翟晴飛,金蓮姬*,林振毅,吳志會,匡順?biāo)?(1.南京信息工程大學(xué)氣象災(zāi)害省部共建教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,江蘇 南京 2100；2.南京信息工程大學(xué)中國氣象局大氣物理與大氣環(huán)境重點(diǎn)開放實(shí)驗(yàn)室,江蘇 南京 2100；.河北省人工影響天氣辦公室,河北 石家莊 050050；.河北省石家莊市氣象局,河北 石家莊 050050)

石家莊春季大氣氣溶膠數(shù)濃度和譜的觀測特征

翟晴飛1,2,金蓮姬1,2*,林振毅1,2,吳志會3,匡順?biāo)?(1.南京信息工程大學(xué)氣象災(zāi)害省部共建教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,江蘇 南京 210044；2.南京信息工程大學(xué)中國氣象局大氣物理與大氣環(huán)境重點(diǎn)開放實(shí)驗(yàn)室,江蘇 南京 210044；3.河北省人工影響天氣辦公室,河北 石家莊 050050；4.河北省石家莊市氣象局,河北 石家莊 050050)

利用美國MSP公司生產(chǎn)的寬范圍粒徑譜儀(WPS)于2010年5月在石家莊市氣象局進(jìn)行了近地面大氣氣溶膠數(shù)濃度的觀測,并結(jié)合該市同期的氣象資料,分析了該次觀測所得的大氣氣溶膠粒子數(shù)濃度和譜的特征及其成因.結(jié)果表明,本次觀測到的氣溶膠以超細(xì)粒子(粒徑＜0.1μm)為主,各粒徑范圍內(nèi)的顆粒物數(shù)濃度平均值很高.污染氣體和顆粒物排放量高、風(fēng)速較小以及東南風(fēng)為主導(dǎo)風(fēng)向所引起的輸送作用是觀測期間顆粒物污染嚴(yán)重的主要原因;受太陽輻射、溫度、邊界層高度和建筑施工的影響,晴天氣溶膠粒子數(shù)濃度日變化明顯,且不同粒徑氣溶膠粒子數(shù)濃度日變化差異顯著,氣溶膠粒子總數(shù)濃度和超細(xì)粒子數(shù)濃度均在7:00、12:00和21:00達(dá)到峰值,而粗粒子(粒徑＞0.1μm)數(shù)濃度峰值出現(xiàn)時間為7:00和23:00.

石家莊市；大氣氣溶膠；數(shù)濃度；氣象因子

懸浮在大氣中的氣溶膠粒子不僅導(dǎo)致大氣能見度降低,影響大氣環(huán)境[1-4],并且直接影響人體健康[5-11].Buzorius等[12]和 Peters等[13]認(rèn)為,衡量大氣氣溶膠對人體危害程度的指標(biāo)可能是數(shù)濃度,而不是質(zhì)量濃度.因此,分析某地區(qū)氣溶膠數(shù)濃度特征非常重要.Wichmann等[14]的研究發(fā)現(xiàn),在相同的質(zhì)量下,細(xì)顆粒物對人體健康的影響更大.因此,超細(xì)顆粒物的濃度應(yīng)引起更多關(guān)注.由美國MSP公司生產(chǎn)的寬范圍粒徑譜儀(WPS-wide particle spectrometer model 1000XP)所能觀測到的氣溶膠粒子粒徑下限為0.01μm,這有利于研究超細(xì)粒子.該儀器已被應(yīng)用于北京、上海、南京、濟(jì)南等地區(qū)的氣溶膠觀測[15-17],為認(rèn)識這些地區(qū)的氣溶膠污染特征提供了依據(jù).

