曾 晟 譚凱旋 雷 林 李春光 王富林

（南華大學(xué) 核資源工程學(xué)院 衡陽(yáng) 421001）

大量研究表明，砂巖孔隙結(jié)構(gòu)包括孔隙大小和分布、孔隙和喉道的連通關(guān)系、孔隙的幾何形態(tài)和微觀非均質(zhì)特征、孔隙中粘土礦物成分及產(chǎn)狀等，其孔隙微觀結(jié)構(gòu)具有較強(qiáng)的分形特征[1–4]。近年來(lái)，研究人員大部分是利用分形理論來(lái)研究油儲(chǔ)層、土壤、煤礦等多孔介質(zhì)的結(jié)構(gòu)特征[5,6]。多孔介質(zhì)孔隙結(jié)構(gòu)的物理特性可以用多種多樣的指標(biāo)來(lái)描述，例如孔徑、孔喉、孔表面積、孔的體積、孔隙度、孔隙結(jié)構(gòu)的分維值等。其中最重要的為孔隙度，即孔隙的體積與樣品總體積的比值?？傻亟蜐B透性砂巖型鈾礦巖孔隙微觀結(jié)構(gòu)也是一種典型的多孔介質(zhì)。原地浸出采鈾是將溶浸液直接注入含礦巖層中，利用有用礦物與水溶液的化學(xué)反應(yīng)來(lái)獲取有用金屬和化合物的一種集采礦、選礦、冶金于一體的環(huán)境友好的采礦方法。在原地浸出采鈾過(guò)程中，含礦層砂巖孔隙結(jié)構(gòu)將直接影響有用成分的浸出率[7,8]。由于含礦層砂巖微觀孔隙結(jié)構(gòu)特征控制和影響浸出液在孔隙性巖石中的流動(dòng)分布、滲濾特征和反應(yīng)機(jī)理。開(kāi)展可地浸開(kāi)采砂巖孔隙結(jié)構(gòu)研究，掌握低滲透性含鈾砂巖孔隙結(jié)構(gòu)特征這一直接影響鈾礦地浸開(kāi)采的客觀因素，對(duì)地浸采鈾高效開(kāi)采有重要意義[9,10]。在地浸采鈾過(guò)程中，溶浸液在含礦巖層孔隙中的流動(dòng)-反應(yīng)-物質(zhì)運(yùn)移等都與孔隙的連通性、孔隙的大小、孔徑的走向等有密切關(guān)系，鈾的高速浸出都決定著溶浸劑滲透含礦層的程度。因此研究鈾礦巖內(nèi)部微觀孔隙的結(jié)構(gòu)特征有重要的理論現(xiàn)實(shí)意義。

目前壓汞法研究多孔介質(zhì)孔隙結(jié)構(gòu)的分形特征已取得了一些成果，已經(jīng)建成了毛細(xì)管模型和球形模型等計(jì)算多孔介質(zhì)的孔隙分維值的數(shù)學(xué)模型。利用壓汞實(shí)驗(yàn)獲得的各種參數(shù)來(lái)研究孔隙介質(zhì)的分形特征，主要有：利用毛細(xì)管模型結(jié)合汞的飽和度與注入汞的壓力之間的關(guān)系研究了多孔介質(zhì)孔隙的分形結(jié)構(gòu)；利用毛細(xì)管模型結(jié)合累積孔隙體積與注入汞的壓力之間的關(guān)系研究了石油儲(chǔ)層的孔隙結(jié)構(gòu)分形特征；利用毛細(xì)管模型和壓汞實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)中的孔徑和侵入體積(入口半徑-孔隙體積模型)研究了孔隙的分形特征等[11?14]。本文在對(duì)多孔介質(zhì)孔隙結(jié)構(gòu)分形特征研究的基礎(chǔ)上，基于壓汞毛管壓力曲線，研究了某地浸采鈾礦山低滲透性含礦層的孔隙結(jié)構(gòu)特征，為滲透性砂巖鈾礦原地浸出采鈾理論技術(shù)研究提供理論基礎(chǔ)。

1 理論基礎(chǔ)

