□ 鄭衛(wèi)芳

隨著世界經(jīng)濟的發(fā)展，全球氣候變化和環(huán)境污染等問題的突出，核電等潔凈能源的需求與日俱增。作為核能可持續(xù)發(fā)展關(guān)鍵環(huán)節(jié)的核燃料后處理技術(shù)，也面臨著更好的發(fā)展前景和更多的發(fā)展機遇。

無論是核武器裝料钚的制造，還是核能長期發(fā)展必需的燃料供給，都離不開核工業(yè)的核心環(huán)節(jié)——核燃料后處理技術(shù)。在我國核燃料后處理技術(shù)發(fā)展的歷史長河中，核工業(yè)科研人員勇于探索，求實創(chuàng)新，做了大量開創(chuàng)性、基礎(chǔ)性的工作。

后處理中試廠工藝流程臺架試驗

從無到有，奠定我國后處理發(fā)展的基石

核燃料后處理技術(shù)的研發(fā)起源于核武器研制。上世紀(jì)50年代，為反對核訛詐，黨中央作出了必須建立我國自己核力量的戰(zhàn)略決策。钚-239是核武器重要裝料之一，原子能所（中國原子能科學(xué)研究院前身）所長錢三強曾說過：“钚這個元素非常重要，世界上看一個國家的強弱過去是看這個國家擁有黃金的數(shù)量多少來決定的，現(xiàn)在主要看這個國家擁有多少鋼鐵的產(chǎn)量來決定，而今后就要看一個國家的钚擁有量的多少來決定這個國家的強弱了”钚-239是一種人造放射性核素，它是在反應(yīng)堆中用中子輻照天然鈾產(chǎn)生的。為盡快取得制造原子彈裝料所用的高濃度钚-239，上世紀(jì)60年代初，原子能所的科研人員開始研制我國第一座生產(chǎn)軍用钚后處理廠工藝流程。自此，我國核燃料后處理技術(shù)的研發(fā)應(yīng)運而生。

當(dāng)時，國內(nèi)在后處理技術(shù)方面一片空白，國際上生產(chǎn)堆（以生產(chǎn)核武器材料钚為目的的反應(yīng)堆）元件后處理工藝流程有兩種方法：傳統(tǒng)的沉淀法和新興的萃取法。領(lǐng)導(dǎo)層經(jīng)過研究決定：一方面，以采取傳統(tǒng)的沉淀法為主，另一方面，進行萃取法的探索和實驗。當(dāng)時，國內(nèi)條件十分困難，就連最基本的原材料磷酸三丁酯萃取劑（TBP）也只能自己動手研究合成。原子能所科研人員積極發(fā)揮聰明才智，很快研制出工業(yè)規(guī)模生產(chǎn)TBP的技術(shù)，并成功利用TBP萃取鈾礦硝酸溶液，制備了幾十公斤較純的硝酸鈾酰，鈾的提取率達99%。

1964年，隨著“設(shè)計革命化”號角的全面吹響，在清華大學(xué)等研究設(shè)計單位、高等院校、工礦企業(yè)部門的大力協(xié)同下，原子能所科技人員徹底甩掉了落后的沉淀法工藝，改用先進的萃取法工藝——普雷克斯（Purex）工藝流程——以磷酸三丁酯為萃取劑處理輻照燃料提取钚。二機部第二研究設(shè)計院承擔(dān)了生產(chǎn)堆乏燃料后處理中試廠的設(shè)計工作，原子能所十室承擔(dān)了主工藝研究。為了探明在強輻照下有機萃取劑的輻解性能，1964年底，原子能所科研人員首先利用101熱室模擬強輻照條件做了單級萃取乳化實驗，實驗證明，乳化不嚴(yán)重。與此同時，為加快確定萃取法工藝流程，二機部下達了任務(wù)：開展生產(chǎn)堆元件后處理萃取法工藝流程的小型熱實驗。

1965年初，由原子能所、清華大學(xué)、二院和工廠等單位組成突擊隊，利用原子能所101熱室、國內(nèi)第一座甲級放射性實驗室（46-戊工號）和101反應(yīng)堆卸出的輻照燃料元件，進行了萃取法Purex流程，經(jīng)過鈾钚共萃取、共去污、鈾钚分離和钚純化循環(huán)工藝熱實驗，取得了很好的效果?？蒲腥藛T緊接著直接采用生產(chǎn)堆輻照過的08燃料元件，連續(xù)做了8次一循環(huán)和钚線二循環(huán)，包括溶劑返回使用的串聯(lián)熱實驗考驗，實驗非常成功。生產(chǎn)堆元件后處理萃取法工藝流程熱實驗的成功，標(biāo)志著我國對Purex流程技術(shù)的成功掌握，為我國后處理技術(shù)的發(fā)展奠定了基石。

