聶明華,楊 毅,劉 敏,汪祖丞,晏彩霞,李 勇,顧麗軍 (華東師范大學(xué)資源與環(huán)境科學(xué)學(xué)院,地理信息科學(xué)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,上海 200062)

太湖流域水源地懸浮顆粒物中的PAH、OCP和PCB

聶明華,楊 毅*,劉 敏,汪祖丞,晏彩霞,李 勇,顧麗軍 (華東師范大學(xué)資源與環(huán)境科學(xué)學(xué)院,地理信息科學(xué)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,上海 200062)

于2010年5月和9月分別對(duì)太湖流域水源地懸浮顆粒物(SPM)中的PAH、OCP和PCB的殘留水平進(jìn)行了檢測(cè)和分析.結(jié)果表明,研究區(qū)PAH、OCP和PCB的含量分別為806.9～3815.3ng/g、10.04～50.86ng/g和2.20～5.06ng/g.與5月份相比,9月份的大部分采樣點(diǎn)三種污染物含量有所增加.PAH中HMW-PAHs的含量占優(yōu)勢(shì),主要來(lái)源于石油類排放、石油及其精煉產(chǎn)品的不完全燃燒,少量來(lái)源于煤和生物質(zhì)的不完全燃燒.OCP中DDTs的含量占優(yōu)勢(shì),研究區(qū)有新的HCHs和林丹輸入,但DDTs沒(méi)有新的輸入.Aroclor檢出率最高的為Aroclor1016與Aroclor1260,這可能與我國(guó)主要生產(chǎn)和使用的PCBs產(chǎn)品有關(guān).相對(duì)于國(guó)內(nèi)外其他地區(qū)監(jiān)測(cè)結(jié)果和評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn),研究區(qū)SPM所受PAH、OCP和PCB污染較輕,大部分地區(qū)均低于生態(tài)影響低值LEL,生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)較小.

多環(huán)芳烴；有機(jī)氯農(nóng)藥；多氯聯(lián)苯；懸浮顆粒物；飲用水源地；太湖流域

多環(huán)芳烴(PAH)、有機(jī)氯農(nóng)藥(OCP)和多氯聯(lián)苯(PCB)是持久性有機(jī)污染物(POPs),因其難降解、易在生物體內(nèi)富集,而對(duì)人類和動(dòng)物的生存造成威脅[1-5].PAHs主要源于人類活動(dòng)和能源利用過(guò)程,如石油的泄漏與排放,化石燃料和生物質(zhì)不完全燃燒產(chǎn)物的排放等[5-7].中國(guó)自 20世紀(jì)50年代開(kāi)始使用有OCP,至1983年的30年間共累計(jì)施用HCH農(nóng)藥約490多萬(wàn)t,DDT約40多萬(wàn) t[8].1965～1974年,中國(guó)約生產(chǎn)了 1萬(wàn)多 t的PCB,主要用于電容器和涂料添加劑,由于處理不當(dāng)?shù)仍?而進(jìn)入環(huán)境中的PCB危害嚴(yán)重[9].

伴隨著太湖流域經(jīng)濟(jì)的高速增長(zhǎng),生產(chǎn)、生活污水大量排放,近年來(lái)該地區(qū)水污染嚴(yán)重,已威脅到人民的用水安全[8].以往針對(duì)太湖在 POPs污染方面的研究主要集中在沉積物上,尚未涉及懸浮顆粒物(SPM)的研究.而 SPM是水體中各種污染物最主要的存在介質(zhì),對(duì)有機(jī)污染物在水生生態(tài)系統(tǒng)中的遷移、分布起著重要的作用[11,12].基于此,本研究通過(guò)分析太湖流域飲用水源地SPMs中PAH、OCP和PCB含量和分布狀況,分析其可能的主要來(lái)源和風(fēng)險(xiǎn),以期對(duì)太湖流域水源地污染的綜合整治提供理論基礎(chǔ)和科學(xué)依據(jù).

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 樣品采集

如圖 1所示,在太湖流域飲用水源地選擇 7個(gè)自來(lái)水水廠,于每個(gè)水廠的取水口設(shè)置一個(gè)采樣站位,分別為T(mén)1、T2、T3、T4、T5、T6、T7.2010年5月和9月,在上述各采樣站位取表層水40L,裝于干凈棕色玻璃容器運(yùn)回實(shí)驗(yàn)室,立即利用裝有玻璃纖維濾膜(Whatman GF/F)的真空泵過(guò)濾裝置進(jìn)行水樣過(guò)濾,收集SPMs,冷凍干燥,研磨過(guò)200目篩,低溫保存?zhèn)溆?