1.1 壓汞法原理

壓汞法首先是由里特和德列克于 1945年提出的[15]。它基于水銀對(duì)固體表面的不可潤(rùn)濕性，要在外部壓力作用下才能擠入固體小孔，因此外部壓力就可作為孔大小的量度。人們普遍接受多孔固體材料中的氣孔為圓柱形這個(gè)具有實(shí)際意義的模型，由于液態(tài)汞與固體材料的接觸角大于 90°，且表面張力很大，對(duì)多數(shù)材料具有不潤(rùn)濕性，因此難于侵入小孔之中。利用外加壓力可以克服表面張力帶來(lái)的阻力，使液態(tài)汞填充到不同大小的氣孔之中。迫使汞進(jìn)入給定大小的孔隙所需的壓力，符合拉普拉斯公式：

式中，γ為多孔介質(zhì)孔徑；σ為汞的表面張力，常取值為480×10–5N/cm；p為毛細(xì)管壓力，即壓入汞的壓力；θ為液固接觸角，一般取130°，根據(jù)所施加的壓力，便可確定出與之相對(duì)應(yīng)的孔徑尺寸。由汞的壓入量，可測(cè)定出氣孔體積隨孔徑變化的曲線。

1.2 孔隙結(jié)構(gòu)分維計(jì)算模型

1.2.1 孔徑分布分形維數(shù)計(jì)算模型

由分形幾何原理，設(shè)砂巖孔隙某一孔徑 r，則砂巖中孔徑大于r的孔隙數(shù)目為N(r)，則有[16]：

式中，D為分維數(shù)。

若設(shè)V(r)為半徑不小于r的孔隙體積，V0為測(cè)試樣品孔隙總體積，研究表明，V(r)與V0存在關(guān)系為(Ki為常數(shù)，i=0,1,2,3)：

由式(2)、(3)求導(dǎo)得到：

只要在雙對(duì)數(shù)坐標(biāo)系下繪出 V(r)/V0–r的散點(diǎn)圖，并進(jìn)行線性擬合，根據(jù)直線的斜率就可以求得孔隙大小分布的分維數(shù)。

1.2.2 孔隙表面分形維數(shù)計(jì)算模型

與孔隙體積一樣，半徑不小于r的孔隙的比表面積S(r)與測(cè)試樣品孔隙總比表面積S0滿足：

根據(jù)比表面積與尺碼的關(guān)系取其對(duì)數(shù)有：

只要在雙對(duì)數(shù)坐標(biāo)系下繪出 S(r)/S0–r的散點(diǎn)圖，并進(jìn)行線性擬合，根據(jù)直線的斜率可以求得孔隙表面的分維數(shù)。

2 含鈾砂巖孔隙結(jié)構(gòu)特征壓汞法研究

2.1 含鈾砂巖壓汞實(shí)驗(yàn)

本次實(shí)驗(yàn)壓汞儀器為美國(guó) Micromeritrics公司Autopore IV 9510型全自動(dòng)壓汞儀。實(shí)驗(yàn)樣品來(lái)源于某地浸鈾礦山鉆孔的礦巖樣，實(shí)驗(yàn)樣品選用編號(hào)為N126、A202、A204、A307、NK2-1。取部分礦樣在高溫下烘干至恒重后，在各礦樣中分別取少許做每個(gè)試樣的壓汞實(shí)驗(yàn)樣品。通過(guò)對(duì)5個(gè)礦樣的壓汞實(shí)驗(yàn)，得到壓汞曲線特征參數(shù)見(jiàn)表1。由表1，礦樣中孔隙率與總?cè)牍?、表面密度、平均孔徑是成正比關(guān)系?？紫堵试酱?，其總?cè)牍省⒈砻婷芏?、平均孔徑值就越大?/p>

表1 砂巖壓汞曲線特征參數(shù)Table 1 Characteristic parameters of sandstone for intrusive mercury curve.

2.2 砂巖孔隙分維數(shù)的計(jì)算及討論

該地浸鈾礦山含礦層鈾礦巖孔隙的成因復(fù)雜多樣。就孔徑而言，不同孔徑對(duì)含礦層的滲透能力的影響不同。根據(jù)壓汞實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，以孔徑大小為一有限集，確定孔徑大小的上、下限分別為半徑2075、0.015 μm。從壓汞曲線數(shù)據(jù)可以看出，孔隙對(duì)滲透率影響的有效區(qū)間相差很大，故探討該含礦層礦巖孔隙結(jié)構(gòu)的分形特征。

