蔡靖, 鄭平

(浙江大學(xué)環(huán)境與資源學(xué)院,浙江杭州 310029)

p H沖擊對同步厭氧生物脫氮除硫反應(yīng)器性能的影響

蔡靖, 鄭平＊

(浙江大學(xué)環(huán)境與資源學(xué)院,浙江杭州 310029)

研究了p H沖擊對同步厭氧生物脫氮除硫反應(yīng)器性能的影響。同步厭氧生物脫氮除硫體系的酸堿緩沖容量不大,反應(yīng)液p H值對進(jìn)水p H沖擊的響應(yīng)較為靈敏。實際響應(yīng)曲線不同于單純水力停留時間分布所致的理論響應(yīng)曲線,反應(yīng)液p H值變化是水力傳遞等物理作用、基質(zhì)解離等化學(xué)作用以及細(xì)菌代謝等生物作用的綜合效應(yīng)。p H值沖擊對硫化物氧化過程有一定的影響,但可恢復(fù)。反應(yīng)液p H值較高時,出水硫酸鹽質(zhì)量濃度較低,高p H值可抑制硫化物向硫酸鹽的完全氧化。硝酸鹽還原對p H沖擊較為敏感,但出水硝酸鹽質(zhì)量濃度對p H沖擊的響應(yīng)曲線具有滯后性,可能與硝酸鹽運(yùn)輸至細(xì)胞體內(nèi)的運(yùn)輸方式有關(guān)。

厭氧脫氮除硫;p H沖擊;工藝性能

農(nóng)業(yè)與食品加工等諸多行業(yè),所排放的廢水不僅含有高濃度的有機(jī)污染物,而且含有高質(zhì)量濃度的硫酸鹽和氨氮[1-2]。以發(fā)酵行業(yè)的味精廢水為例,其生產(chǎn)過程中產(chǎn)生的離交尾液COD質(zhì)量濃度高達(dá)30 000～70 000 mg/L,N H+4-N質(zhì)量濃度高達(dá)5 000～7 000 mg/L,SO42-質(zhì)量濃度高達(dá)8 000～9 000 mg/L。全國每年排放這類廢水1 500萬t以上[3]。受高質(zhì)量濃度硫酸鹽和氨氮的影響,味精廢水至今沒有經(jīng)濟(jì)有效的治理技術(shù),對環(huán)境的污染極為嚴(yán)重[4]。

經(jīng)過厭氧處理后,硫酸鹽被還原為硫化物。它不僅會損害環(huán)境,如腐蝕金屬材料、建筑物和藝術(shù)品,也會損害人體呼吸系統(tǒng)、循環(huán)系統(tǒng)、消化系統(tǒng)及神經(jīng)系統(tǒng)[5]。氨氮是水體富營養(yǎng)化的重要致因,通常采用硝化反硝化工藝脫除。在硝化過程中氨氮轉(zhuǎn)化成硝氮和亞硝氮。研究證明,一些微生物能夠以硝酸鹽為電子受體將硫化物氧化成單質(zhì)硫[6]。若將硫化物作為電子供體來還原硝化段產(chǎn)生的硝酸鹽(簡稱為同步脫氮除硫),則可實現(xiàn)以廢制廢,達(dá)到對氮硫兩種污染物的同時去除[7]。

作者利用微生物的脫氮除硫反應(yīng)研發(fā)了同步厭氧生物脫氮除硫工藝。在工程應(yīng)用中,經(jīng)常會遇到水量、水質(zhì)波動所致的負(fù)荷沖擊,影響反應(yīng)器功效的穩(wěn)定性。研究反應(yīng)器的抗負(fù)荷沖擊能力對于反應(yīng)器的穩(wěn)定運(yùn)行具有重要的理論指導(dǎo)意義。對于同步脫氮除硫反應(yīng)器穩(wěn)定性的研究,迄今少見文獻(xiàn)報道。作者考察了p H沖擊對同步厭氧脫氮除硫反應(yīng)器穩(wěn)定性的影響。