圖1 采樣點(diǎn)示意Fig. 1 Map of the sampling sites

1.2 樣品處理

采用加速溶劑萃取儀(ASE300,Dionex)進(jìn)行萃取,稱取1g SPM樣品,與石英砂和約1g銅粉混勻裝入萃取池中.用二氯甲烷和丙酮混合溶劑(體積比為 1:1)對(duì) SPM 進(jìn)行萃取,提取液經(jīng)無(wú)水硫酸鈉干燥后濃縮至2～3mL,過(guò)硅膠、氧化鋁層析柱純化和分離.凈化后的洗脫液旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)至2mL左右后用正己烷進(jìn)行溶劑置換,濃縮定容至1mL,待測(cè).實(shí)驗(yàn)中所用有機(jī)溶劑均為農(nóng)殘級(jí),石英砂、無(wú)水硫酸鈉、玻璃器皿以及玻璃纖維濾膜都經(jīng)馬弗爐450℃焙燒5h,硅膠、氧化鋁等均經(jīng)二氯甲烷和正己烷洗提.

1.3 測(cè)定

1.3.1 儀器分析條件 PAH儀器分析條件:采用氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀(GC-MS,Agilent 7890A/ 5975C),色譜柱升溫程序?yàn)?柱初溫 55℃,保持2min以 20℃/min 程序升溫到 280℃,再以10℃/min 升溫到 310℃,保持 5min.載氣為高純He.定性以標(biāo)準(zhǔn)樣品在同樣條件下進(jìn)行,根據(jù)特征離子及相對(duì)保留時(shí)間進(jìn)行定性.

OCP和PCB儀器分析條件:分析儀器為氣相色譜(GC,Agilent 7890A),配有63Ni電子捕獲檢測(cè)器(ECD).色譜柱為 DB-35MS(30m×0.25mm× 0.25μm),色譜柱升溫程序?yàn)?柱初溫 110℃,保持2min,以10℃/min 程序升溫到320℃,保持5min.載氣為高純He.OCP和PCB的樣品是以混合標(biāo)樣在同樣的氣相色譜條件下利用已知濃度標(biāo)樣分別進(jìn)行6次平行測(cè)樣,根據(jù)特征離子及相對(duì)保留時(shí)間進(jìn)行定性,并使用內(nèi)標(biāo)法和多點(diǎn)校正曲線定量分析.

1.3.2 質(zhì)量控制與質(zhì)量保證 整個(gè)分析過(guò)程按方法空白、加標(biāo)空白、樣品平行樣進(jìn)行質(zhì)量控制與質(zhì)量保證,對(duì)SPM樣品進(jìn)行PAH、OCP和PCB的加標(biāo)回收,PAH回收率為77%～107%,OCP回收率為67%～113%, PCB回收率為71%～112%,樣品平行樣相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差均在 15%以下,方法空白和加標(biāo)空白均未檢出.

2 結(jié)果與分析

2.1 SPMs中的PAH

SPMs中 PAH的含量和分布特征詳見(jiàn)表 1和圖2.太湖流域飲用水源地SPM中16種PAH化合物均有檢出,其含量為 806.9～3815.3ng/g.其中,5月、9月SPMs中PAH總量分別在806.9～1498.9ng/g、1143.2～3815.3ng/g之間.從時(shí)間分布特征來(lái)看(圖2),除了T1、T3兩個(gè)采樣點(diǎn)5月份PAH含量略高于9月份外,其余各采樣點(diǎn)9月份PAH含量均高于 5月份.從空間分布特征看(圖2),9月份各采樣點(diǎn)PAH含量變化比5月份明顯.9月份T6采樣點(diǎn)PAH含量最高,達(dá)到3815.3ng/g,其次是T7和T2采樣點(diǎn),T1、T3和T5采樣點(diǎn)PAH含量較低.

