張紫竹，李立華，高集金，付金樹

(1.中國原子能科學(xué)研究院中國核工業(yè)北京四〇一醫(yī)院，北京 102413;2.北京凱佰特科技有限公司，北京 102413;3.中國原子能科學(xué)研究院計(jì)量測試部，北京 102413)

1 前言

動(dòng)物實(shí)驗(yàn)和臨床試驗(yàn)都證明硼中子俘獲治療(boron neutron capture therapy，BNCT)過程中血液中10B的含量和腫瘤組織以及正常組織中10B的含量成一定比例[1]，所以通過測量血液中硼的含量可以推算出腫瘤組織和正常組織中硼的含量，且10B產(chǎn)生的劑量是患者接受總劑量的主要組成部分，因而準(zhǔn)確測量10B的含量是準(zhǔn)確計(jì)算患者所接受劑量的前提。

瞬發(fā)γ中子活化分析(prompt gamma neutron activation analysis，PGNAA)方法利用中子束轟擊血液樣品，樣品中10B俘獲中子后生成激發(fā)態(tài)7Li*，其在10－14s內(nèi)退激，釋放出能量為0.478 MeV的瞬發(fā)γ射線，通過高純鍺(HPGe)探測器探測瞬發(fā)γ射線，根據(jù)特征峰的能量和強(qiáng)度(峰面積)對10B濃度定量分析。該方法具有測量精度較高、速度快的特點(diǎn)，可以實(shí)現(xiàn)BNCT治療過程中在線快速測量血硼濃度。國際上日本 KUR[2]，美國 MIT[3，4]，瑞典的SINQ[5～7]，韓國的 SNU － KAERI[8]等都已建立了PGNAA系統(tǒng)用以測量10B及其他元素含量。

醫(yī)院中子照射器是專門設(shè)計(jì)用于BNCT的中子源裝置，其共有3條中子束流:熱中子束、超熱中子束和分析束，其中熱中子束和超熱中子束主要用于患者治療照射，分析束是專門為用PGNAA方法測量硼濃度而設(shè)計(jì)建造的。筆者等根據(jù)醫(yī)院中子照射器測量束實(shí)際參數(shù)，初步設(shè)計(jì)醫(yī)院中子照射器PGNAA系統(tǒng)，并進(jìn)行了硼濃度測量實(shí)驗(yàn)。

2 醫(yī)院中子照射器PGNAA系統(tǒng)初步設(shè)計(jì)

2.1 系統(tǒng)組成

醫(yī)院中子照射器PGNAA系統(tǒng)主要分為兩部分:HPGe探測器及其電子學(xué)系統(tǒng)和屏蔽系統(tǒng)。筆者等利用現(xiàn)有的HPGe譜儀及電子學(xué)系統(tǒng)，主要進(jìn)行了屏蔽系統(tǒng)的設(shè)計(jì)，其中包括中子束屏蔽、探測器屏蔽和中子捕集裝置3部分。

醫(yī)院中子照射器PGNAA系統(tǒng)主要用于測量微量硼－10元素含量，需要低本底的測量環(huán)境。測量時(shí)本底主要來自3個(gè)方面:a.從中子引出孔道周邊縫隙的泄露和從地板和墻壁散射的中子及二次γ射線形成的環(huán)境本底;b.熱中子束上的中子和γ射線通過在樣品上反應(yīng)及分析室中散射產(chǎn)生的中子及γ射線進(jìn)入探測器形成本底;c.中子與血液中的雜質(zhì)元素作用發(fā)生(n，γ)反應(yīng)形成本底，如23Na(n，γ)24Na反應(yīng)放出能量為0.475 MeV的瞬發(fā)γ射線。屏蔽系統(tǒng)設(shè)計(jì)主要考慮減少前兩種本底。

