韓靜茹，陳義學，袁龍軍，胡建軍

(1.華北電力大學 核科學與工程學院，北京 102206;2.環(huán)境保護部核與輻射安全中心，北京 100082;3.中國核動力研究設(shè)計院 核反應堆系統(tǒng)設(shè)計技術(shù)重點實驗室，四川 成都 610041)

0 引言

核燃料元件包殼材料是核動力反應堆的關(guān)鍵核心材料之一，核動力的先進性、安全可靠性和經(jīng)濟性與所用包殼材料的性能密切相關(guān)。在過去壓水堆燃料元件包殼用Zr－4合金在堆內(nèi)的使用性能是令人滿意的。但是，隨著核反應堆朝著高燃耗和長循環(huán)燃料周期的方向發(fā)展，對關(guān)鍵核心部件燃料元件包殼材料的性能提出了更高的要求，包括對腐蝕特性、氫化特性、增長和蠕變性能、輻照性能等。因此，核電發(fā)達的國家率先開展了改善Zr－4合金腐蝕性能及開發(fā)新的鋯合金的研究。目前大亞灣核電站所用的AFA2G燃料組件就是通過最佳化成分和優(yōu)化工藝后的改進型Zr－4合金包殼。由于改進型 Zr－4合金仍不能滿足更高燃料耗的要求，因此，一些國家發(fā)展了新的包殼材料。如美國西屋公司的ZIRLO鋯合金;俄羅斯的E635合金;德國的PCA合金;法國的M5合金;日本以及我國也正在開發(fā)新的包殼材料[1～3]。

在核反應堆系統(tǒng)中存在著大量中子，這些中子會使材料產(chǎn)生損傷及活化，本工作主要從活化角度分析包殼材料性能。材料活化產(chǎn)生的放射性不僅對反應堆系統(tǒng)安全產(chǎn)生重要的影響，還會使反應堆退役后存在著大量核廢料的后處理問題，對環(huán)境產(chǎn)生一定的危害[4]。設(shè)施壽命末期時包括活化和污染產(chǎn)物在內(nèi)的殘余放射性總量。有了對殘余放射性總量的確切了解，就能確定可行的方案，而不適于本情況的其他方案即可放棄。由于退役技術(shù)上可行的方案選擇的所有有關(guān)的估算都是以此定量數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)，所有這是最為重要的一歩。放射性總量必須具體到核素的組成、分布以及在系統(tǒng)和部件中的含量。因此，除了對反應堆包殼材料的腐蝕特性、氫化特性、增長和蠕變性能、輻照性能等有更高的要求之外，包殼材料及其雜質(zhì)活化水平的分析和評估在反應堆設(shè)計與評價中是非常必要和必不可少的。鎳基合金C276因其優(yōu)良的核性能和適宜的機械性能，作為第四代核反應堆燃料元件包殼的候選材料，其特性評估的全面研究正在進行中。因此本文考慮C276合金作為核電站燃料元件包殼材料，對其在輕水堆內(nèi)受中子輻照后的活化特性進行計算分析，并將其受中子輻照一年后的活化特性與Zr－4及M5包殼材料作了初步的比較分析。另外，本文下一步將開展C276質(zhì)子活化計算分析，為計劃開展的質(zhì)子輻照實驗提供支持。

1 計算程序及方法

本文研究計算采用了歐洲最新的活化系統(tǒng)EASY － 2007[5]，它由活化計算程序 FISPACT，核數(shù)據(jù)庫EAF和說明文件組成，用于計算經(jīng)由中子或帶電粒子輻照后的材料活化情況。EASY－2007與以前版本相比，除了包含更多的中子誘發(fā)的反應，也可以計算氘核或質(zhì)子誘發(fā)的反應。中子、氚核和質(zhì)子能量上限也已經(jīng)增加到60MeV，這使得EASY不僅可以計算聚變、裂變裝置材料的活化情況，而且可以用于高能中子材料測試裝置的材料活化計算等。

本文中子活化計算，選用總中子通量約為2.47×1016n/cm2/s的瓦特裂變譜 (如圖1所示)，使用 FISPACT－2007[6]程序?qū)?C276進行了活化計算分析，并使用配套活化數(shù)據(jù)庫EAF－2007[7]，它包含計算所需的核數(shù)據(jù)截面及衰變參數(shù)等數(shù)據(jù)。

