汪光，李開明，呂永龍，任秀文，盧文洲，吳仁人

1.環(huán)境保護(hù)部華南環(huán)境科學(xué)研究所 國家環(huán)境保護(hù)水環(huán)境模擬與污染控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，廣州510655

2.中國科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中心 城市與區(qū)域生態(tài)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京100085

砷(As)在自然界中普遍存在，過量砷供應(yīng)或微量砷的長期暴露會對植物、動物和人體產(chǎn)生毒害作用。砷由污染的水體、食物和空氣經(jīng)食物鏈進(jìn)入人體后，隨血液流動分布于全身各組織器官，從而引發(fā)多器官組織和功能的異常變化，導(dǎo)致急性或慢性砷中毒［1-2］。砷在體內(nèi)的積累對人體造成的潛在健康風(fēng)險(xiǎn)逐漸引起重視，國內(nèi)外對砷的生物毒性及其對人體的健康風(fēng)險(xiǎn)的研究日益增多。

從砷的暴露途徑來看，食物是人體砷暴露的主要途徑之一［2］。目前已有大量研究分析了大米、蔬菜、水果、肉類和海產(chǎn)品等食品中的砷濃度，并指出砷污染區(qū)域的大米、蔬菜和肉類以及沿海地區(qū)的海產(chǎn)品中砷濃度較高，攝入這些食品可能造成人體健康風(fēng)險(xiǎn)［3-5］。

砷在不同食品中以多種形態(tài)存在，其不同形態(tài)表現(xiàn)出的毒性效應(yīng)和生物有效性差別較大，例如無機(jī)砷(砷酸鹽和亞砷酸)的毒性極大，四甲基砷離子(TMA+)的毒性較大，甲基砷酸(MMA)和二甲基砷酸(DMA)的毒性次之，砷甜菜堿(AsB)、砷膽堿(AsC)、三甲基砷氧化物(TMAO)和砷糖通常被認(rèn)為是無毒的［6］。此外，已有研究表明不同形態(tài)砷的生物有效性的差異較大，例如經(jīng)口暴露動物實(shí)驗(yàn)揭示大米中的無機(jī)砷生物有效性達(dá)到90%以上，但是DMA 和MMA 的生物有效性分別只有33.3%和16.7%［7］。

為了控制砷的健康危害，不少國家或地區(qū)制定了食品中總砷或無機(jī)砷的最大容許濃度以及每周耐受攝入量的標(biāo)準(zhǔn)，并通過比較食品砷攝入量與耐受攝入量來評估食品中砷的健康風(fēng)險(xiǎn)［2，5］。目前關(guān)于食品攝入的砷暴露量以及健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)研究多數(shù)是基于大米、可食用蔬菜、肉類及海產(chǎn)品等食品的生材料中砷總量或者無機(jī)砷的濃度計(jì)算的，實(shí)際上，被攝入人體之前，食品要經(jīng)過各種處理，砷的濃度和形態(tài)已發(fā)生了變化。一些研究已從人尿中砷的代謝物形態(tài)間接證明了烹調(diào)過程能夠影響食品中砷的形態(tài)，從而導(dǎo)致人尿中砷代謝產(chǎn)物形態(tài)差異，并可能影響食品中砷對人體的健康風(fēng)險(xiǎn)［8-9］。

目前有不少研究探討了各種食品烹調(diào)處理過程對砷的濃度、形態(tài)和生物可給性的影響［10-21］。這些研究表明，食品烹調(diào)處理過程中，水洗、浸泡和冷藏等處理過程以及蒸、煎、炸、煮等烹調(diào)過程，可能會使食品中的砷通過溶解、揮發(fā)以及分解的形式發(fā)生濃度或形態(tài)變化，并且進(jìn)一步改變食品砷的生物可給性。關(guān)于烹調(diào)處理后食品砷濃度、形態(tài)和生物可給性變化的研究較為零散，缺乏系統(tǒng)性的總結(jié);缺乏對不同食品烹調(diào)處理方式對食品砷濃度和形態(tài)的影響及其機(jī)理進(jìn)行綜合分析;將食品砷形態(tài)變化與生物有效性綜合考慮的研究較少，缺乏對烹調(diào)后砷形態(tài)變化對生物有效性影響的系統(tǒng)分析。