石家莊市作為河北省省會城市,緊鄰京津經(jīng)濟(jì)區(qū),是河北省的政治、經(jīng)濟(jì)、文化和科技中心,是一座綜合性的中心城市,是全省最大的工業(yè)基地,隨著人口的增長和工業(yè)化步伐的加快,人為排放污染氣體和氣溶膠呈逐年增加的趨勢,是中國113個重點(diǎn)城市中空氣污染較為嚴(yán)重的城市之一[18].2010年5月,南京信息工程大學(xué)在河北省氣象局相關(guān)部門的支持下,使用WPS對石家莊市近地面大氣氣溶膠數(shù)濃度進(jìn)行了觀測,本研究利用該觀測結(jié)果,結(jié)合石家莊市同期氣象資料,分析了氣溶膠數(shù)濃度和譜的特征及其成因,以期為該地區(qū)污染防控與治理提供依據(jù).

1 資料與方法

1.1 觀測地點(diǎn)

設(shè)在石家莊市氣象局的觀測點(diǎn)(38°02′N, 114°25′E;海拔 84.6m)位于城市西部.工業(yè)區(qū)處在該市東北部,其中華北制藥廠和石家莊化肥廠具有相當(dāng)?shù)囊?guī)模.還有一些粉末冶金廠、印染廠是大氣主要的污染源,西北部的建材業(yè)特別是小水泥廠粉塵污染對環(huán)境影響也很大.設(shè)在氣象局內(nèi)的觀測點(diǎn)處在城市下風(fēng)方向.

1.2 實(shí)驗(yàn)儀器

本研究采用的氣溶膠觀測儀器(WPS)可以對空氣動力學(xué)直徑為 0.01～10μm的氣溶膠顆粒進(jìn)行自動計數(shù)和粒徑分級.其中,微分遷移率分析儀(DMA)和凝結(jié)核計數(shù)器(CPC)用來測量0.01～0.5μm的氣溶膠粒徑分布特征,激光顆粒光譜儀(LPS)用來測量0.35～10μm的氣溶膠粒徑分布特征.儀器的采樣流量為:DMA 0.3L/min、LPS 0.7L/min.

對于0.01～0.5μm的小粒子,采樣氣溶膠隨氣流進(jìn)入 DMA,根據(jù)不同的電遷移率進(jìn)行分檔,被分成特定檔的粒子進(jìn)入CPC中,先由正丁醇凝結(jié),使粒子吸濕增長至足夠大,再由光散射探測器進(jìn)行計數(shù).對各檔粒子濃度依次計算后,最后得到各檔氣溶膠粒子濃度,就是此直徑范圍內(nèi)的氣溶膠數(shù)濃度譜.對于直徑大于0.5μm的氣溶膠,測量由激光顆粒光譜儀完成,因?yàn)榱Ｗ映叨容^大,測量相對簡單.

DMA的標(biāo)定使用NIST SRM 1691和SRM 1963 PSL 標(biāo)準(zhǔn)顆粒物(平均直徑為 0.269, 0.1007μm).CPC 配有雙蓄液池設(shè)計,用于防止樣品空氣中凝結(jié)水汽對工作液體的污染.LPS在標(biāo)定中使用 NIST標(biāo)準(zhǔn)顆粒物.儀器每年送回廠家進(jìn)行一次標(biāo)定,以確保觀測結(jié)果準(zhǔn)確可靠.

本研究所使用的同期氣象資料由石家莊市氣象局提供,包括溫度、氣壓、相對濕度、風(fēng)向、風(fēng)速等,文中略去了對氣象要素觀測儀器的介紹.

1.3 觀測和質(zhì)量控制方法

觀測時間為2010年5月9日～23日.WPS每天休息1h,且在有降水時停止觀測.設(shè)定WPS的時間分辨率為 5min,即在 5min內(nèi)儀器掃描0.01～10.00μm粒徑范圍并測量出顆粒物個數(shù).由于WPS適應(yīng)的環(huán)境濕度為0～90%、非冷凝,根據(jù)實(shí)際情況,在有霧或小雨的天氣狀況時,加干燥劑.在分析 WPS觀測結(jié)果時,進(jìn)行了以下質(zhì)量控制:剔除每次開機(jī)后 20min內(nèi)的數(shù)據(jù)以穩(wěn)定輸出可靠的數(shù)濃度譜;剔除總數(shù)濃度奇異的觀測結(jié)果.文中對15個有效觀測日的資料進(jìn)行了分析.