圖2 SPMs中PAH總含量分布Fig.2 Distribution of the total PAH in SPMs

5月份和9月份,太湖流域飲用水源地SPMs中Naph、Phe和Pyr是最重要的組分,PAH中以高環(huán)(HMW-PAHs)的含量略占優(yōu)勢(shì),達(dá)到35.7%～77.7%.說(shuō)明主要來(lái)源于化石燃料高溫燃燒與裂解,并有一部分來(lái)自于石油類產(chǎn)品和化石燃料的低中溫不完全燃燒.根據(jù) Yunker等[13]研究結(jié)果,選用 Inp/(Inp+BgP) 和 Fl/(Fl+Pyr)這兩個(gè)比值來(lái)判斷 PAH的來(lái)源.Inp/(Inp+BgP)小于 0.2通常認(rèn)為是來(lái)源于石油類排放,大于 0.5時(shí)則認(rèn)為是來(lái)源于木材、煤炭和草類的不完全燃燒,位于0.2與0.5之間可認(rèn)為是來(lái)源于石油及其精煉產(chǎn)品的不完全燃燒.Fl/(Fl+Pyr)小于0.4通常認(rèn)為是來(lái)源于石油類排放,大于0.5則主要是來(lái)源于木材、煤炭和草類的不完全燃燒,位于0.4與0.5之間則意味著來(lái)源于石油及其精煉產(chǎn)品的不完全燃燒.如圖 3所示,太湖流域飲用水源地 SPMs中 PAHs的 Inp/(Inp+BgP)和Fl/(Fl+Pyr)值散點(diǎn)在Ⅰ、Ⅳ和Ⅴ區(qū)都有分布,但是主要分布在Ⅳ區(qū),特別是9月的散點(diǎn)全部分布在Ⅳ區(qū),這就意味著太湖流域水源地 SPMs中PAH主要來(lái)源于石油類排放、石油及其精煉產(chǎn)品的不完全燃燒,此外還有少量來(lái)源于木材、煤炭和草類的不完全燃燒.

圖3 Inp/(Inp+BgP) 和Fl/(Fl+Pyr)值散點(diǎn)圖Fig.3 Cross plot for Inp/(Inp+BgP) and Fl/(Fl+Pyr)

2.2 SPMs中的OCP

圖4 SPMs中OCP總含量分布Fig.4 Distribution of the total OCP in SPMs

SPMs中 OCP的含量和分布特征詳見(jiàn)表 2和圖4.太湖流域飲用水源地SPMs中OCP含量為10.04～50.86ng/g,其中5月、9月SPMs中OCP總量分別在10.04～38.14ng/g、13.9～50.86ng/g之間.從時(shí)間分布特征來(lái)看(圖4),除了T5采樣點(diǎn)外,其余各采樣點(diǎn)9月份OCP含量均高于5月份.從空間分布特征看(圖4),5月份T2采樣點(diǎn)OCP含量最高,達(dá)到38.14ng/g,其次是T5采樣點(diǎn),T1、T4采樣點(diǎn)OCP含量較低;9月份T2采樣點(diǎn)OCP含量最高,達(dá)到50.86ng/g,其次是T3采樣點(diǎn),T1、T5采樣點(diǎn)OCP含量較低.

表1 太湖流域飲用水源地SPMs中PAH的含量(ng/g)Table 1 Concentrations of PAH in SPMs of drinking source water in the Taihu Lake basin (ng/g)

表2 太湖流域飲用水源地SPMs中OCP的含量(ng/g)Table 2 Concentrations of OCPs in SPMs of drinking source water in the Taihu Lake basin (ng/g)

如表2所示,15種OCP化合物在不同采樣點(diǎn)樣品中有不同程度的檢出,不同種類農(nóng)藥含量差異較大.平均含量最高的p,p'-DDD在14個(gè)樣品中均有檢出,達(dá)到 8.87ng/g,其次是 p,p'-DDT 3.67ng/g、異狄氏劑醛3.09ng/g,最低的為環(huán)氧七氯0.08ng/g.分類而言,DDT類含量最高,HCH類含量中等,其他類污染物含量最低.5月份和9月份 DDTs占 OCP總量的百分比為 54.57%和57.95%,HCHs占OCP總量的百分比為18.67%和17.28%.受微生物降解影響,其降解難易程度為α-HCH＞γ-HCH＞δ-HCH＞β-HCH,4種結(jié)構(gòu)中β-HCH的穩(wěn)定性最高[14-16].當(dāng)α-HCH/γ-HCH比值較小(＜1)時(shí),認(rèn)為有林丹的輸入[17].由表2和圖5可以看出,γ-HCH、δ-HCH構(gòu)成研究區(qū)SPM中HCHs的主要物質(zhì),而穩(wěn)定性較高的β-HCH含量卻很少,并且5月份的含量低于檢測(cè)限,說(shuō)明研究區(qū)有新的污染源輸入,這與喬敏等[16]得出的結(jié)果一致.從α-HCH/γ-HCH比值來(lái)看,其比值較小(近于1),因而判斷研究區(qū)大部分地區(qū)有林丹輸入.