因此醫(yī)院中子照射器PGNAA系統(tǒng)屏蔽系統(tǒng)三部分的主要作用是:a.中子束屏蔽裝置:準(zhǔn)直中子束，保證到達(dá)樣品處的中子注量率盡量大，同時(shí)減少散射中子;減少反應(yīng)堆開啟狀態(tài)下分析室漏射中子及二次γ射線進(jìn)入測量系統(tǒng)。b.探測器屏蔽裝置:減少散射中子對HPGe探測器的損傷，同時(shí)屏蔽散射γ射線。c.中子捕集器:吸收束上中子，減小中子散射，同時(shí)降低測量室內(nèi)劑量水平，減小操作人員受照劑量。

2.2 材料選擇

由前面分析可知:PGNAA屏蔽裝置設(shè)計(jì)主要考慮吸收散射中子和二次γ射線。

醫(yī)院中子照射器分析束為熱中子束，束孔直徑2 cm，熱中子通量密度設(shè)計(jì)值 φth(＜0.4 eV)=3.08 × 106cm－2·s－1，方向性 J+n/φn=96.8%。因此設(shè)計(jì)時(shí)以屏蔽熱中子為主。

常用熱中子屏蔽材料一般含有硼元素、鋰元素或氫元素。雖然10B的熱中子截面(3838 b)比6Li(942 b)大，天然豐度也大于6Li，但是10B為待測元素，會直接影響測量結(jié)果;由于測量時(shí)會使用硼/氫光峰比，所以屏蔽材料中不能含有H元素。因此選用含鋰材料作為該系統(tǒng)熱中子吸收材料。

常用的含鋰材料有:含鋰聚乙烯，LiF粉末和Li2CO3粉末。含鋰聚乙烯易機(jī)械加工，但因其含有H元素，不能使用在本系統(tǒng)中;Li2CO3粉末可以溶于水，且Li元素質(zhì)量百分比低于LiF，因此選用LiF。此外由于含6Li材料的購買受到嚴(yán)格控制且造價(jià)高，最終選擇天然LiF作為熱中子吸收材料。

對于二次γ射線的屏蔽，測量室內(nèi)γ射線主要來自于墻面重混凝土屏蔽層漏射，混凝土漏射γ射線主要來自于混凝土中的氫俘獲中子產(chǎn)生2.224 MeV的γ射線以及重混凝土中的鐵俘獲中子產(chǎn)生2～3 MeV的γ射線。采用低本底測量通用的10 cm厚鉛屏蔽層屏蔽此能量下的γ射線。

2.3 系統(tǒng)設(shè)計(jì)

首先根據(jù)已有探測器情況和測量室實(shí)際情況設(shè)計(jì)樣品位置，探測器擺放方向等。HPGe探測器冷指為水平方向，因此設(shè)計(jì)探測器水平中心高度與束流中心高度一致，且垂直于中子束流。樣品擺放于位于中子束流上，探測器正前方，應(yīng)盡量靠近中子束流孔道出口。

中子吸收材料為天然LiF粉末，其實(shí)際封裝密度ρ=1.0 g/cm3。對于中子束和探測器屏蔽裝置，采用厚度為3 cm的LiF粉末，熱中子通量下降倍數(shù)為1.59E+02;對于中子捕集裝置，采用厚度為20 cm的 LiF粉末，熱中子通量的下降倍數(shù)為4.67E+14。所有LiF粉末均封裝于厚度為3 mm的聚四氟乙烯盒內(nèi)。

圖1為醫(yī)院中子照射器PGNAA系統(tǒng)初步設(shè)計(jì)示意圖。樣品擺放位置距束流出口45 cm，距探測器鈹窗表面6 cm，水平高度110 cm。中子束屏蔽系統(tǒng)中心為直徑3 cm，壁厚3 mm的圓柱形空心聚四氟乙烯管，長度為60 cm。管外為最小厚度為3 cm的LiF粉末，封裝于長方體聚四氟乙烯盒內(nèi)，橫截面為邊長是12 cm的正方形。中子捕集裝置總長20 cm，也由聚四氟乙烯盒組成，橫截面也為邊長是12 cm的正方形。最外層為10 cm Pb屏蔽層。探測器屏蔽系統(tǒng)結(jié)構(gòu)與束屏蔽系統(tǒng)相同，也為雙層屏蔽結(jié)構(gòu)，但探測器前端增加厚度為2 mm的6Li2CO3粉末，粉末封裝于Al盒內(nèi)。圖2為屏蔽系統(tǒng)搭建完成后的照片。