圖1 中子能譜Fig.1 neutron spectrum

除了上述所說的中子能譜，活化計算的輸入文件還需要包殼材料的元素組成和輻照歷史條件。包殼材料元素組成如表1[8]所示。輻照條件選取了0.5年、1年和1.5年三種情況的輻照時間進行連續(xù)輻照，停堆冷卻時間從1分鐘到106年。C276活化結(jié)果包括活度、衰變余熱和停堆接觸劑量率。同時，還將C276經(jīng)中子輻照1年后的活化特性與 Zr－4及 M5包殼材料作了初步的比較分析。

表1 三種包殼材料元素組成Tab.1 Element composition of three different cladding materials (wt．%)

2 中子輻照結(jié)果及分析

2.1 活度

活度和放射毒物在長時間內(nèi)對材料的退役，處理及再循環(huán)起決定作用。C276作為包殼材料，分別經(jīng)中子輻照0.5年、1年和1.5年，輻照后材料活度隨冷卻時間的變化如圖2所示。從圖中可以看出，在三種輻照情況下C276材料活度隨冷卻時間的變化趨勢相似，隨著中子輻照時間的增加，C276的活度也稍有增加，但在停堆冷卻1年內(nèi)，C276三種輻照后的活度幾乎相同，冷卻時間超過1年后才有稍大的變化。

C276活度在停堆冷卻初期變化平緩，停堆30天后活度為7.16×1015Bq/kg，停堆1年后的活度為3.78×1014Bq/kg，活度到此時下降約一個數(shù)量級。在這之后，活度開始迅速下降，在停堆10年時，活度已經(jīng)下降到1.16×1013Bq/kg，停堆 100年后，活度已經(jīng)下降到1.16×1011Bq/kg。這個量對環(huán)境不會造成突出影響。C276活度在停堆冷卻初期主要受核素58Co影響，隨后60Co，63Ni，59Ni和99Tc在不同的冷卻時間分別占主導地位。

圖2 C276包殼材料的活度Fig.2 Activity of the cladding material C276

C276與Zr－4及M5包殼材料分別受中子輻照1年后，活度的比較情況也在圖2中有所顯示?？梢钥闯觯６牙鋮s10年內(nèi)，C276的活度高于Zr－4和M5，且在停堆初期1年內(nèi)Zr－4和M5的活度幾乎一致，低于C276一個多數(shù)量級，是C276活度的4.57～5.61%;在冷卻15～100年內(nèi)，C276的活度低于M5但差別不是很大，在同一數(shù)量級。同時，C276此時的活度高于Zr4一到兩個數(shù)量級;在冷卻5×105年以后，C276的活度低于 Zr－4和M5的活度。結(jié)果表明，在活度方面C276作為包殼材料同Zr－4和M5相比并沒有優(yōu)勢，停堆放射性活度較高，增加了包殼材料后處理的難度。

2.2 余熱

材料活化后產(chǎn)生的余熱及短壽命核素在對突發(fā)事件的研究是很重要的。C276分別經(jīng)中子輻照0.5年、1年和1.5年后，其余熱隨冷卻時間的變化如圖3所示。其變化趨勢與活度變化趨勢相同。

圖3 C276包殼材料的余熱Fig.3 Afterheat of the cladding material C276

C276余熱在停堆冷卻初期變化平緩，停堆30天后余熱為1.14 kW。在這之后，余熱開始迅速下降，停堆1年后的余熱為4.82×10－2kW，到此時下降約兩個數(shù)量級。在停堆10年時，余熱已經(jīng)下降到1.08×10－3kW，停堆100年后，余熱已經(jīng)下降到3.60×10－7kW。這個量已經(jīng)非常小，對環(huán)境不會造成突出影響。C276余熱在停堆冷卻初期主要受核素58Co影響，隨后60Co，63Ni，59Ni和99Tc在不同的冷卻時間分別占主導地位。

C276與Zr－4、M5分別受中子輻照1年后，余熱的比較情況在圖3中有所顯示。從圖中可以看出，停堆初期到50年內(nèi)，C276的余熱高于 Zr－4和M5。且在停堆初期1年內(nèi) Zr－4和 M5的余熱幾乎一致，比C276低一到兩個數(shù)量級，是C276余熱的3.65～5.50%;在冷卻70年到 1×105年時間內(nèi)，C276的余熱低于M5，但相差基本在一個數(shù)量級內(nèi)，同時，C276的余熱高于Zr－4大約一到兩個數(shù)量級;接下來C276的余熱逐漸降低并在冷卻5×105年后低于Zr－4和 M5。結(jié)果表明，在余熱方面C276作為包殼材料同Zr－4相比并沒有優(yōu)勢，但同M5相比還是有一定優(yōu)勢的，尤其是在停堆冷卻70年后，C276的余熱低于 M5，余熱較低，增加了包殼材料的安全性。