因此，本文在調(diào)研國內(nèi)外食品烹調(diào)處理后砷濃度、形態(tài)和生物有效性文獻(xiàn)的基礎(chǔ)上，概述食品烹調(diào)處理后食品砷濃度和形態(tài)變化規(guī)律，探討砷濃度和形態(tài)變化的機(jī)理，分析烹調(diào)后食品中砷生物可給性變化特征，研究砷形態(tài)變化對生物有效性的影響及其機(jī)理。

1 烹調(diào)處理對食品中總砷濃度的影響及其機(jī)理

不同烹調(diào)處理方式所引起的食品中砷濃度的變化有一定差異。大多數(shù)研究表明，水產(chǎn)品中As 濃度在經(jīng)過烹調(diào)后明顯提高:海鱸魚中總砷的濃度(生魚肉濃度0.372 mg·kg-1，以單位濕質(zhì)量計(jì)，以下若無特別標(biāo)注均指濕質(zhì)量)在油炸(2.66 mg·kg-1)和微波烹調(diào)(1.41 mg·kg-1)后顯著升高［10］;在烹調(diào)(煮、燉、烤等方式)后雙殼貝和腌制鱈魚總砷濃度顯著升高27%和37%［11］;在利用西班牙傳統(tǒng)方式(包括煮、油炸、烤)烹調(diào)后，沙丁魚和鱈魚肉中砷在烤熟后的濃度最高(沙丁魚:5.80 ～29.1 mg·kg-1;鱈魚:4.40 ～17.4 mg·kg-1)，油炸次之(鱈魚:3.70 ～10.0 mg·kg-1)，生魚肉中砷濃度較低(沙丁魚:3.53 ～3.94 mg·kg-1;鱈魚3.22 ～4.55 mg·kg-1)［12］。

一些植物性食物相關(guān)研究發(fā)現(xiàn)，漂洗和浸泡等食品處理方式能夠去除海藻中的部分總砷或者無機(jī)砷:裙帶菜中28.2%～58.8%的總砷可用水洗提出來［13］;高溫水浴及常溫浸泡能去除海藻中的砷和無機(jī)砷，溫度和時(shí)間對去除率有一定影響［14］;大米的水洗過程能去除8%～17%的砷［3］。

使用砷污染的水烹調(diào)會增加食品中的砷含量，而使用未污染的水烹調(diào)食品一般會降低食品中的砷含量。多種蔬菜(蘆筍、甜菜根、菜花、胡蘿卜、甜菜、玉米、土豆、菠菜、豆角)和通心粉中的砷濃度在利用未污染的水煮熟之后降低了60%;而利用砷污染的水烹調(diào)蔬菜及豬肉，砷濃度在烹調(diào)之后都增加很多［4，15］。用砷污染的水蒸煮后的大米比蒸煮前的大米中砷的濃度增加(1.5 ～8 倍);而使用未污染的水(總砷濃度＜3 μg·L-1)采取印度傳統(tǒng)方法(加過量水煮后，倒出多余的水)蒸煮大米后，米飯中砷的濃度比大米中的濃度減少64%～84%［16］。來自中國貴州和湖南的2 種大米在經(jīng)過水洗和去離子水蒸煮后砷濃度分別降低20.6%和7.1%。蒸煮方法對米飯中砷含量的影響:方法1(淘洗，加過量水煮)能減少57%的砷總量，方法2(淘洗，加適量水煮)能減少28%的砷總量，方法3(不淘洗，加適量水煮)使米飯中砷的總量保持不變［17］。

在不同烹調(diào)處理過程中，食品中砷濃度變化的機(jī)理包括:(1)食品中水分和可溶性物質(zhì)因?yàn)榕胝{(diào)而揮發(fā)或者溶解，導(dǎo)致砷在食品中濃度升高［10-12］。(2)在烹調(diào)中砷揮發(fā)或者溶解到湯汁中導(dǎo)致固體食物中砷的總量減少［4，15］。(3)當(dāng)使用被砷污染的水烹調(diào)食物時(shí)，砷可能與食物中的蛋白質(zhì)等成分結(jié)合，導(dǎo)致砷濃度提高［15-17］。(4)食品的浸泡、水洗等過程能夠使砷溶解到水中，從而降低了食品中砷的濃度［13-14］。這幾種機(jī)理綜合作用的結(jié)果導(dǎo)致各種食品在不同烹調(diào)處理方式下砷濃度呈現(xiàn)升高或降低。