圖1 醫(yī)院中子照射器PGNAA系統(tǒng)初步設(shè)計(jì)圖Fig.1 Diagram of preliminary designed PGNAA system of IHNI

圖2 按初步設(shè)計(jì)方案搭建的PGNAA屏蔽系統(tǒng)照片F(xiàn)ig.2 The photo of PGNAA system as the design

3 硼濃度測量實(shí)驗(yàn)

3.1 實(shí)驗(yàn)方法

當(dāng)熱中子束轟擊樣品時(shí)，樣品中的10B發(fā)生10B(n，α)7Li*反應(yīng)，7Li*在 10－14s內(nèi)退激。一般血液樣品中10B和H分布均勻 ，中子轟擊樣品后，10B(n，α)7Li*反應(yīng)和1H(n，γ)2H反應(yīng)所產(chǎn)生的瞬發(fā)γ射線計(jì)數(shù)之比與中子束的參數(shù)(中子注量率、中子能譜和中子束均整性等)無關(guān)。所以10B(n，α)7Li*反應(yīng)產(chǎn)生瞬發(fā)γ射線的計(jì)數(shù)與1H(n，γ)2H反應(yīng)所產(chǎn)生的瞬發(fā)γ射線的計(jì)數(shù)之比正比于樣品中10B和H的濃度之比。待測樣品的10B可由標(biāo)準(zhǔn)樣品的10B/H光峰比推出。該方法屬于相對測量方法，用該方法測量未知樣品中的血硼濃度時(shí)結(jié)果與中子束參數(shù)無關(guān)，與HPGe探測器的探測效率無關(guān)。對樣品的量以及樣品容器的幾何尺寸無嚴(yán)格要求，但樣品的量會影響到測量結(jié)果的統(tǒng)計(jì)誤差。文章使用樣品由標(biāo)準(zhǔn)硼酸溶液配制。

3.2 實(shí)驗(yàn)裝置

實(shí)驗(yàn)使用HPGe γ射線探測器型號為Ortec－GMX35P4，高純鍺晶體尺寸為 φ58.8 ×80.0 mm3，Be窗厚0.5 mm。實(shí)測60Co 1.332 MeV特征峰半高寬 FWHM=1.82 MeV，峰康比65∶1。圖3 為 HPGe探測器電子學(xué)線路框圖。屏蔽系統(tǒng)如上所述。標(biāo)準(zhǔn)樣品由硼標(biāo)準(zhǔn)溶液加去離子水配置而成。樣品容器為圓柱形聚四氟乙烯瓶。由于束流出口直徑為2 cm，因此樣品溶液高度應(yīng)小于2 cm，瓶直徑小于2 cm，因此樣品容器直徑為16 mm，高30 mm。同時(shí)考慮盡量增加計(jì)數(shù)率因此實(shí)驗(yàn)選用2 mL樣本進(jìn)行測量。由血液樣本中添加不同質(zhì)量硼酸得到含硼血液。

圖3 HPGe探測器電子學(xué)線路框圖Fig.3 Electronic circuit diagram of HPGe detector

3.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果

測量樣品時(shí)，反應(yīng)堆功率30 kW，分析室HPGe探測器一側(cè)環(huán)境γ劑量率＜7μSv/h，中當(dāng)量劑量率＜3μSv/h。圖4為滿功率情況下測量50 ppm10B，測量時(shí)間600 s，γ射線全譜。

實(shí)驗(yàn)主要測量了不同10B濃度樣本。圖5為測量硼－10濃度為10 ppm，50 ppm標(biāo)準(zhǔn)樣品，水和空瓶時(shí)450～550 keV能量段γ能譜。10B多普勒展寬峰能段計(jì)數(shù)由多到少依次為50 ppm標(biāo)樣、10 ppm標(biāo)樣、水樣品和空樣品瓶。