1 材料與方法

1.1 接種污泥

接種污泥取自杭州某養(yǎng)殖場厭氧污泥床反應(yīng)器,部分污泥性狀為:TS 145.03 g/L,VS 68.68 g/L,VS/TS 0.474。

1.2 試驗廢水

試驗廢水采用模擬廢水,其組成為MgCl21 g/L,KH2PO41 g/L,(NH4)2SO40.24 g/L,NaHCO31 g/L,微量元素液1 ml/L。其中Na2S·9H2O模擬硫化氫經(jīng)堿液吸收后的硫化物溶液,KNO3模擬厭氧消化液中的硝態(tài)氮,微量元素溶液組成見表1。

1.3 試驗裝置

供試上流式厭氧污泥床(UASB)反應(yīng)器由有機(jī)玻璃制成,總?cè)莘e為1.7 L,有效容積為1.6 L。反應(yīng)器置于28～30℃恒溫室中運(yùn)行,工藝流程見圖1。進(jìn)水由蠕動泵泵入反應(yīng)器底部,流經(jīng)污泥床后,由上部溢出。為了加強(qiáng)進(jìn)水與污泥的混合,并消除可能的基質(zhì)抑制效應(yīng),采用回流泵回流,回流比約為2.5。

表1 微量元素溶液組成Tab.1 Components of trace element solution

1.4 試驗方法

在進(jìn)行p H沖擊試驗前,該厭氧生物脫氮除硫反應(yīng)器已穩(wěn)定運(yùn)行4個多月。其運(yùn)行狀態(tài)為:進(jìn)水p H約為7.0,水力停留時間(HRT)為4 h時,進(jìn)水硫化物質(zhì)量濃度和硝酸鹽質(zhì)量濃度分別為520 mg/L和95.5 mg/L(平均值,分別以硫元素、氮元素計算),反應(yīng)器容積硫化物去除速率和反應(yīng)器容積硝酸鹽去除速率分別為6.23 kg/(m3·d)和1.04 kg/(m3·d),出水硫化物和硝酸鹽質(zhì)量濃度分別為0.51 mg/L和8.92 mg/L(平均值),幾乎沒有亞硝酸鹽產(chǎn)生。

由于同步厭氧生物脫氮除硫工藝是一個產(chǎn)堿過程,過高的p H值將不利于該工藝的穩(wěn)定運(yùn)行。在本試驗中,保持其他運(yùn)行參數(shù)不變,對穩(wěn)態(tài)運(yùn)行的反應(yīng)器,采用突然提高進(jìn)水p H值的方法,模擬機(jī)械故障或人為操作失誤所致的p H沖擊(沖擊p H值分別為8.0、9.0、10.0),沖擊持續(xù)時間為HRT的0.5倍(即2 h)。跟蹤監(jiān)測出水基質(zhì)質(zhì)量濃度、p H值的變化。一旦沖擊持續(xù)時間達(dá)到設(shè)定值,即恢復(fù)原來的操作參數(shù),繼續(xù)跟蹤監(jiān)測出水基質(zhì)質(zhì)量濃度和p H值的變化,直至其性能完全恢復(fù)。到恢復(fù)穩(wěn)態(tài)的持續(xù)時間超過HRT的100倍后,再進(jìn)行下一組沖擊試驗。沖擊試驗的操作方式見圖2。

圖2 沖擊試驗的操作方式Fig.2 Operation of shock tests

1.5 測定方法

硝氮(NO3--N):紫外分光光度法[8];亞硝氮(NO2--N):N-(1-萘基)-乙二胺光度法[8];硫化物(S2--S):亞甲基蘭分光光度法[8];硫酸鹽(SO42--S):鉻酸鋇分光光度法[8];p H值:PHS-9V型酸度計。

2 結(jié)果與討論

2.1 pH沖擊對出水pH值的影響

由于回流有助于整個反應(yīng)器內(nèi)的基質(zhì)質(zhì)量濃度基本均勻一致,因此可將同步脫氮除硫反應(yīng)器簡化為連續(xù)流全混合反應(yīng)器。若是不考慮生物反應(yīng)及緩沖作用,僅僅考慮由于進(jìn)水氫離子濃度改變所引起的反應(yīng)液p H值變化,結(jié)果見圖3。當(dāng)p H沖擊開始后,反應(yīng)液p H值應(yīng)迅速直線上升,并在沖擊結(jié)束時達(dá)到最大值。當(dāng)p H沖擊結(jié)束后,反應(yīng)液p H值慢慢下降,最后恢復(fù)到初始狀態(tài)。