2 不同烹調(diào)方式下食品中砷形態(tài)變化及其機(jī)理

在研究烹調(diào)對砷濃度和形態(tài)變化的機(jī)理時(shí)發(fā)現(xiàn):不同形態(tài)砷的標(biāo)準(zhǔn)水溶液在加熱到160℃時(shí)，砷甜菜堿(AsB)部分分解為TMAO(11%)和TMA+(68%)，DMA 部分分解為MMA(5%)，MMA 部分分解為無機(jī)As(III) (9%)和As(V) (39%)［18］;在85℃～190℃加熱15 ～44 min 對砷的形態(tài)變化影響的研究中，溫度80℃～120℃時(shí)砷標(biāo)準(zhǔn)溶液(AsB、DMA、MMA、TMAO、TMA+和AsC)沒有發(fā)生任何形態(tài)變化;溫度達(dá)150℃以上時(shí)，AsB 部分分解為TMAO，在160℃以上溫度時(shí)，AsB 部分分解為TMA+;150℃～180℃時(shí)AsC 有極少部分分解為TMAO(＜1.1%)以及DMA(0.1%～0.2%)［19］;此次研究中在80℃～180℃時(shí)，并未觀測到DMA 部分分解為MMA，也未觀測到MMA 部分分解為無機(jī)砷的現(xiàn)象。

在實(shí)際樣品研究中，海產(chǎn)品的研究相對較多。多種魚類和貝類海產(chǎn)品(沙丁魚、鱈魚、海魴、鰨目魚、魷魚、甲殼類和雙殼類等)在烹調(diào)后砷主要以AsB 形態(tài)存在，DMA 和TMA+次之，AsC 和MMA的量較少;經(jīng)過炸、烤、煎烹調(diào)后其中一些海產(chǎn)品中AsB、DMA、TMA+和MMA 濃度有較大幅度的升高［13］。龍蝦和鯊魚肉在烤熟后TMA+濃度也有所提高，而燒焦后龍蝦和鯊魚肉TMA+濃度更高［21］。經(jīng)過炸、烤烹調(diào)后雙殼貝和魷魚中無機(jī)砷的濃度顯著提高［11］。生海藻和熟海藻(100℃條件下烤熟)中的DMA 濃度沒有顯著變化，表明砷糖在100℃條件下具有一定的化學(xué)穩(wěn)定性［21］。紫菜在150℃烹調(diào)時(shí)，砷形態(tài)基本上不會變化，在150℃～250℃烘烤時(shí)，紫菜中的DMA、MMA 以及As(V)的濃度明顯升高，且隨著溫度的升高，砷糖越來越不穩(wěn)定，當(dāng)達(dá)到250℃時(shí)，紫菜中的砷糖完全被降解，砷的主要形態(tài)變?yōu)锳s(V)(＞50%)和As(III)(33%)［22］。

中國與匈牙利大米中砷的主要形態(tài)是As(III)，占總量的50%左右，其次是As(V)，占25%～33%，然后是DMA、AsC 和AsB，經(jīng)過蒸煮后的米飯中砷的主要形態(tài)也是As(III)(40%～70%)，其他形態(tài)AsC、DMA 和As(V)也能被檢出［23］;印度加爾各答市的大米中砷主要以無機(jī)砷存在(90%～100%)，其他形態(tài)包括少量的DMA、MMA 和AsB，在使用去離子水蒸煮后米飯中砷的主要形態(tài)仍然是無機(jī)砷，煮飯水中砷的主要形態(tài)也是無機(jī)砷，其他形態(tài)包括少量的DMA、MMA 和AsB;使用砷污染水蒸煮大米后，米飯中無機(jī)砷的含量大大提高［16］。

整體來看，烹調(diào)過程能使食品中砷形態(tài)發(fā)生變化，不同食品材料和烹調(diào)方式對砷形態(tài)變化具有一定影響。目前發(fā)現(xiàn)的主要形態(tài)變化包括［18-23］:(1)動物類海產(chǎn)品的高溫烹調(diào)可能導(dǎo)致AsB 轉(zhuǎn)化為TMA+，DMA 分解為MMA，MMA 分解為無機(jī)砷;從標(biāo)準(zhǔn)溶液及實(shí)際烹調(diào)實(shí)驗(yàn)來看，只有在炸、煎、烤這幾種溫度較高的烹調(diào)方式下海產(chǎn)品中的砷才可能發(fā)生形態(tài)變化。(2)高溫烘烤時(shí)紫菜中的砷糖能分解為DMA、MMA 及無機(jī)砷，溫度越高分解越徹底。(3)使用砷污染水蒸煮大米時(shí)，米飯能吸附水中的無機(jī)砷，導(dǎo)致米飯中無機(jī)砷的含量升高。

