王 俊,俞 理,黃立信

(1.中科院滲流流體力學(xué)研究所,河北 廊坊 065007; 2.中油勘探開發(fā)研究院廊坊分院滲流流體力學(xué)研究所,河北 廊坊 065007)

油藏生物氣研究進展

王 俊1,俞 理2,黃立信2

(1.中科院滲流流體力學(xué)研究所,河北 廊坊 065007; 2.中油勘探開發(fā)研究院廊坊分院滲流流體力學(xué)研究所,河北 廊坊 065007)

油藏微生物可以產(chǎn)氣,這些氣體能夠增大油藏壓力、降低原油黏度,是微生物采油非常重要的因素。研究發(fā)現(xiàn),CO2貫穿于整個油藏微生物的代謝,CH4是石油烴的最終代謝產(chǎn)物,這些氣體都能夠促進微生物采油;硫酸鹽還原菌代謝會產(chǎn)生 H2S腐蝕性氣體,是微生物采油中必須避免的氣體。然而細(xì)菌代謝產(chǎn)氣是一個非常復(fù)雜的生物化學(xué)過程,通過調(diào)研 CO2、CH4和H2S氣體,了解油藏微生物的產(chǎn)氣特性,可以促進有益氣體的產(chǎn)生,抑制有害氣體 H2S的產(chǎn)生,使生物氣更好地服務(wù)于采油率。

微生物采油;生物氣;研究進展

引 言

微生物采油是利用微生物在油層中生長代謝產(chǎn)生的氣體、生物表面活性物質(zhì)、有機酸、聚合物等來提高原油采收率。絕大多數(shù)微生物在代謝過程中都會產(chǎn)生氣體,如 CO2、H2、N2、CH4等,通過增大油藏壓力、降低原油黏度改善流度比,提高原油的流動能力?？傊?微生物在地層中就地產(chǎn)氣,是微生物提高石油采收率的一個非常重要的因素。

根據(jù)微生物生理生化特征可將油藏中的微生物分為烴氧化菌、發(fā)酵菌、硝酸鹽還原菌、鐵還原菌、硫酸鹽還原菌和產(chǎn)甲烷古菌,這些能夠在油藏中生長代謝的微生物以氧氣、硝酸鹽、硫酸鹽、三價鐵、有機酸等作為電子受體產(chǎn)氣,如 CO2、H2、N2、CH4、H2S。但是,微生物在油層中的生長、繁殖和代謝等生物化學(xué)過程非常復(fù)雜,深入研究微生物的產(chǎn)氣量與產(chǎn)氣成分顯得尤為重要。這些油藏內(nèi)的微生物如何產(chǎn)氣,產(chǎn)哪些氣,以及這些氣體的作用,對于促進有益氣體從而提高微生物采油有重要的指導(dǎo)意義。

根據(jù)微生物氣對油藏的作用,將有益于微生物采油的 CO2、H2、N2、CH4歸為微生物采油有益氣體;而 H2S會酸化原油,腐蝕管道,是微生物采油有害氣體,下面逐一進行分析描述。

1 內(nèi)源微生物采油有益氣體

1.1 CO2和H2

在內(nèi)源微生物采油工藝中,對于特定的油藏要選擇特定的培養(yǎng)基產(chǎn)生大量有益氣體,提高原油采收率。任明忠等從青海花土溝油田、華巖山油田、南翼山油田、河南油田以及煉油廠篩選出的 8種能分別利用糖蜜、原油、液蠟的產(chǎn)氣菌,產(chǎn)氣量高達(dá)47.8%。對生物氣進行氣相色譜成分分析得知,微生物作用原油能夠產(chǎn)生短鏈烷烴氣和 CO2等[1],另外,在孔店油田試驗期間也檢測到 CO2氣體[2]。

在以氧氣、硝酸鹽、硫酸鹽、三價鐵、有機酸等為電子受體的各個階段,都會有 CO2產(chǎn)生[3]。烴氧化菌通過有氧呼吸,可以氧化石油烴生成 CO2。厭氧發(fā)酵菌也能夠?qū)⒋罅康挠袡C物轉(zhuǎn)化為小組分有機物,生成 H2和 CO2。如葡萄糖能夠被發(fā)酵生成醋酸鹽、H2和,芳香烴化合物如安息香酸鹽也能夠被發(fā)酵生成醋酸鹽、H2和。研究發(fā)現(xiàn),通常在有氧或少氧油藏環(huán)境中,發(fā)酵的主要產(chǎn)物是醋酸鹽和 H2,也會產(chǎn)生一些簡單的有機酸,如丙酸鹽和丁酸鹽[6]。而在無氧、無硝酸鹽的油藏環(huán)境中,厭氧發(fā)酵菌需要與其他微生物聯(lián)合,才能把有機物轉(zhuǎn)化為 H2和 CO2。CO2作為一種弱酸,能夠溶解沉積環(huán)境中的碳酸鹽,碳酸鹽的溶解作用會增加次生孔隙度和滲透率,從而提高采收率[7-8]。

