王遠(yuǎn)磊,申 晉,王雅靜,朱新軍,劉 偉

(山東理工大學(xué)電氣與電子工程學(xué)院,山東淄博255049)

PCS(photon correlation spectroscopy光子相關(guān)光譜)技術(shù)是測(cè)量亞微米及納米顆粒粒度及其分布的有效方法[1],其中粒度反演一直是PCS方法的難點(diǎn)[2].目前,反演算法主要有:累積分析法,雙指數(shù)法,非負(fù)約束最小二乘法,CONT IN法等[3-7].累積分析法只適用于單峰顆粒的反演.雙指數(shù)法對(duì)具有雙顆粒分布的顆粒反演比較適用,但對(duì)于單峰或多峰分布不適用.非負(fù)約束最小二乘法難以應(yīng)用于單峰顆粒反演.CONTIN法實(shí)際上是一種附加先驗(yàn)約束條件的約束正則化方法,先驗(yàn)策略是在求出正則解以前已將正則參數(shù)確定下來(lái),這需要大量的先驗(yàn)材料,先驗(yàn)材料在實(shí)際中經(jīng)常不確知.文獻(xiàn)[3] 中實(shí)驗(yàn)測(cè)量表明CONTIN算法的分辨力較弱,其反演質(zhì)量的提高依賴于恰當(dāng)選擇正則參數(shù).喻雷壽采用迭代CONTIN算法進(jìn)行反演[4],其方法是通過(guò)不斷縮小反演區(qū)間進(jìn)行反演,反演結(jié)果比CONTIN算法精確了很多,但計(jì)算量較大.韓秋燕采用正則參數(shù)后驗(yàn)策略的正則化方法,對(duì)單峰和雙峰分布顆粒系自相關(guān)函數(shù)進(jìn)行了反演[7],對(duì)于單峰的反演能夠得到較準(zhǔn)確的結(jié)果,當(dāng)噪聲大于一定水平時(shí)雙峰的反演結(jié)果不理想.本文采用一種形式簡(jiǎn)單的迭代正則化方法—Tikhonov迭代正則化方法[8],反演區(qū)間不變,并采用改進(jìn)的Morozov偏差原理選擇正則參數(shù),對(duì)單峰和雙峰分布顆粒系的模擬電場(chǎng)自相關(guān)函數(shù)進(jìn)行了反演.

1 PCS的基本理論

對(duì)隨機(jī)的散射光信號(hào)進(jìn)行相關(guān)運(yùn)算并做歸一化處理,得到多分散顆粒體系的電場(chǎng)自相關(guān)函數(shù)

式中:τ是相關(guān)延遲時(shí)間;G(Γ)是歸一化的衰減線寬的分布函數(shù)為衰減線寬,其中是Boltzmann常數(shù),T代表絕對(duì)溫度,η為溶液粘性系數(shù),r為當(dāng)量球型顆粒的流體力學(xué)直徑,為散射波矢量,試中,n為溶液的折射率,λ。為激光在真空中的波長(zhǎng),θ為散射角.式(1)為第一類Fredholm積分方程,要從帶有噪音的g(1)(τ)求解顆粒粒徑屬于病態(tài)問(wèn)題(ill-posed problem),原始數(shù)據(jù)的微小擾動(dòng)誤差便導(dǎo)致解的嚴(yán)重偏離[2].

2 迭代正則化

要根據(jù)(1)式反演出顆粒粒徑,首先把(1)式離散化得

式中A的元素Aij=exp(-τiΓj),其中τi對(duì)應(yīng)相關(guān)器第i個(gè)通道延遲時(shí)間,Γj表示離散化后第j級(jí)衰減線寬.