圖5 SPMs中HCHs異構(gòu)體組成特征Fig.5 The compositional features of HCHs isomers in SPMs

表3 SPMs中DDTs的殘留狀況Table 3 Residue concentrations of DDTs in SPMs

DDTs是研究區(qū)SPMs中的主要污染物.自然界中,不同環(huán)境下DDT降解為不同的產(chǎn)物,在厭氧條件下代謝脫氯為 DDD,好氧條件下代謝為DDE,當(dāng)有新的持續(xù)的DDT輸入時(shí),DDD在DDTs中的相對(duì)含量就會(huì)保持較高水平,反之,DDE的相對(duì)含量就會(huì)升高[15].通常采用DDE/DDD與DDT/(DDE+DDD)這兩個(gè)比值來(lái)判斷DDT的輸入、降解環(huán)境與降解程度[16].一般當(dāng)DDE/DDD的比值小于1時(shí),表明以厭氧降解為主,反之以好氧降解為主.當(dāng) DDT/ (DDE+DDD)的比值小于 2時(shí),認(rèn)為來(lái)自早期殘留或施用農(nóng)藥后長(zhǎng)期風(fēng)化殘留.由表 3可看出,研究區(qū)SPMs中DDE/DDD的比值小于1,且DDT/(DDE+DDD)的比值均小于 2,說(shuō)明各采樣點(diǎn)都以厭氧降解為主,環(huán)境中幾乎沒(méi)有新的DDT輸入,以往殘留的 DDTs幾乎都已降解為較穩(wěn)定的產(chǎn)物 DDE、DDD,這與相關(guān)文獻(xiàn)資料的研究結(jié)果一致[16-18].

2.3 PCB分布特征及來(lái)源分析

SPMs中PCB的含量和分布特征詳見(jiàn)表4.太湖流域飲用水源地 SPMs中 PCB含量為2.20～5.06ng/g,其中5月、9月SPMs中PCB總量分別在 2.20～3.10ng/g、3.09～5.06ng/g之間.從時(shí)間分布特征來(lái)看,各采樣點(diǎn)9月份PCB含量均高于5月份.從空間分布特征看,5月份和9月份 T1采樣點(diǎn) PCB含量均為最高,分別達(dá)到3.40ng/g和5.06ng/g,其次是T3和T5采樣點(diǎn),其余采樣點(diǎn)PCB含量均較低.如表4所示,研究區(qū)檢出率最高的為 Aroclor 1016,且 Aroclor 1016 的相對(duì)含量最高,其次為 Aroclor 1260,Aroclor 1254只在T1、T2和T5采樣點(diǎn)有檢出,其余 4種 Aroclor均未檢出.而 Aroclor 1016中主要成分為三氯聯(lián)苯、四氯聯(lián)苯和五氯聯(lián)苯,因此研究區(qū)主要受到三氯和五氯聯(lián)苯的混合污染,這與陳燕燕等[21]、計(jì)勇等[22]的研究結(jié)果基本一致.因此,包括油漆工業(yè)和電力制造業(yè)在內(nèi)的多種工業(yè)生產(chǎn)可能是太湖流域水源地SPMs中PCB主要來(lái)源.

表4 太湖流域飲用水源地SPMs中PCB的含量 (ng/g)Table 4 Concentrations of PCBs in SPMs of drinking source water in the Taihu Lake basin (ng/g)

2.4 研究區(qū)PAH、OCP和PCB的潛在環(huán)境效應(yīng)

太湖流域水源地SPMs中PAH、OCP和PCB含量分別為806.9～3815.3ng/g、10.04～50.86ng/g和2.20～5.06ng/g, PAH比York河[23](119～1153ng/g)、西江[24](41～665ng/g)的含量要高,略低于黃河河南段[25](507～10510ng/g),而遠(yuǎn)低于天津一些河流[26](938～64200ng/g)、長(zhǎng)江口[26](2278～14294ng/g)等國(guó)內(nèi)其他河流地表水SPMs中PAH的含量.OCP比珠江水系北江[28](15.5～159.3ng/g),珠江水系西江[26](78.5～108.7ng/g)的含量要低,與長(zhǎng)江南京段[29](29.03～36.50ng/g)和長(zhǎng)江口[30](9.60～37.93ng/g)相當(dāng).PCB比大亞灣[31](nd)要高,低于長(zhǎng)江南京段[29](6.78～17.95)和長(zhǎng)江口[32](2.5～51.5ng/g)的含量,遠(yuǎn)低于美國(guó) Chesapeake灣[33](29～89ng/g)和歐洲Guadiana河口[34](0.4～30.1ng/g).可以看出,太湖流域飲用水源地SPMs中PAH、OCP和PCB含量低于大部分國(guó)內(nèi)外其他區(qū)域,遠(yuǎn)低于發(fā)達(dá)國(guó)家工業(yè)污染嚴(yán)重的地區(qū),因此,本研究區(qū)SPMs所受PAH、OCP和PCB的污染較輕.