關(guān)于砷在烹調(diào)后形態(tài)變化的機(jī)理較為復(fù)雜，目前在實(shí)驗(yàn)室標(biāo)準(zhǔn)樣品和實(shí)際食品樣品中得到準(zhǔn)確驗(yàn)證的形態(tài)變化只有高溫下發(fā)生的AsB 轉(zhuǎn)變?yōu)門MA+和TMAO，原因是在煎、炸、烤的過程中魚肉局部溫度較高(接近250℃)，促進(jìn)AsB 脫羧基轉(zhuǎn)化為TMA+和TMAO［18-20］;但是由于食品材料的復(fù)雜性所導(dǎo)致的食品加熱溫度的不均勻性，由標(biāo)準(zhǔn)溶液推斷的AsB 形態(tài)轉(zhuǎn)化的動力學(xué)方程并不適合預(yù)測實(shí)際海產(chǎn)品中砷AsB 形態(tài)的轉(zhuǎn)化［19］。而烹調(diào)后DMA、MMA 以及無機(jī)砷的濃度升高可能是由于某些形態(tài)的砷糖的降解［19-20］，但是烹調(diào)加熱過程中魚類和貝類中砷糖等比較復(fù)雜的砷形態(tài)變化并沒有從實(shí)驗(yàn)室和實(shí)際樣品中得到證實(shí)，其形態(tài)如何變化，在何種條件下變化尚需進(jìn)一步研究。紫菜中的砷糖分解雖然在實(shí)際樣品中得到一定的證實(shí)［21-22］，但是無相關(guān)實(shí)驗(yàn)室樣品的驗(yàn)證研究，砷糖分解的溫度條件、轉(zhuǎn)化的機(jī)理及規(guī)律尚不明確。砷形態(tài)中砷糖和AsB 形態(tài)是無毒的，但分解產(chǎn)物TMA+和無機(jī)砷的毒性卻很強(qiáng)，因此，高溫烹調(diào)導(dǎo)致砷形態(tài)變化引起的健康風(fēng)險(xiǎn)值得進(jìn)一步關(guān)注。

3 食品處理和烹調(diào)對砷的生物可給性的影響

生物有效性(bioavailability)是指被人體吸收后進(jìn)入血液或淋巴組織內(nèi)的污染物含量或者其與攝入總量的比例。生物有效性的測定一般通過動物或人體的活體實(shí)驗(yàn)( in vivo)得到，但實(shí)驗(yàn)周期長，費(fèi)用高，不可控因素較多，且污染物的人體研究存在風(fēng)險(xiǎn)，會帶來倫理方面的問題[24-25]。

生物可給性(bioaccessibility)是指污染物在胃腸環(huán)境中可以溶出的比例，表示了基質(zhì)中污染物能被人體吸收的相對量，也是污染物最大經(jīng)口生物有效性的指示。現(xiàn)有研究中體外實(shí)驗(yàn)(in vitro)以體外消化法為主，即通過模擬人體消化系統(tǒng)(主要是胃和小腸)，采用與人體生理?xiàng)l件一致或相接近的人工合成消化液(唾液、胃液、小腸液等)來浸提不同基質(zhì)中的污染物，測定污染物溶出量，得出污染物的生物可給性[24-27]。