根據(jù)壓汞實(shí)驗(yàn)，得到入汞壓力與總?cè)牍柡投取⒖紫扼w積累積變化與孔徑、孔隙表面積累積變化與孔徑等關(guān)系，從而得到孔隙分布分形維數(shù)與孔隙表面分形維數(shù)。分別求得每一樣品的孔隙半徑與對(duì)應(yīng)的孔隙累積體積V(>r)、孔隙半徑與孔隙累積表面積S(>r)和礦樣中的汞飽和度SHg與孔隙壓力P三組數(shù)據(jù)對(duì)。分別可求出lgV(>r)、lgr、lgS(>r)的值，并在直角坐標(biāo)系上分別作出lgV(>r)與lgr、lgS(>r)與lgr的散點(diǎn)圖，并對(duì)其進(jìn)行線性回歸擬合，結(jié)果如圖1、圖2所示。根據(jù)前文介紹的孔隙結(jié)構(gòu)分維計(jì)算模型，可分別求出各巖樣的孔隙分布分維數(shù)和孔隙表面分布分維數(shù)(表2)。

表2 含鈾砂巖孔隙結(jié)構(gòu)分維值Table 2 Fractal dimension value of pore structure in uranium-bearing sandstones.

圖1 巖樣孔隙半徑與對(duì)應(yīng)累積體積對(duì)數(shù)散點(diǎn)圖及線性擬合Fig.1 Logarithm scatter diagram and linear fitting for pore radius and corresponding cumulative volume of rock samples.

由圖1、2，曲線均有明顯的拐點(diǎn)，以拐點(diǎn)散點(diǎn)為界，每個(gè)礦樣實(shí)驗(yàn)散點(diǎn)均能擬合成兩條近似直線，兩條直線表明該含鈾砂巖孔隙結(jié)構(gòu)具有雙分形維數(shù)的特征，滲透性砂巖鈾礦巖結(jié)構(gòu)這種雙重分形特征，與文獻(xiàn)[17,18]所研究雙段冪率現(xiàn)象非常相似。這種雙分形維數(shù)的特征主要是與砂巖型鈾礦床的成礦過(guò)程有關(guān)系，這與地質(zhì)資料顯示的該鈾礦床是通過(guò)地質(zhì)作用與沉積過(guò)程兩個(gè)不同的成礦作用疊加形成的相符合。

圖2 巖樣孔隙半徑與對(duì)應(yīng)累積比表面積對(duì)數(shù)散點(diǎn)圖及線性擬合Fig.2 Logarithm scatter diagram and linear fitting for pore radius and corresponding cumulative surface area of rock samples.

表2中，Dv1、Dv2分別表示按大、小孔徑計(jì)算的孔隙體積分維數(shù)，Ds1、Ds2分別表示按大、小孔徑計(jì)算的孔隙比表面分維數(shù)。采用壓汞曲線數(shù)據(jù)分析礦巖結(jié)構(gòu)特征時(shí)，該地浸鈾礦山含鈾砂巖樣品孔隙結(jié)構(gòu)孔隙分布分維數(shù)(以大孔徑計(jì)算)在4.255?3.687，平均為3.833，而孔隙比表面分維數(shù)在3.151?2.910，平均為3.031。而按小孔徑計(jì)算孔隙體積分維數(shù)與孔隙表面分維數(shù)各樣品基本相同，分別在 3.150與2.400左右。這里所謂的小孔徑是指礦樣顆粒內(nèi)部的孔隙，各礦樣基本在一個(gè)成礦帶，礦巖顆粒內(nèi)部結(jié)構(gòu)基本相同，這樣就造成按小孔徑計(jì)算孔隙結(jié)構(gòu)分維值基本相等。而大孔徑指的是顆粒間的孔隙，由于大小顆粒的不同排列造成了各礦樣孔隙結(jié)構(gòu)是不同的，主要表現(xiàn)在以大孔徑計(jì)算出來(lái)的分維數(shù)。

由圖 3，砂巖孔隙結(jié)構(gòu)分形特征與孔隙度之間的關(guān)系主要表現(xiàn)為以大孔徑孔隙計(jì)算出來(lái)孔隙與孔隙比表面分維值與孔隙度之間的關(guān)系，孔隙率與大孔徑計(jì)算孔隙分維成正相關(guān)關(guān)系，與以大孔徑計(jì)算的孔隙比表面分維成負(fù)相關(guān)關(guān)系。

圖3 含鈾砂巖孔隙結(jié)構(gòu)分形特征與孔隙度的關(guān)系Fig.3 The relation between sandstone uranium ore rock pore structure of fractal characteristics and porosity.