2 結(jié)果與討論

2.1 氣溶膠顆粒物數(shù)濃度特征

大氣顆粒物的形成、遷移、轉(zhuǎn)化和清除過程及物理和化學(xué)性質(zhì),均與其粒徑有著直接的關(guān)系.將直徑0.01～10.00μm范圍的大氣細(xì)顆粒物分為7個粒徑段,即0.01～0.02μm、0.02～0.05μm、0.05～0.10μm、0.10～0.50μm、0.50～1.00μm、1.00～2.50μm和2.50～10.00μm.

表 1表明,粒徑為 0.01～0.02μm、0.02～0.05μm、0.05～0.10μm、0.10～0.50μm、0.50～ 1.00μm顆粒物的數(shù)濃度占總數(shù)濃度的比例分別為 24.80%、36.05%、28.88%、9.39%、0.85%,其中0.02～0.05μm粒子數(shù)濃度最高.1.00～2.50μm和2.50～10.00μm粒徑段粒子的數(shù)濃度較小,和其他粒徑段數(shù)濃度相比可以忽略.其中 0.01～0.10μm 的超細(xì)粒子數(shù)濃度約為總數(shù)濃度的89.73%.粒徑小于 0.10μm的粒子稱為超細(xì)顆粒物,主要是由污染氣體經(jīng)過復(fù)雜的多相大氣化學(xué)反應(yīng)轉(zhuǎn)化而成,或者由高溫下排放的過飽和氣態(tài)物質(zhì)冷凝而成.這部分粒子在大氣中最不穩(wěn)定,很快通過碰并而長大,或者成為云或霧滴的核,其壽命通常不超過 1h.在相同的質(zhì)量下,細(xì)顆粒物對人體健康的影響更大,因此應(yīng)更多關(guān)注超細(xì)顆粒物的數(shù)濃度研究.

表1 觀測區(qū)各粒徑范圍內(nèi)氣溶膠數(shù)濃度Table 1 The aerosol number concentration of all size scales in the observation area

表2 利用WPS的幾次觀測結(jié)果的比較Table 2 Comparison of several observations using WPS

與南京[15]、上海[16]、北京[16]和濟(jì)南[17]的WPS觀測結(jié)果相比較,發(fā)現(xiàn)石家莊市觀測點(diǎn)的氣溶膠粒子數(shù)濃度結(jié)果在所有粒徑段內(nèi)均為最高或次高(表 2).考慮到城區(qū)和郊區(qū)污染的差異性,以及污染的年變化,主要對石家莊和濟(jì)南的觀測結(jié)果進(jìn)行比較.由表2可見,石家莊市氣溶膠數(shù)濃度比濟(jì)南的高很多.如果把表2的數(shù)值與世界清潔地區(qū)的結(jié)果相比,可以發(fā)現(xiàn)石家莊市觀測點(diǎn)在此次觀測期間的氣溶膠污染相當(dāng)嚴(yán)重.

2.2 高氣溶膠濃度污染的成因分析

2.2.1 氣溶膠的排放情況 研究表明,2001年全國各省區(qū)人為源顆粒物排放的地區(qū)分布極不平衡,排放主要集中在東部地區(qū),排放量最大的 5個省份為山東、河北、江蘇、河南和廣東[19].2005年從地區(qū)分布來看,我國顆粒物排放最大的省份是河北、山東和江蘇,且 PM2.5排放河北最高[20]. 2005年北京周邊5省市中,河北省對PM10、SO2、NOx、VOC、NH3和CO的貢獻(xiàn)均為最大,而除PM10外,石家莊市的污染物排放量在河北省均為最高