在我國第一座生產(chǎn)堆乏燃料后處理中間試驗廠的設(shè)計中，只考慮了钚的回收處理，而未考慮鈾的回收。為縮短工廠運行的流程，減少設(shè)備和廢液產(chǎn)生量，1967年，原子能所在46-戊實驗室完成了Purex流程由三循環(huán)改為二循環(huán)（“三改二”）的熱實驗研究，鈾、钚產(chǎn)品指標(biāo)基本達到要求，該流程不僅考慮了鈾的回收，而且對四價鈾取代氨基磺酸亞鐵的工藝進行了初次研究。

基于Purex萃取流程，我國于1968年和1970年先后建成第一座軍用后處理中間試驗工廠和第一座軍用后處理工廠，并成功投入運行。至此，我國真正成為掌握生產(chǎn)核武器用钚的核大國。

從軍到民，開創(chuàng)我國動力堆乏燃料后處理技術(shù)研究的先河

隨著我國核能利用的發(fā)展，核動力反應(yīng)堆技術(shù)（核電站）迅速得到發(fā)展。針對核動力反應(yīng)堆燃料，后處理的使命和作用也隨之發(fā)生根本轉(zhuǎn)變，動力堆乏燃料（核動力反應(yīng)堆中“燃燒”后卸出的燃料）后處理的目的是將反應(yīng)堆中未“燒盡”的核燃料（主要是鈾，包含鈾-235和鈾-238）及新生成的可裂變物質(zhì)钚回收回來，將堆照過程產(chǎn)生的放射性廢物置于安全的形式下進行長期處置，因此，這要求動力堆乏燃料后處理具備經(jīng)濟性，對環(huán)境的影響也要降到最低，同時由于核動力反應(yīng)堆和生產(chǎn)堆燃料的組成、形態(tài)、燃耗各異，后處理技術(shù)變得更加復(fù)雜，難度更大。

在這種新情況下，核燃料后處理工藝過程更加復(fù)雜和多樣化：既要考慮钚和鈾的提取使用，又要考慮镎及其它同位素的綜合提取利用，還要考慮廢物的處理處置。原子能院科研人員以核潛艇堆燃料后處理為研究對象，對動力堆燃料元件后處理的Purex流程進行了全面深入的研究。從首端元件溶解過程、共去污循環(huán)、鈾钚純化循環(huán)和尾端產(chǎn)品轉(zhuǎn)化到高放廢液綜合回收等進行了一系列的實驗，取得了大量的科學(xué)數(shù)據(jù)，確定了燃料亞沸騰溶解、鈾钚共去污、洗锝、四價鈾和羥胺分離钚等關(guān)鍵工藝條件，尤其在后處理流程“無鹽”技術(shù)應(yīng)用上取得了重要成果，這些研究成果為提出我國動力堆后處理的工藝流程起到了關(guān)鍵作用。

因需而就，鑄就后處理中試工程工藝的靈魂

在上世紀(jì)80年代軍轉(zhuǎn)民時期，國務(wù)院審時度勢，作出了在我國對動力堆乏燃料實行后處理的重大決策。在這種形勢下，我國第一座動力堆后處理工程“四○四廠動力堆元件后處理中間試驗工廠”的建設(shè)開始啟動，國家就此部署了動力堆乏燃料后處理技術(shù)在科研、工程設(shè)計和建設(shè)方面的一系列重要戰(zhàn)略。

為了使中試廠設(shè)計更為可靠，在中試廠建成投入運行之前，科研人員對整個工藝流程進行了熱實驗驗證。動力堆元件燃耗深，放射性活度要比生產(chǎn)堆高幾百至上千倍，按照生產(chǎn)堆輻照強度設(shè)計的46-戊工號已不能完成動力堆乏燃料后處理熱實驗驗證工作。為此，在上級部門和領(lǐng)導(dǎo)的大力支持下，最終決定中試廠流程熱實驗驗證工作通過國際合作在俄羅斯完成。1994年9月，中核總科技局下達了“后處理工藝流程熱實驗項目組織實施意見的通知”，組成了以何建玉同志為領(lǐng)導(dǎo)小組組長，原子能院牽頭，核二院和四○四廠科技人員共同參與的實驗隊伍共計32人。1995年3月1996年7月期間，在俄羅斯圣彼得堡赫洛賓鐳研究院圓滿完成了中試廠鈾钚共去污分離循環(huán)、鈾純化循環(huán)工藝流程的熱實驗驗證。實驗結(jié)果表明了中試廠流程是基本可行的，大量真實可靠數(shù)據(jù)的取得增加了中試廠可靠運行的保障，同時熱實驗的成功也使中試廠工藝流程的技術(shù)成熟度達到了一個新的高度。