反應(yīng)器的實際p H值響應(yīng)曲線見圖4。實際p H沖擊對反應(yīng)液p H的影響不如理論計算顯著。遭受p H沖擊時,反應(yīng)液p H值在0.5 h內(nèi)躍升到8.0左右,爾后幾乎呈直線上升。p H沖擊結(jié)束1 h后,反應(yīng)液p H值達(dá)到最大值,p H沖擊強(qiáng)度越大,上升幅度越大。反應(yīng)液p H值越過最大值后開始緩慢回落,最后恢復(fù)到穩(wěn)定狀態(tài)。

圖3 pH沖擊的理論響應(yīng)曲線Fig.3 Theoretical responsive curve to pHshock

圖4 pH沖擊的實際響應(yīng)曲線Fig.4 Practical responsive curve to pH shock

盡管反應(yīng)液中存在酸堿緩沖體系,但其容量不大,因此反應(yīng)液p H值對p H沖擊的響應(yīng)仍十分靈敏。根據(jù)理論計算,p H升至8.0的沖擊強(qiáng)度可使反應(yīng)液p H值由7.60升到7.67,升幅為0.07。p H沖擊結(jié)束后(即第2小時時),反應(yīng)液p H值達(dá)到最大值;至p H沖擊結(jié)束8 h后(即第10小時時),基本恢復(fù)到平衡狀態(tài)。在實際測定中,p H升至8.0的沖擊強(qiáng)度就可使反應(yīng)液p H值由7.50升到8.57,升幅為1.07。p H沖擊結(jié)束后,反應(yīng)液p H值繼續(xù)上升,1 h后才達(dá)到最大值;至p H沖擊結(jié)束20 h后(即第22小時時),才基本恢復(fù)到平衡狀態(tài);響應(yīng)曲線類似零級反應(yīng)動力學(xué)曲線。上述現(xiàn)象表明,反應(yīng)液p H值變化不僅僅是進(jìn)水p H值升高的直接結(jié)果,更可能是p H值沖擊引起同步脫氮除硫性能惡化的間接結(jié)果。一般認(rèn)為,微生物的生長和代謝與p H值密切相關(guān)[9]。p H值變化會引起多種效應(yīng):影響微生物體表面的電荷變化,進(jìn)而影響微生物對營養(yǎng)物的吸收;影響微生物體內(nèi)的酶活性,進(jìn)而影響微生物細(xì)胞內(nèi)的生物化學(xué)反應(yīng);影響硫化物的存在形式,進(jìn)而影響基質(zhì)的有效性和毒性。

2.2 pH沖擊對硫化物氧化的影響

由圖5可知,遭遇p H沖擊時,出水硫化物質(zhì)量濃度幾乎呈線性上升;沖擊結(jié)束1 h后,出水硫化物質(zhì)量濃度達(dá)到最大值,p H沖擊強(qiáng)度越大,上升幅度越大;爾后出水硫化物質(zhì)量濃度快速下降,至沖擊結(jié)束4 h后(即第6小時時)恢復(fù)到穩(wěn)定狀態(tài)。在所試條件下,p H沖擊對硫化物的氧化有一定的影響,但影響不大。

圖5 pH沖擊對硫化物氧化的影響Fig.5 Effect of pHshock on sulfide-oxidation

據(jù)文獻(xiàn)報道,生物脫硫反應(yīng)器一般在中性略偏堿性條件(p H 7～8)下運(yùn)行。筆者發(fā)現(xiàn),當(dāng)反應(yīng)液p H值過高時(9.11±0.38),會導(dǎo)致反應(yīng)器運(yùn)行失穩(wěn)[10]。在所試條件下,遭受p H升至9.0的沖擊時,反應(yīng)液p H值升至8.94,已超過高適宜p H范圍,出水硫化物質(zhì)量濃度也相應(yīng)升至14.93 mg/L。但經(jīng)過3 h后,反應(yīng)液p H緩慢降至8.70,出水硫化物質(zhì)量濃度回落到0.8 mg/L。這表明高p H沖擊對硫化物氧化的影響具有可恢復(fù)性。