[21].這些主要與各省市的能源工業(yè)結(jié)構(gòu)、經(jīng)濟(jì)發(fā)展水平和人口密集程度,如能源消耗、工業(yè)總產(chǎn)值、機(jī)動車保有量、農(nóng)業(yè)總產(chǎn)值、畜牧業(yè)發(fā)展、人口等因素有很大關(guān)系.2005年末河北省常住人口6850.8萬人,能源消耗19745萬t標(biāo)準(zhǔn)煤、工業(yè)總產(chǎn)值 5405.4億元,糧食總產(chǎn)量、蔬菜總產(chǎn)量這些因素都較高,再加上畜牧業(yè)增長較快,機(jī)動車保有量增加迅速,因而,各種污染物的貢獻(xiàn)均呈現(xiàn)顯著增大的態(tài)勢.而石家莊市的工農(nóng)業(yè)發(fā)展迅猛,處于河北省前列,加之近幾年大規(guī)模的城市建設(shè),致使城市污染氣體和顆粒物排放量增加,從而導(dǎo)致了石家莊市氣溶膠數(shù)濃度增高,氣溶膠污染嚴(yán)重.

圖1 觀測期間石家莊市風(fēng)向玫瑰圖Fig.1 The wind direction rose map of Shijiazhuang during the observation

2.2.2 與氣象因子之間的關(guān)系 觀測期間,風(fēng)向主要以 90～180°為主,即東南風(fēng)出現(xiàn)的頻率最高(圖1),圖2是氣溶膠粒子數(shù)濃度與氣象因子的逐日變化圖.由圖2可見,除降水日外,東南風(fēng)一般對應(yīng)大的相對濕度,對應(yīng)的氣溶膠數(shù)濃度也大.圖 3是觀測期間石家莊市 2類風(fēng)向下的氣溶膠數(shù)濃度尺度譜.由圖3可見,東南風(fēng)與偏西風(fēng)相比,在核膜態(tài),粒子平均尺度大;在積聚模態(tài),粒子較多.利用了在石家莊市觀測中同期使用的美國Thermo儀器觀測得到的氮氧化物、二氧化硫和臭氧的數(shù)據(jù),做出幾種污染氣體濃度和風(fēng)向的逐日變化圖(圖4),對東南風(fēng)時氣溶膠數(shù)濃度較大的情況進(jìn)行了分析.由圖4中氣體和風(fēng)向的逐日變化可以發(fā)現(xiàn),吹東南風(fēng)時,氮氧化物和二氧化硫氣體的濃度很高.結(jié)合圖2分析,這很可能由于在東南方向存在著氣體和顆粒物的排放源,使得此風(fēng)向時粒子數(shù)濃度較高,同時東南風(fēng)時可能存在的較強(qiáng)吸濕增長有利于氣溶膠尺度譜向大粒子方向偏移.5月份石家莊市的主導(dǎo)風(fēng)向是東南風(fēng),而東南風(fēng)對應(yīng)著高的氣溶膠數(shù)濃度,因此,容易出現(xiàn)高氣溶膠濃度污染.

圖2 氣溶膠粒子數(shù)濃度與氣象因子的逐日變化Fig.2 Daily changes of aerosol particle number concentration and meteorological factors

圖3 兩類風(fēng)向下的氣溶膠數(shù)濃度尺度譜Fig.3 The aerosol size distribution of number concentration under two types of wind direction

圖4 幾種污染氣體濃度與風(fēng)向的逐日變化Fig.4 Daily changes of several pollution gases concentration and wind direction

此外,該市5月份風(fēng)速通常較小,日均風(fēng)速不超過 2.5m/s,使城區(qū)產(chǎn)生的大氣氣溶膠粒子不易被平流輸送到城外,也造成了石家莊市氣溶膠數(shù)濃度高、污染比較嚴(yán)重.

由此可見,這次觀測所出現(xiàn)的高氣溶膠濃度污染主要由于石家莊市顆粒物的高排放量,再加上風(fēng)速小抑制了平流輸送,以及東南風(fēng)為主導(dǎo)風(fēng)向時的高氣溶膠濃度共同造成.