文獻(xiàn)[11] 證明了在0

正則化方法的一個(gè)關(guān)鍵問(wèn)題就是正則參數(shù)的選取.正則參數(shù)的好壞直接影響到解的好壞,甚至?xí)a(chǎn)生無(wú)解或多解.正則參數(shù)的選取一般有先驗(yàn)和后驗(yàn)策略,CONT IN算法是采用的先驗(yàn)策略.后驗(yàn)策略中廣泛采用的原則是Morozov偏差原理

式中δ為誤差水平.

為了進(jìn)一步提高精度,本文采用改進(jìn)的Morozov偏差原理

正則參數(shù)的具體求解見文獻(xiàn)[11] .

求出正則參數(shù)代入(4)就可以求出粒徑分布.

3 顆粒散射光模擬信號(hào)的反演與分析

對(duì)單峰和雙峰分布顆粒的模擬信號(hào)進(jìn)行反演,設(shè)模擬信號(hào)采用的測(cè)量參數(shù)為:

入射光在真空中的波長(zhǎng)632.8nm,分散介質(zhì)(水)折射率1.331,黏度系數(shù)0.89×10-3N?S?K-1,樣品溶液溫度25℃,波爾茲曼常數(shù)KB=1.380 7×10-23J?K-1,取散射角90°.所加噪聲均為白噪聲.正則參數(shù)初始值=0.03,控制精度ce=10-10,正則化的最大迭代次數(shù)kmax=500.迭代正則化最大迭代次數(shù)=5,迭代的初始值=0.

3.1 單峰分布顆粒的反演

在無(wú)噪聲的情況下,正則化和迭代正則化的收斂階基本相同,因此,反演的結(jié)果相差很小.對(duì)于單峰分布的顆粒,正則化和迭代正則化方法都能比較準(zhǔn)確的反演,在此不做討論.本文主要是針對(duì)噪聲水平為0.000 5,0.005,0.05時(shí),峰值位置為60nm及峰值位置為200nm的單峰分布顆粒的相關(guān)函數(shù)進(jìn)行反演,并對(duì)反演結(jié)果進(jìn)行了比較分析.

首先對(duì)峰值位置為60nm單峰分布顆粒的相關(guān)函數(shù)在上述噪聲水平下進(jìn)行了反演,反演區(qū)間為[35,85] ,反演結(jié)果如圖1所示.

從圖1和表1可以看出,噪聲越大,迭代正則化的反演優(yōu)勢(shì)越明顯.當(dāng)噪聲水平為0.000 5、0.005時(shí),兩種方法都能夠在給定的反演區(qū)間內(nèi)反演出粒徑分布,迭代正則化在峰值位置、峰值高度、分布寬度方面比正則化誤差小.當(dāng)噪聲為0.05時(shí),在給定區(qū)間內(nèi)正則化已不能反演出粒徑分布,迭代正則化仍能夠反演出顆粒粒徑.

表1 在噪聲情況下,用正則化和迭代正則化方法對(duì)60nm顆粒反演得到的峰值

圖1 在噪聲情況下,用正則化和迭代正則化方法對(duì)60nm顆粒反演所得的顆粒粒徑分布

在0.000 5、0.005、0.05噪聲水平下,對(duì)200nm單峰顆粒在區(qū)間[150,250] 進(jìn)行反演,結(jié)果如圖2所示.

圖2 在噪聲情況下,用正則化和迭代正則化方法對(duì)200nm顆粒反演所得的顆粒粒徑分布

圖2(a)為正則化方法在三種噪聲下對(duì)200nm顆粒的反演,圖2(b)為迭代正則化方法在三種噪聲下對(duì)200nm顆粒的反演.由圖2可知,在有噪聲的情況下,迭代正則化與正則化均隨著噪聲的不斷增大,峰值位置誤差逐漸變大,這說(shuō)明噪聲影響了反演精度.當(dāng)噪聲增大時(shí),迭代正則化反演結(jié)果的誤差變化比正則化小.當(dāng)噪聲為0.05時(shí)迭代正則化仍能較準(zhǔn)確的反演出粒徑分布,而當(dāng)噪聲為0.05時(shí)正則化方法已不能反演出顆粒粒徑.在同等噪聲水平下,迭代正則化反演誤差比正則化小.