Krishnakumar等人[6]認(rèn)為,高p H值會導(dǎo)致硫化物氧化不徹底,造成終產(chǎn)物以單質(zhì)硫為主。Mahmood等人[11]也發(fā)現(xiàn),p H值升高時,硫酸鹽產(chǎn)量急劇減少。另有文獻(xiàn)[12-14]報道,在硫化物氧化過程中,高p H值會引起中間產(chǎn)物(如硫代硫酸鹽、聚多硫酸鹽等)積累。然而,上述報道的現(xiàn)象都發(fā)現(xiàn)于反應(yīng)液長期處于高p H值的狀態(tài)下。在本試驗中,高p H值持續(xù)時間較短,但也發(fā)現(xiàn)了類似現(xiàn)象,見圖6。p H值沖擊開始時,出水硫酸鹽質(zhì)量濃度直線下降;沖擊結(jié)束1 h后,出水硫酸鹽質(zhì)量濃度達(dá)到最小值;越過最小值,出水硫酸鹽質(zhì)量濃度慢慢回升,最后恢復(fù)到穩(wěn)定狀態(tài)。出水硫酸鹽質(zhì)量濃度對p H沖擊的響應(yīng)曲線,與反應(yīng)液p H值對p H沖擊的響應(yīng)曲線具有良好的負(fù)相關(guān)性。反應(yīng)液p H值較高時,出水硫酸鹽質(zhì)量濃度較低;隨著反應(yīng)液p H值慢慢回落,出水硫酸鹽質(zhì)量濃度慢慢回升。

圖6 pH沖擊對硫酸鹽產(chǎn)量的影響Fig.6 Effect of pHshock on sulfate-production

通常認(rèn)為硫化物先氧化為單質(zhì)硫,再進(jìn)一步被氧化為硫酸鹽[15]。根據(jù)Suzuki提出的硫氧化模型,硫氧化反應(yīng)式為:

其中Sn為聚合態(tài)硫;GSH為還原型谷胱甘肽; GSSnH為谷胱甘肽多硫化物中間體;GSSG為氧化型谷胱甘肽。

在單質(zhì)硫氧化為亞硫酸鹽的過程中,通過谷胱甘肽多硫化物作為中間體,硫原子逐個從聚合態(tài)Sn上解離下來,被氧化成亞硫酸鹽。當(dāng)硫原子全部被氧化后,生成的氧化型谷胱甘肽可在谷胱甘肽還原酶作用下,再生成還原型谷胱甘肽[16-18]。若p H值過高,[H+]質(zhì)量濃度較低,式(3)不易向右進(jìn)行,從而影響單質(zhì)硫向亞硫酸鹽的氧化過程,最后導(dǎo)致硫酸鹽產(chǎn)生量的減少。

2.3 pH沖擊對硝酸鹽還原的影響

由圖7可知,遭受p H沖擊時,出水硝酸鹽質(zhì)量濃度幾乎呈線性上升,但不同于出水p H值和硫化物質(zhì)量濃度的響應(yīng)曲線;出水硝酸鹽質(zhì)量濃度沒有在沖擊結(jié)束1 h后達(dá)到最大值,而是繼續(xù)上升,在沖擊結(jié)束6 h后(第8小時時)才達(dá)到最大值,p H沖擊強(qiáng)度越大,上升幅度越大;越過最大值后,出水硝酸鹽質(zhì)量濃度緩慢下降,至p H沖擊結(jié)束20 h后(即第22小時時)恢復(fù)到穩(wěn)定狀態(tài)。