2.3 晴天氣溶膠粒子數(shù)濃度的日變化

圖5是晴天氣溶膠粒子數(shù)濃度的日變化,從圖5可以發(fā)現(xiàn),不同粒徑大小的氣溶膠粒子數(shù)濃度日變化存在明顯差異.石家莊市晴天氣溶膠總數(shù)濃度和超細(xì)粒子數(shù)濃度在7:00、12:00和21:00達(dá)到峰值,大粒子(粒徑大于0.1μm)數(shù)濃度在7:00和23:00達(dá)到峰值.

圖5 晴天總氣溶膠粒子與粒徑＜0.1μm、粒徑＞0.1μm氣溶膠粒子數(shù)濃度的日變化Fig.5 Diurnal variation of total, DP＜0.1μm and DP＞0.1μm aerosol particles number concentration in sunny days

細(xì)粒子的來源主要是二次氣溶膠.強(qiáng)輻射、高溫期間大氣光化學(xué)反應(yīng)異?；钴S,生成了更多的二次氣溶膠粒子(如硫酸鹽粒子),大氣細(xì)顆粒物數(shù)濃度增大[16-17,22].

正午是一天中太陽輻射最強(qiáng)的時刻,溫度較高,而相對濕度較低,大氣光化學(xué)反應(yīng)及超細(xì)粒子前體物的均相成核反應(yīng)開始發(fā)展,這些條件都對新顆粒物的生成和超細(xì)顆粒物的生長十分有利.氮氧化物和二氧化硫經(jīng)光化學(xué)反應(yīng)生成大量硝酸鹽粒子和硫酸鹽粒子.超細(xì)粒子數(shù)濃度的增大作用,超過了邊界層高度抬升造成的對近地面數(shù)濃度的減小作用,所以該時刻總氣溶膠和超細(xì)粒子數(shù)濃度最高.而午后濃度迅速下降,可能是由光化學(xué)反應(yīng)減弱,再加上細(xì)顆粒物在大氣已存顆粒物表面的沉積及濃縮凝結(jié)作用引起的.這與高健等[16]在上海、北京和山東的研究結(jié)果較為一致.但對于大粒子,因?yàn)檫吔鐚痈叨忍斐傻膶孛鏀?shù)濃度的減小作用占主導(dǎo)地位,因此,正午及午后出現(xiàn)低谷,一般城市都會在中午出現(xiàn)極端值.

石家莊市12:00～15:00之間的下降可能還與禁止在12:00～14:00進(jìn)行建筑施工有關(guān).因?yàn)椤妒仪f市城市市區(qū)環(huán)境噪聲污染防治管理辦法》第十五條規(guī)定,在市區(qū)噪聲敏感建筑物集中區(qū)域內(nèi),禁止在 12:00～14:00、22:00～6:00進(jìn)行產(chǎn)生噪聲污染的建筑施工作業(yè).石家莊市在清晨和上半夜出現(xiàn)了超細(xì)粒子、大粒子和總粒子數(shù)濃度的峰值,也應(yīng)該與石家莊市近年來進(jìn)行的大規(guī)模城市建設(shè)有關(guān).由圖4中可以發(fā)現(xiàn),觀測期間,早晨5:003類粒子數(shù)濃度出現(xiàn)升高,而經(jīng)了解得知,石家莊 5月份在觀測這段時期中日出時間為5:05～5:16,雖然沒到規(guī)定的施工時間,但是建筑工地往往會開始施工,排放各種粒徑的粒子,使三類粒子的數(shù)濃度都迅速上升.同時由于日出后邊界層高度也在抬升,產(chǎn)生對污染的稀釋作用,抑制了施工排放造成的粒子數(shù)濃度增加的趨勢,因此出現(xiàn)了7:00處的峰值.