該能譜表明使用該系統(tǒng)可以分辨10B濃度為10 ppm，體積為2 mL的樣品。但同時(shí)也發(fā)現(xiàn)在只放置空瓶和樣品為水時(shí)依然可以探測到較高的10B 0.478 MeV多普勒展寬峰(0.470 ～0.485 MeV)。此外反應(yīng)堆滿功率運(yùn)行情況下還測量了2 mL血液樣品，如圖6所示。含50 ppm10B血液樣本與50 ppm標(biāo)樣測量結(jié)果基本一致。血液中含有Na，會發(fā)生23Na(n，γ)24Na反應(yīng)，產(chǎn)生能量為475 keV的γ光子，但其熱中子截面較小，該能量光峰湮沒于本底中。單純血液樣本計(jì)數(shù)明顯少于50 ppm10B血液樣本與50 ppm標(biāo)樣。

反應(yīng)堆滿功率30 kW運(yùn)行，50 ppm10B樣品凈計(jì)數(shù)率為41.578 ±0.658 cps;2mL，10 ppm10B 樣品凈計(jì)數(shù)率為8.223±0.386 cps。10B 元素測量靈敏度為0.822 cps/ppm。

圖4 滿功率情況下測量50 ppm10B 2 mL樣品600 s得到γ射線全譜圖Fig.4 γ－ray full spectra of 50 ppm10B 2 mL sample with measuring time 600 s for the reactor at full power

圖5 滿功率情況下測量不同10B濃度2 mL樣品300 s得到的γ能譜圖Fig.5 γ－ray spectra of 2 mL sample of different 10B concentrations with measuring time of 300 s

圖6 滿功率情況下測量2 mL血液樣品及標(biāo)樣300 s得到的γ能譜圖Fig.6 γ－ray spectra of 2 mL blood sample and standard sample with measuring time of 300 s

4 討論

根據(jù)測量結(jié)果可知，10B光峰能段本底較高，該本底可能產(chǎn)生的原因有:a.系統(tǒng)所用材料中雜質(zhì)10B;b.除10B外其他元素產(chǎn)生激發(fā)態(tài)7Li*其退激產(chǎn)生0.478 MeV多普勒展寬峰。

如圖7所示，將系統(tǒng)中所用到材料做成樣品放入系統(tǒng)中測量，由圖可知LiF樣品產(chǎn)生計(jì)數(shù)最多，鋁樣品和空樣品瓶在本能段計(jì)數(shù)基本相同且均少于LiF樣品。LiF屏蔽系統(tǒng)中子吸收體正為此種材料。根據(jù)7Li各反應(yīng)道反應(yīng)截面，中子能量大于0.5 MeV時(shí)會發(fā)生7Li(n，n')7Li*反應(yīng)，反應(yīng)截面小于1 b，該反應(yīng)產(chǎn)生的激發(fā)態(tài)7Li*退激同樣產(chǎn)生0.478 MeV的γ射線。

圖7 滿功率情況下測量不同樣品600 s得到的γ能譜圖Fig.7 γ－ray spectra of samples of different materials with measuring time of 300 s

雖然 Li(n，n')7Li*反應(yīng)截面較10B(n，α)7Li*截面小3～4個(gè)量級，但由于分析束根據(jù)計(jì)算值能量大于0.5 MeV 中子的通量密度約6.1 ×103cm－2·s－1，且LiF用量很大，樣品室體積較小，因此該反應(yīng)造成影響不可忽略。

如果在吸收中子的同時(shí)又要避免使用硼和鋰作為吸收體，而鎘等中子吸收材料在吸收中子的同時(shí)會產(chǎn)生大量的γ光子，使得探測器的死時(shí)間過大，不利于測量。因此考慮在LiF中子吸收層內(nèi)側(cè)添加γ屏蔽層，該材料應(yīng)具備以下3個(gè)特點(diǎn):a.中子截面小;b.γ射線屏蔽能力強(qiáng);c.與中子反應(yīng)不產(chǎn)生0.478 MeV能區(qū)附近的二次γ射線。此外，應(yīng)考慮增大樣品室體積，減少散射中子及屏蔽材料產(chǎn)生二次γ射線進(jìn)入探測器的幾率。

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