圖3 在噪聲情況下,用正則化和迭代正則化方法對(duì)20、60nm顆粒反演所得的顆粒粒徑分布

3.2 雙峰分布顆粒的反演

多峰分布的反演是動(dòng)態(tài)光散射反演的一個(gè)難點(diǎn),本文以雙峰分布顆粒的反演為例,研究迭代正則化對(duì)多峰分布的反演.與單峰分布一樣,在無(wú)噪聲的情況下,迭代正則化和正則化方法對(duì)雙峰分布都能反演出,兩者的差別細(xì)微,本文就不再詳細(xì)說(shuō)明.研究重點(diǎn)為迭代正則化方法和正則化方法在噪聲條件下的反演.本文分別在噪聲為0.000 5、0.005、0.05的水平下對(duì)20、60nm,100、300nm顆粒雙峰分布的相關(guān)函數(shù)進(jìn)行反演,并對(duì)反演結(jié)果進(jìn)行了比較分析.

由圖3可以看出,對(duì)于20、60nm顆粒,由圖3(a)可知噪聲為0.000 5時(shí)迭代正則化和正則化都能較好的反演出,但迭代正則化在峰值位置、分布寬度、峰值高度更為準(zhǔn)確;由圖3(b)可知當(dāng)噪聲為0.005時(shí)正則化方法能夠反演出第一個(gè)峰,對(duì)于第二個(gè)峰就不能很好的反演,而迭代正則化方法對(duì)于兩個(gè)峰都能反演出,并且每個(gè)峰值位置的誤差均小于5%;由圖3(c)可知當(dāng)噪聲為0.05,正則化方法已不能對(duì)雙峰分布顆粒進(jìn)行反演,峰值不明顯,但迭代正則化方法仍能反演出雙峰分布,峰值位置明顯,且第一個(gè)峰值和第二個(gè)峰值位置誤差都不大于10%.

圖4 在噪聲情況下,用正則化和迭代正則化方法對(duì)100、300nm顆粒反演所得的顆粒粒徑分布

在不同的噪聲水平下,采用正則化、迭代正則化方法對(duì)100、300nm顆粒的雙峰分布進(jìn)行反演.結(jié)果如圖4所示,可以看出,正則化方法隨著噪聲的不斷增大,反演誤差很大,峰值高度變化也較明顯,當(dāng)噪聲水平為0.05時(shí)正則化方法已不能反演出顆粒分布,而迭代正則化方法仍能夠較好的反演;在同等噪聲水平下,迭代正則化反演的顆粒粒徑的峰值高度也明顯高于正則化,誤差水平也小于正則化反演的誤差.

4 結(jié)束語(yǔ)

采用改進(jìn)的迭代正則化方法對(duì)動(dòng)態(tài)光散射相關(guān)函數(shù)進(jìn)行反演,是把前一次反演結(jié)果進(jìn)行回代的一個(gè)反復(fù)迭代,逐漸逼近真實(shí)值的過(guò)程,因此得到比正則化方法更高的收斂階,提高了反演精度.通過(guò)對(duì)不同的單峰和雙峰分布顆粒的反演可以看出,對(duì)于單峰分布顆粒,迭代正則化方法能夠很準(zhǔn)確的反演出.對(duì)于雙峰分布顆粒,迭代正則化方法的反演優(yōu)勢(shì)與正則化方法相比很明顯,正則化方法在噪聲大于0.005時(shí)基本上不能反演出雙峰顆粒,迭代正則化方法在噪聲為0.05時(shí)仍能夠很好的反演出雙峰分布,且兩個(gè)峰值位置誤差都不大于10%.因此,迭代正則化方法具有較強(qiáng)的抗噪能力.

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