3 結(jié)語(yǔ)

通過(guò)壓汞實(shí)驗(yàn)對(duì)某低滲透性砂巖鈾礦巖孔隙結(jié)構(gòu)特征研究，得到如下結(jié)論：

(1) 該類(lèi)型可地浸開(kāi)采的砂巖鈾礦巖孔隙結(jié)構(gòu)具有雙分形維數(shù)的特征。雙重分維數(shù)分別是以大、小孔徑來(lái)計(jì)算的。這與砂巖型鈾礦床的成礦過(guò)程中地質(zhì)作用與沉積過(guò)程兩個(gè)不同的成礦作用疊加有關(guān)。文中所得到的這種滲透性砂巖鈾礦巖結(jié)構(gòu)雙重分形特征的雙段冪率現(xiàn)象，對(duì)于雙段分形結(jié)構(gòu)的起源，拐點(diǎn)位置等還有待進(jìn)一步研究。

(2) 以大孔徑計(jì)算時(shí)，各砂巖樣品孔隙結(jié)構(gòu)孔隙分布分維數(shù)和孔隙比表面分維數(shù)變化區(qū)間均比以小孔徑計(jì)算的分維值大。說(shuō)明該砂巖鈾礦巖孔隙結(jié)構(gòu)特征表現(xiàn)為：顆粒間的孔隙分布不很均勻，而顆粒內(nèi)部的分布比較均勻。

(3) 通過(guò)分析砂巖孔隙結(jié)構(gòu)分形特征與孔隙度之間的關(guān)系，得到孔隙率與大孔徑計(jì)算孔隙分維成正相關(guān)關(guān)系，與以大孔徑計(jì)算的孔隙比表面分維成負(fù)相關(guān)關(guān)系。

1 趙明, 郁伯銘. 數(shù)字巖心孔隙結(jié)構(gòu)的分形表征及滲透率預(yù)測(cè)[J]. 重慶大學(xué)學(xué)報(bào), 2011, 34(4): 88?94 ZHAO Ming, YU Boming. The fractal characterization of pore structure for some numerical rocks and prediction of permeabilities [J]. Journal of Chongqing University,2011, 34(4): 88?94

2 姜巖, 雷華陽(yáng), 鄭剛, 等. 動(dòng)荷載作用下結(jié)構(gòu)性軟土結(jié)構(gòu)變化的分形研究[J]. 巖土學(xué), 2010, 31(10): 3075?3080 JIANG Yan, LEI Huayang, ZHENG Gang, et al. Fractal study of microstructure variation of structured clays under dynamic loading[J]. Rock and Soil Mechanics,2010, 31(10): 3075?3080

3 ZENG Sheng, TAN Kaixuan. Fractal characteristics of po rous structure for in situ leachable sandtone uranium ore[C]. International Mining Forum 2010, 2010, 9: 209?213

4 Christos D. Tsakiroglou, Marios A. Ioannidis, et al. A new approach for the characterization of the pore structure of dual porosity rock[J]. Chemical Engineering Science,2009, 64: 847?859

5 王啟立, 胡亞非, 何敏, 等. 石墨多孔介質(zhì)孔隙度與比表面積的分形描述[J]. 煤炭學(xué)報(bào), 2010, 35(10):1725?1729 WANG Qili, HU Yafei, HE Min, et al. Fractal description of porosity and specific surfacearea for porous media of graphite[J]. Journal of China Coal Society, 2010, 35(10):1725?1729

6 倪化勇, 劉希林. 泥石流堆積物的粒度分布及其分形結(jié)構(gòu)[J]. 沉積與特提斯地質(zhì), 2008, 28(3): 35?41 NI huayong, LIU Xilin. Grain-size distribution and fractal structures of solid grains in debris-flow deposits[J].Sedimentary Geology and Tethyan Geology,2008, 28(3): 35?41

7 王海峰, 闕為民, 鐘平汝, 等. 原地浸出采鈾技術(shù)與實(shí)踐[M]. 北京: 原子能出版社, 1998: 8 WANG Haifeng, QUE Weimin, ZHONG Pingru, et al.In-situ leaching uranium mining technology and practice[M]. Beijing: Atomic Energy Press, 1998: 8