至于上半夜出現(xiàn)的數(shù)濃度峰值,則是由于日落(19:22～19:34)后,建筑施工仍然排放氣溶膠,隨著日落后邊界層高度的下降,混合作用減弱導(dǎo)致濃度升高,直到停止建筑施工才使得氣溶膠的濃

度下降.因此,石家莊市在觀測期間晴天氣溶膠數(shù)濃度的日變化主要受太陽輻射、溫度、邊界層高度的日變化影響,同時還受到建筑施工的影響.

3 結(jié)論

3.1 石家莊市所設(shè)觀測點(diǎn)春季觀測到的各粒徑范圍內(nèi)的氣溶膠顆粒物數(shù)濃度平均值均較高,其中對大氣能見度和人體健康危害較大的超細(xì)粒子平均數(shù)濃度所占粒子總數(shù)濃度比例較大.污染氣體和顆粒物排放量高并逐年增加,風(fēng)速較小抑制平流輸送,以及東南風(fēng)為主導(dǎo)風(fēng)向時引起的輸送作用帶來的高氣溶膠數(shù)濃度是造成該市污染嚴(yán)重的主要原因.

3.2 石家莊市晴天氣溶膠粒子數(shù)濃度變化明顯,且不同粒徑氣溶膠粒子數(shù)濃度日變化差異顯著.主要受太陽輻射和溫度引起的光化學(xué)反應(yīng)、邊界層高度的日變化以及建筑施工的影響.氣溶膠粒子總數(shù)濃度和超細(xì)粒子數(shù)濃度在7:00、12:00和21:00達(dá)到峰值,而大粒子數(shù)濃度峰值出現(xiàn)的時間為7:00和23:00.

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Observational characteristic of aerosol number concentration and size distribution at Shijiazhuang in spring season.

ZHAI Qing-fei1,2, JIN Lian-ji1,2*, LIN Zhen-yi1,2, WU Zhi-hui3, KUANG Shun-si4(1.Key Laboratory of Meteorological Disaster of Ministry of Education, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China；2.Key Laboratory for Atmospheric Physics and Environment of China Meteorological Administration, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China；3.Weather Modification Office of Hebei Province, Shijiazhuang 050050, China；4.Shijiazhuang Meteorological Bureau, Shijiazhuang 050050, China).China Environmental Science, 2011,31(6)：886～891

During May, 2010, number concentration of atmospheric aerosols near the ground at Shijiazhuang Meteorological Bureau, China were measured using WPS made by MSP Corporation in United States, combined with corresponding meteorological data, to study the characteristics of aerosol number concentration and size distribution in this observation and possible causes that lead to. The spectra of aerosol were mainly occupied by ultrafine particles(DP＜0.1μm) in this observation. The average particle number concentration was high in all size scales. High emission of pollution gases and particles, weak wind condition and the transport effect when the dominant wind direction was southeast were the primary possible causes of this result. Obvious diurnal variation of aerosol concentration was observed in sunny days, which was mainly controlled by solar radiation, heat condition, the height of the boundary layer and construction, and that between different diameters had significant differences. Both total and ultrafine particles number concentration reached daily peak value at 7:00, 12:00 and 21:00, while coarse particles (DP＞0.1μm) number concentration reached the peak value at 7:00 and 23:00.

Shijiazhuang；atmospheric aerosol；number concentration；meteorological factors

X131.1

A

1000-6923(2011)06-0886-06

2010-10-08

國家”973”項目(2006CB403706);公益性行業(yè)(氣象)科研專項(GYHY(QX)2007-6-36);國家自然科學(xué)基金資助項目(41075029);江蘇省青藍(lán)工程“云霧降水與氣溶膠研究”創(chuàng)新團(tuán)隊資助項目

* 責(zé)任作者, 副教授, jlj@nuist.edu.cn

翟晴飛(1985-),男,遼寧阜新人,南京信息工程大學(xué)大氣物理學(xué)院碩士研究生,主要從事云降水物理學(xué)研究.發(fā)表論文1篇.