關(guān)于不同烹調(diào)方式砷的生物可給性研究主要集中于海產(chǎn)品和大米中，對其他食品研究較少。通過體外腸胃模擬實(shí)驗(yàn)，紫菜中總砷的生物可給性在烘焙(200℃)后顯著提高，烘焙后熟紫菜中無機(jī)砷的生物可給性也顯著提高43%;煮熟的羊棲菜中總砷和無機(jī)砷中生物可給性也比生羊棲菜顯著提高，其中無機(jī)砷的可給性提高了13.2%[28]。通過體外腸胃模擬加上透析膜的方法發(fā)現(xiàn)，烹調(diào)(煮熟)后海帶、裙帶菜、紫菜和海萵苣中總砷的生物可給性沒有明顯變化;但是烹調(diào)(煮熟)后海萵苣中總砷的生物可給性從17%下降到了7.4%[29]。生的蟹肉在消化過程中總砷的生物可給性較高，在模擬口腔、胃和小腸中的生物可給性分別達(dá)到63.2%～93.7%、91.0%～100.0%、79.6%～96.6%;而經(jīng)過煮和蒸的烹調(diào)后蟹肉中總砷的生物可給性顯著下降[30]。包括煮、蒸、炸、烤的烹調(diào)方式降低了石斑魚肉和赤鯮魚肉中總砷的生物可給性，其中油炸和燒烤后的食品中總砷的生物可給性降低1.2%～76.2%，而煮和蒸烹調(diào)后總砷的生物可給性僅降低1.4%～7.0%[31]。在使用砷污染的水蒸煮大米后，不僅米飯中的總砷和無機(jī)砷的濃度提高較多，而且總砷和無機(jī)砷的生物可給性也相當(dāng)高，分別達(dá)到＞90%以及63%～100%[32]。

整體來看，砷在不同食品以及不同烹調(diào)方式中生物可給性差異較大。由于已有研究證明不同形態(tài)的砷具有其對應(yīng)的生物有效性，因此砷形態(tài)變化可能是烹調(diào)引起的砷生物可給性差異的主要原因之一。推測食品中砷在烹調(diào)后生物可給性變化的原因包括[28-29]:(1)食品中砷在烹調(diào)后發(fā)生形態(tài)變化，由砷糖、AsB 等較為復(fù)雜的形態(tài)分解為TMA+以及無機(jī)砷等形態(tài)，增加了砷在胃腸液中的溶出量，導(dǎo)致食品中砷的生物可給性增加;(2)當(dāng)使用被砷污染的水烹調(diào)食物時(shí)，水中的無機(jī)砷可能與食物中的蛋白質(zhì)等成分結(jié)合，導(dǎo)致烹調(diào)后食品砷的生物可給性增加;(3)砷在高溫烹調(diào)中揮發(fā)或者溶解到不食用的湯汁中導(dǎo)致總砷減少，從而使得砷的生物可給性降低。但是目前尚未有研究從具體濃度數(shù)據(jù)上系統(tǒng)探討烹調(diào)后砷的形態(tài)與生物可給性變化的關(guān)系。

4 結(jié)語與展望

國內(nèi)外相關(guān)研究表明，米飯、蔬菜、肉類以及海產(chǎn)品中的砷在經(jīng)過水洗、浸泡等處理以及蒸、煮、煎、炸等烹調(diào)過程后，不僅砷濃度發(fā)生變化，而且砷形態(tài)和生物可給性也有變化;而且不同的食品類型及烹調(diào)處理方式會影響砷的濃度、形態(tài)以及生物可給性的變化特征，烹調(diào)后砷形態(tài)及生物可給性變化的機(jī)理尚不十分明確。

從目前的研究現(xiàn)狀來看，未來關(guān)于食品處理和烹調(diào)后砷的形態(tài)及生物可給性變化需要進(jìn)一步研究，主要集中在以下幾個(gè)方面:(1)需要從實(shí)驗(yàn)室標(biāo)準(zhǔn)試劑實(shí)驗(yàn)和實(shí)際食物樣品實(shí)驗(yàn)兩方面，繼續(xù)研究砷糖在高溫烹調(diào)下分解的機(jī)理。(2)更多地研究包括各種水產(chǎn)品及蔬菜等其他食材在烹調(diào)后砷的生物可給性變化;利用不同砷形態(tài)的生物可給性及其烹調(diào)后砷形態(tài)變化特征兩方面的數(shù)據(jù)，具體分析烹調(diào)后砷的形態(tài)與生物可給性變化的相關(guān)性。(3)在宏觀飲食習(xí)慣調(diào)查的基礎(chǔ)上，結(jié)合不同食材處理和烹調(diào)后砷形態(tài)和生物可給性變化研究，評估食用熟食品的條件下砷(不同形態(tài))的暴露量及其健康風(fēng)險(xiǎn)，特別是高溫烹調(diào)時(shí)的砷形態(tài)變化引起的健康風(fēng)險(xiǎn)。我國由于食品處理和烹調(diào)方式與西方國家差別較大，中式特有的食品烹調(diào)方式下食品中砷的濃度、形態(tài)、生物可給性及其相應(yīng)的健康風(fēng)險(xiǎn)值得進(jìn)一步研究。

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