圖7 pH沖擊對硝酸鹽還原的影響Fig.7 Effect of pHshock on nitrate-reduction

據(jù)文獻(xiàn)[19]報道,硫化物質(zhì)量濃度過高時,會抑制反硝化過程。一般認(rèn)為,硫化物的抑制作用主要取決于水中硫化氫的質(zhì)量濃度[20]。H2S可以通過形成硫鏈?zhǔn)馆o酶A和輔酶M失活[21]。然而,硫化氫所占比例是受pH值左右。在所試條件下,反應(yīng)器內(nèi)殘留的硫化氫并沒有超過臨界抑制濃度(1 mmol/L),因此不會對反硝化過程產(chǎn)生顯著抑制。

從文獻(xiàn)[23]看,自養(yǎng)反硝化的最佳p H值為6.5～7.5;但當(dāng)p H值偏離適宜范圍(即高于8或低于6)時,反硝化速率大幅度下降[23]。遭受p H沖擊時,反應(yīng)液p H值在0.5 h內(nèi)突躍到8.0左右,爾后直線上升。在p H沖擊結(jié)束6 h后(第8小時時),反應(yīng)液p H值雖已慢慢回落,但仍處在8.70左右。直到反應(yīng)液p H值低于8.70后,出水硝酸鹽質(zhì)量濃度才開始慢慢降低。在p H沖擊過程中,所產(chǎn)生的亞硝酸鹽很少(<1 mg/L)。這表明硝酸鹽還原過程對p H值波動的敏感性高于硫化物氧化過程,可能與硝酸鹽進(jìn)入細(xì)胞體內(nèi)時需要通過NO3-/H+同向轉(zhuǎn)運(yùn)載體有關(guān)[1],反應(yīng)液中氫離子濃度過低,不利于硝酸鹽運(yùn)輸?shù)郊?xì)胞體內(nèi)。

3 結(jié) 語

1)同步厭氧生物脫氮除硫體系的酸堿緩沖容量不大,反應(yīng)液p H值對p H沖擊的響應(yīng)較為靈敏。反應(yīng)器對p H沖擊的實際響應(yīng)曲線不同于單純水力停留時間分布所致的理論響應(yīng)曲線,反應(yīng)液p H值變化是水力傳遞等物理作用、基質(zhì)解離等化學(xué)作用以及細(xì)菌代謝等生物作用的綜合效應(yīng)。

2)p H沖擊對硫化物氧化過程有一定的影響,但可恢復(fù)。反應(yīng)液p H值較高時,出水硫酸鹽質(zhì)量濃度較低,高p H值可抑制硫化物向硫酸鹽的徹底氧化。

3)硝酸鹽還原對p H沖擊較為敏感,但出水硝酸鹽質(zhì)量濃度對p H沖擊的響應(yīng)曲線具有滯后性。

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(責(zé)任編輯:李春麗)

Effect of pH Shock on Performance of Reactor for Simultaneous Anaerobic Sulfide and Nitrate Removal

CAI Jing, ZHEN G Ping＊
(College of Environmental and Resource Sciences,Zhejiang University,Hangzhou 310029,China)

The effect of p H shock on the performance of reactor for simultaneous anaerobic sulfide and nitrate removal was investigated in this study.The response of p H in reaction system to the p H shock was very sensitive,even though there were phosphate and carbonate to buffer p H variations.The practical p H responsive curve was different from the theoretical one caused by hydraulic retention time distribution,which means that is the comprehensive results from physical,chemical and biological interaction.The sulfide-oxidation was infuenced in some way by p H shock,but recoverable.The higher p H in reaction system,the lower sulfate concentration in the effluent,which suggested that high p H inhibits the sulfur oxidation.The nitrate reduction was sensitive to p H shock,but the responsive curve of effluent nitrate concentration slightly lagged behind,which was possibly related with the mechaniam of nitrate uptake.

anaerobic sulfide and nitrate removal,p H shock,operation performance

X 703.1

:A

1673-1689(2010)01-0098-06

2008-12-22

國家863計劃項目(2006AA06Z332);國家自然科學(xué)基金項目(30770039);國家科技支撐計劃項目(2008BADC4B10)。

蔡靖(1984-),女,浙江溫州人,環(huán)境工程博士研究生。

＊通訊作者:鄭平(1962-),男,浙江金華人,工學(xué)博士,教授,博士生導(dǎo)師,主要從事廢物生物處理與資源化方面的研究。Email:pzheng@zju.edu.cn。