2.3 接觸劑量率

接觸劑量率可以對運行劑量及維修事件提供數(shù)據(jù)依據(jù)。圖4中10 mSv/h和10 μSv/h分別為遠程操作再循環(huán)和手工操作再循環(huán)劑量率水平標準(簡稱為“遠程操作”和“手工操作”)。C276分別經(jīng)中子輻照0.5年、1年和1.5年后，其接觸劑量率隨冷卻時間的變化如圖4所示。其變化趨勢與余熱變化趨勢相同。

圖4 C276包殼材料的接觸劑量率Fig.4 Contact dose rate of the cladding material C276

C276接觸劑量率在停堆冷卻初期變化平緩，停堆30天后劑量率為1.69×106Sv/h，停堆1年后的總活度為7.22×104Sv/h，劑量率到此時下降約兩個數(shù)量級。在這之后，劑量率開始迅速下降，在停堆10年時，劑量率已經(jīng)下降到1.82×103Sv/h，停堆100年后，劑量率已經(jīng)下降到2.67×10－2Sv/h。這個量已經(jīng)接近遠程操作限值。C276接觸劑量率在停堆冷卻初期主要受核素58Co影響，隨后60Co，94Nb，59Ni和92Nb在不同的冷卻時間分別占主導地位。

C276與Zr－4，M5分別受中子輻照 1年后，接觸劑量率的比較情況在圖4中有所顯示。從圖中可以看出，停堆初期到70年內(nèi)，C276的接觸劑量率高于Zr－4和M5。且在停堆初期1年內(nèi) Zr－4和M5的余熱幾乎一致，比 C276低一到兩個數(shù)量級，是 C276余熱的2.92～4.15%;在冷卻100年到2×105年時間內(nèi)，C276的接觸劑量率低于M5一到兩個數(shù)量級，但卻高于Zr－4大約一到兩個數(shù)量級。在接下來冷卻時間內(nèi)，C276的接觸劑量率又高于Zr－4和 M5大約一個數(shù)量級。Zr－4，C276和M5的接觸劑量率分別經(jīng)過約20年、5×103年、5×104冷卻時間可達到遠程操作水平，但要達到手動操作限值，三種材料均需要上萬年。結(jié)果表明，在接觸劑量率方面C276作為包殼材料同Zr－4相比并沒有優(yōu)勢，但先于M5達到手動操作限值，與M5相比，C276更易于回收及維修。

3 結(jié)論

基于C276合金作為核電站燃料元件包殼的候選材料，采用歐洲活化計算程序 FISPACT－2007及活化數(shù)據(jù)庫EAF－2007對其在壓水堆內(nèi)受中子輻照后的活化特性進行了計算分析。結(jié)果表明，隨著輻照時間的增加，C276材料活化特性值也增加。C276經(jīng)中子輻照一年后，在停堆初期，其活度、余熱值分別為1.50×1016Bq和1.60 kW。在停堆幾年到十幾年后，這些值衰減很快，符合安全限值，不會對環(huán)境安全帶來顯著影響。同時發(fā)現(xiàn)，C276經(jīng)中子輻照一年后的接觸劑量率經(jīng)過5×103年冷卻時間，可以達到遠程操作回收劑量率限值10 mSv/h。本文還將 C276經(jīng)中子輻照一年后的活化特性與 Zr－4及M5包殼材料作了初步的比較分析。結(jié)果表明，從中子活化角度看，C276與Zr－4相比并沒有優(yōu)勢，但與 M5相比還是有一定優(yōu)勢存在的。

[1]趙文金，龐華．鋯合金研究的國際動態(tài)[C]．全國核材料學術(shù)交流會．成都，2006．

[2]趙文金．核工業(yè)用高性能鋯合金的研究[J]．稀有金屬快報，2004，23(5):17 －20．

[3]趙文金．法國壓水堆燃料元件新一代包殼材料的發(fā)展[J]．核動力工程，2000，21(3):278 －284．

[4]李德平，潘自強．輻射防護手冊[M]．北京:原子能出版社，1987．

[5]Forrest R A．The European Activation System:EASY－2007 Overview[R]．UKAEA Report，UKAEA FUS 534，2007．

[6]Forrest R A．FISPACT － 2007:User Manual[R]．UKAEA Fusion，Report UKAEA FUS 534，2007．

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[8]陳寶山，劉承新．輕水堆燃料元件[M]．北京:化學工業(yè)出版社，2007．