由于種種原因，俄羅斯熱實驗只進行了鈾钚共去污分離和鈾純化循環(huán)流程的驗證，而钚純化循環(huán)的熱實驗驗證沒有得以實現(xiàn)。加上通過俄羅斯熱實驗同時也發(fā)現(xiàn)了一些問題，因此，“十一五”期間，在中試廠熱調(diào)試前，又在原子能院進行了中試廠全流程臺架溫實驗研究。這些研究結(jié)果為全流程钚中除鈾指標(biāo)、尤其是钚線二循環(huán)工藝設(shè)計修改提供了重要依據(jù)。

2010年12月21日，我國第一座動力堆乏燃料后處理中間試驗工廠熱調(diào)試取得圓滿成功，標(biāo)志著我國已經(jīng)掌握動力堆后處理技術(shù)。實行核燃料后處理，建立完整的核燃料循環(huán)體系，將保證我國核燃料資源得到充分合理的利用，促進我國核電在較長時期內(nèi)得到持續(xù)發(fā)展。

與時俱進，保障核能可持續(xù)發(fā)展的關(guān)鍵

核能是否能夠可持續(xù)發(fā)展，主要取決于燃料是否能夠長期持久供應(yīng)，以及核廢物能否對環(huán)境的影響最小。

先進的后處理技術(shù)，不僅可以從乏燃料中回收可利用的鈾、钚等寶貴的產(chǎn)能物質(zhì)，供先進核能系統(tǒng)（如快堆）使用，更重要的是可以將所有高毒性和長期放射毒性的物質(zhì)分離出來，以供安全處置或嬗變處理。

展望未來，后處理技術(shù)發(fā)展的可能會經(jīng)歷三個階段：第一階段，鈾、钚和镎共管理，具有后處理過程無純钚產(chǎn)生、后處理與新燃料制造一體化、處理對象適應(yīng)性強和能選擇分離一些次錒系元素和長壽命裂變產(chǎn)物；第二階段，回收鈾、钚、镎等所有次錒系元素和長壽命裂變產(chǎn)物，并針對快堆或其它嬗變裝置系統(tǒng)的需要進行組分離；第三階段，基于高溫化學(xué)的創(chuàng)新方法，處理不同類型的高放射性燃料，如快堆的金屬燃料。

近期先進后處理技術(shù)的發(fā)展旨在不斷改進現(xiàn)行工業(yè)成熟技術(shù)，以提高其安全性和經(jīng)濟性。先進工藝流程的研究仍然是基于Purex流程，在不斷簡化流程、減少廢物產(chǎn)生量、分離次錒系元素、提高防擴散性能、采用連續(xù)工藝等方面開展工作。自“九五”以來，后處理科技人員不斷求實創(chuàng)新，積極開發(fā)無鹽分離試劑的應(yīng)用研究，在減少廢物量、縮短流程、提高U/Pu分離系數(shù)和Np的走向控制等工藝研究方面取得了重要進展，提出了先進無鹽二循環(huán)后處理工藝流程，全面完成了實驗室臺架規(guī)模連續(xù)運行的溫實驗驗證和改進，關(guān)鍵技術(shù)獲多項國家發(fā)明專利，研究成果獲國家科學(xué)技術(shù)進步二等獎1項，國防科學(xué)技術(shù)進步一等獎1項，國防科學(xué)技術(shù)二、三等獎近10項。

隨著四○四中試廠熱調(diào)試的成功，以及原子能院核燃料后處理放化實驗設(shè)施的即將建成，將為后處理工藝技術(shù)研究提供非常重要的實驗平臺，同時也標(biāo)志著我國具備了進行臺架規(guī)模和中試規(guī)模后處理全流程熱試驗的核心能力。

隨著世界經(jīng)濟的發(fā)展，全球氣候變化和環(huán)境污染等問題的突出，核電等潔凈能源的需求與日俱增。作為核能可持續(xù)發(fā)展關(guān)鍵環(huán)節(jié)的核燃料后處理技術(shù)，也面臨著更好的發(fā)展前景和更多的發(fā)展機遇。科研人員也將不辱使命，為我國核能可持續(xù)發(fā)展作出更大的貢獻！