8 曾晟. 低滲透性砂巖鈾礦床原地浸出的分形動(dòng)力學(xué)研究[D]. 衡陽(yáng): 南華大學(xué), 2011 ZENG Sheng. Study on fractal dynamics of in-situ leaching of uranium in low-permeability sandstone uranium deposits[D]. Hengyang: University of South China, 2011

9 闕為民, 王海峰, 牛玉清, 等. 中國(guó)鈾礦采冶技術(shù)發(fā)展與展望[J]. 中國(guó)工程科學(xué), 2008, 10(3): 44?53 QUE Weimin, WANG Haifeng, NIU Yuqing, et al.Development and prospect of china uranium mining and metallurgy[J]. Engineering Sciences, 2008, 10(3): 44?53

10 廖文勝, 王立民, 蘇學(xué)斌, 等. 某低滲透砂巖鈾礦巖心特性分析[J]. 鈾礦冶, 2007, 26(4): 185?190 LIAO Wensheng, WANG Limin, SU Xuebin, et al. Core analysis of a low permeable sandstone uranium deposit[J].Uranium Mining and Metallurgy, 2007, 26(4): 185?190

11 劉志彬, 劉松玉, 居俊, 等. 崇啟大橋接線工程下部軟土孔隙結(jié)構(gòu)分析[J]. 東南大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版), 2012,42(3): 531?537 LIU Zhibin, LIU Songyu, JU Jun, et al. Pore structure characteristics analysis of soft soil under connection project of Chongqi Bridge[J]. Journal of Southeast University (Natural Science Edition), 2012, 42(3):531?537

12 馬立民, 林承焰, 范夢(mèng)瑋. 基于微觀孔隙結(jié)構(gòu)分形特征的定量?jī)?chǔ)層分類(lèi)與評(píng)價(jià)[J]. 石油天然氣學(xué)報(bào), 2012,34(5): 15?20 MA Limin, LIN Chengyan, FAN Mengwei. Quantitative classification and evaluation of reservoirs based on fractal features of micro-pore structures[J]. Journal of Oil and Gas Technology, 2012, 34(5): 15?20

13 鄧玉珍, 劉慧卿, 張紅玲, 等. 基于孔隙分維數(shù)的巖石分類(lèi)方法[J]. 油氣地質(zhì)與采收率, 2007, 14(5): 23?26 DENG Yuzhen, LIU Huiqing, ZHANG Hongling, et al.Petro-graphic classification method based on porous fractal number[J]. Petroleum Geology and Recovery Efficiency, 2007, 14(5): 23?26

14 馬占旗, 任曉娟, 張寧生, 等. 特低滲儲(chǔ)層砂巖孔隙結(jié)構(gòu)的分形研究[J]. 新疆石油地質(zhì), 2007, 28(1): 88?91 MA Zhanqi, REN Xiaojuan, ZHANG Ningsheng, et al. A fractal study on pore structure of sandstone in extra low permeability reservoirs[J]. Xinjiang Petroleum Geology,2007, 28(1): 88?91

15 唐偉家, 齊志強(qiáng). 用壓汞儀測(cè)聚丙烯腈原絲微孔結(jié)構(gòu)[J]. 合成纖維工業(yè), 1983, 6(1): 29?30, 63 TANG Weijia, QI Zhiqiang. Experimental study of pressure mercury for the microporous structure of polyacrylonitrile precursor[J]. China Synthetic Fiber Industry, 1983, 6(1): 29?30, 63

16 馬新仿, 張士誠(chéng), 朗兆新. 孔隙結(jié)構(gòu)特征參數(shù)的分形表征[J]. 油氣地質(zhì)與采收率, 2005, 12(6): 34?36 MA Xinfang, ZHANG Shicheng, LANG Zhaoxin. Fractal characterization of characteristic parameters of pore structure[J]. Petroleum Geology and Recovery Efficiency,2005, 12(6): 34?36

17 錢(qián)江海, 韓定定, 馬余剛. 開(kāi)放式復(fù)雜航空網(wǎng)絡(luò)系統(tǒng)的動(dòng)力學(xué)演化[J]. 物理學(xué)報(bào), 2011, 60(9): 098901 QIAN Jianghai, HAN Dingding, MA Yugang. Dynamical evolution of complex airline system[J]. Acta Phys Sin,2011, 60(9): 098901

18 Han D D, Qian J H, Ma Y G. Emergence of double scaling in complex systems[J]. Europhysics Letters, 2011, 94:28006