目前國(guó)內(nèi)外還沒(méi)有系統(tǒng)的針對(duì)SPMs中PAH、OCP和PCB的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn),尚未建立統(tǒng)一的污染標(biāo)準(zhǔn)和風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn).這里采用加拿大保護(hù)水生環(huán)境沉積物化學(xué)品風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)[35]對(duì)本研究區(qū)進(jìn)行潛在環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià),評(píng)價(jià)結(jié)果如表5所示.

表5 研究區(qū)PAH、OCP和PCB含量與NEL、LEL和SEL值比較Table 5 Comparison of PAH,OCP and PCB concentrations in the study area with NEL,LEL and SEL values

總體來(lái)說(shuō)研究區(qū)大部分地區(qū)都低于生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估低值LEL,只有個(gè)別地區(qū)存在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn),因而還需加強(qiáng)相關(guān)方面的防治工作.

3 結(jié)論

3.1 研究區(qū) SPMs中 PAH的含量為 806.9～3815.3ng/g,PAHs中HMW-PAHs的含量占優(yōu)勢(shì).選用 Inp/(Inp+BgP) 和 Fl/(Fl+Pyr)這兩個(gè)比值來(lái)判斷PAHs的來(lái)源,PAHs主要來(lái)源于石油類排放、石油及其精煉產(chǎn)品的不完全燃燒,此外還有少量來(lái)源于木材、煤炭和草類的不完全燃燒.

3.2 OCP含量為10.04～50.86ng/g, OCP中DDTs含量最高,HCHs含量次之.研究區(qū)有新的 HCHs和林丹污染源輸入,沒(méi)有新的DDTs輸入.

3.3 PCB含量為 2.20～5.06ng/g,檢出率最高的為Aroclor 1016與Aroclor 1260,這可能與我國(guó)主要生產(chǎn)和使用的PCB有關(guān).

3.4 與5月份相比,大部分采樣點(diǎn)9月份的3種污染物含量有所增加.相對(duì)于國(guó)內(nèi)外其它地區(qū)監(jiān)測(cè)結(jié)果和評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn),研究區(qū)SPMs所受PAH、OCP和PCB污染較輕,大部分地區(qū)都低于生態(tài)影響低值LEL,生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)較小.

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PAH、OCP and PCB in suspended particular matters (SPMs) in drinking water reservoir from the Taihu Lake basin.

NIE Ming-hua, YANG Yi*, LIU Min, WANG Zu-cheng, YAN Cai-xia, LI Yong, GU Li-jun (Key Laboratory of Geographic Information Science of the Ministry of Education, College of Resources and Environmental Science, East China Normal University, Shanghai 200062, China). China Environmental Science, 2011,31(8)：1347～1354

In May and September 2010, PAH, OCP and PCB concentrations in suspended particulate matters (SPMs) were determined in Taihu Lake basin, an important drinking water resource in Yangtz River Delta, China. The total concentrations of PAH, OCP and PCB in SPMs were 806.9～3815.3ng/g, 10.04～50.86ng/g and 2.20～5.06ng/g, respectively. The temporal distribution showed that concentrations of PAH, OCP and PCB in September were higher than those in May, respectively. In detail, PAH were predominated by HMW-PAHs. The composition characterization, particular ratios of PAH demonstrated that anthropogenic releases of oil products and incomplete combustion of fossil fuels were the main source of PAHs in SPMs, while smaller fraction came from incomplete combustion materials of biomass and coal input. In the present study, DDTs showed higher concentrations than HCHs. Distribution patterns of HCHs and DDTs indicated that DDTs in SPMs were mainly the history residues, however, new inputs of HCHs and Lindane still existed. The relevance ratio of Aroclor 1016 and Aroclor 1260 were the highest, which might be related to the PCB production and use history in China. Compared to other areas in the world, the concentrations of PAH, OCP and PCB in the study area were much lower and the ecological risk was relative low.

PAH；OCP；PCB；suspended particular matters (SPMs)；drinking water reservoir；Taihu Lake basin

X131.2

A

1000-6923(2011)08-1347-08

2010-12-13

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(40901256,40971268);教育部博士點(diǎn)專項(xiàng)基金資助項(xiàng)目(20090076120022,20090076110020);歸國(guó)留學(xué)人員啟動(dòng)基金項(xiàng)目

* 責(zé)任作者, 副教授, yiyang.ecnu@gmail.com

聶明華(1986-),男,江西樟樹(shù)人,碩士研究生,主要從事環(huán)境地球化學(xué)方面的研究.發(fā)表論文3篇.