在上述條件下,當(dāng)電子獲得最大動(dòng)能為Km時(shí),它必定是在特定的時(shí)刻t0m被激發(fā)到第一導(dǎo)帶,因而也就只能在特定的時(shí)刻tm復(fù)合到緊鄰阱中的價(jià)帶.于是,

根據(jù)d K/d t|t=tm=0,得到

而方程(10)對(duì)于任意時(shí)刻t都可以得到如下關(guān)系

聯(lián)立方程(12)和(13)給出

當(dāng)ω=0.014時(shí),根據(jù)方程(14),可得出如下結(jié)論：不管E0的取值如何,方程(11)中函數(shù)

如圖7所示,這意味著從某阱中價(jià)帶激發(fā)到第一導(dǎo)帶的電子在激光場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下到達(dá)緊鄰阱時(shí)獲得的最大動(dòng)能為Km=E0R,當(dāng)它躍遷到緊鄰阱中的價(jià)帶時(shí),輻射光子的能量為Ecutoff=IP+E0R.可見(jiàn),該結(jié)論與上述量子力學(xué)計(jì)算得到的諧波譜截止位置規(guī)律完全一致.

圖7 g(t0)隨電子電離時(shí)刻變化的曲線(xiàn)

這里需要指出的是,為獲得晶體諧波截止頻率的規(guī)律,我們?cè)O(shè)定價(jià)帶和導(dǎo)帶之間的帶隙寬度為1.6 eV,而真實(shí)晶體中的帶隙要小于這個(gè)值.這樣做的原因在于,我們的目的僅僅是弄清晶體環(huán)境下諧波發(fā)射的截止位置規(guī)律,為提高晶體諧波發(fā)射的次數(shù)提供理論指導(dǎo).如果計(jì)算中選擇帶隙足夠窄的晶體,那么帶內(nèi)躍遷的頻率可能會(huì)大于帶隙間躍遷的頻率,這將使晶體諧波譜的結(jié)構(gòu)變得非常復(fù)雜,很難提取出諧波截止位置與晶格參數(shù)和激光電場(chǎng)峰值振幅之間的內(nèi)在關(guān)系.

4 結(jié)論

本文利用Crank-Nicolson直接數(shù)值積分方法計(jì)算了中紅外飛秒光脈沖輻照下晶體的高次諧波發(fā)射功率譜.研究發(fā)現(xiàn),與氣體諧波譜截止頻率規(guī)律(與激光電場(chǎng)的峰值功率成線(xiàn)性關(guān)系)不同,晶體高次諧波譜的截止頻率與激光電場(chǎng)的峰值振幅成線(xiàn)性關(guān)系,與晶體的晶格參數(shù)成線(xiàn)性關(guān)系,該結(jié)論與采用準(zhǔn)經(jīng)典力學(xué)方法給出的結(jié)果一致.晶體諧波譜截止頻率公式的發(fā)現(xiàn),為提高晶體高次諧波次數(shù)所需的激光脈沖參數(shù)及晶體材料的選擇有了明確的指向性.

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