硫酸鹽還原、三價鐵還原以及甲烷生成階段對應(yīng)著不同的 H2濃度,可以根據(jù) H2的濃度來斷定特別是無氧環(huán)境中的末端電子受體途徑。由于 H2的濃度取決于消耗 H2的微生物生理特性,與有機質(zhì)的降解速率等無關(guān),因此可以通過檢測地下水中的溶解氫[9-10]來研究微生物的代謝活動。在油藏環(huán)境中,最初是有氧代謝,隨著氧氣的消耗,進入硝酸鹽還原、四價錳還原、硫酸鹽還原、三價鐵還原,最后是 CH4生成階段。研究發(fā)現(xiàn),油藏環(huán)境中 H2濃度低時是以 Fe3+作為終端電子受體,中間濃度為硫酸鹽還原環(huán)境,高濃度時是 CH4生成環(huán)境[9-10]。故可以通過檢測 H2的濃度,從而得到特定油藏環(huán)境主要處于哪個氧化還原帶,指導(dǎo)油田日常的生產(chǎn)實踐。但 H2分析技術(shù)有其局限性,其只能確定油藏環(huán)境中主導(dǎo)的末端電子受體途徑,而不能用來預(yù)計微生物代謝速度。

1.2 CH4

CH4被公認(rèn)為是油藏環(huán)境中有機物質(zhì)降解過程的終端產(chǎn)物[3],硝酸鹽、四價錳、三價鐵、硫酸鹽等電子受體的耗盡是 CH4產(chǎn)生的基礎(chǔ)。但也有報道,在硝酸鹽還原條件下,產(chǎn)甲烷菌可將煤油降解生成 CH4。目前認(rèn)為主要的 CH4產(chǎn)生類型有:醋酸鹽異化生成 CH4;CO2還原生成 CH4。產(chǎn)甲烷古菌需要與其他細(xì)菌形成一種特殊的互營關(guān)系,持續(xù)降解生物質(zhì)并接受末端電子產(chǎn)生 CH4,處于厭氧生物鏈最末端的產(chǎn)甲烷古菌在微生物采油方面、生物修復(fù)以及生物圈碳元素循環(huán)中起著重要作用[11-12]。

盡管厭氧反應(yīng)很慢且存在不確定性,厭氧微生物對石油的降解支配著油藏環(huán)境[11]。研究發(fā)現(xiàn),硫酸鹽還原作用、硝酸鹽還原作用、鐵還原作用以及 CH4生成作用,與石油烴降解相聯(lián)系[20-21]。CH4作為終端產(chǎn)物,是大部分 CO2最可能的代謝命運[11];地球化學(xué)和同位素證據(jù)也表明石油烴的最終降解產(chǎn)物是 CH4。從熱力學(xué)上考慮,石油烴很容易被厭氧降解成 CH4[22]。但是,對產(chǎn) CH4的石油烴生物降解相關(guān)的菌群以及機制了解不多。因為通常認(rèn)為石油烴在無氧、無硝酸鹽、無硫酸鹽的環(huán)境中是穩(wěn)定的[23-24]。但 Zengler的研究結(jié)果表明,在厭氧條件下,產(chǎn)甲烷菌能將正十五烷、正十六烷轉(zhuǎn)化為最簡單的碳?xì)浠衔锛?Zengler這一研究沒有好氧菌啟動烷烴的降解,因為在好氧條件下,在加有正十六烷的富集培養(yǎng)基中沒有觀察到能夠利用烷烴微生物的生長,而在添加正十六烷的厭氧富集培養(yǎng)基中生長良好。這與俄羅斯科學(xué)家伊萬諾夫提出厭氧微生物代謝需要以好氧微生物代謝的產(chǎn)物為底物[23]不符。通過分子生物學(xué)方法檢測得知參與正十六烷轉(zhuǎn)化成 CH4的微生物主要有 3種:一種是將十六烷降解為醋酸鹽和 H2的產(chǎn)乙酸菌;另一種是將醋酸鹽分解成 CH4和 H2的古菌Methanosaeta;第 3種是將CO2和H2合成 CH4的古菌 Methanospirillum和 Methanoculleus[20]。在產(chǎn) CH4過程中,H2和醋酸鹽濃度通常保持在比較低的水平[25]。研究中還發(fā)現(xiàn),傳代培養(yǎng)過程中加入少量硫酸鹽 (不大于 2 mmol),硫酸鹽還原菌能為 CH4生成菌創(chuàng)造良好的生長條件[20],促進 CH4產(chǎn)生。

然而,不是所有的石油烴組分都能被降解生成CH4和 CO2。Zengler在以己烷、癸烷為碳源的富集培養(yǎng)基中沒有觀察到 CH4產(chǎn)生[20],Muller[26]從廢水污泥中篩選出能夠?qū)⑼闊N降解生成 CH4和CO2的產(chǎn)甲烷菌,這些細(xì)菌對原油的某些組分,尤其是重質(zhì)含蠟原油特別敏感,但不能將芳香族的汽油烴轉(zhuǎn)化為 CH4和 CO2。Schink在產(chǎn)甲烷基礎(chǔ)培養(yǎng)基中添加正己烷、正十六烷、1-十六碳烯、正十七烷、1-己烯、1-乙炔、苯、甲苯、二甲苯、環(huán)己烯、苯乙烯、萘、鯊烯,結(jié)果顯示僅 1-十六碳烯被完全轉(zhuǎn)化成 CH4和 CO2,鯊烯部分轉(zhuǎn)化生成 CH4和。

利用上述特性,產(chǎn)甲烷菌還能參與環(huán)境中石油烴污染的治理。由于地下石油管道的泄露與噴濺,使得BTEX成為主要的地下水污染物。如何去除這些有毒物質(zhì),也是目前研究的焦點之一。研究發(fā)現(xiàn),產(chǎn)甲烷菌群能參與苯、甲苯、二甲苯的降解,生成CH4和。在天然氣水合物富集的沉積環(huán)境中,某些古菌需要與硫酸鹽還原菌聯(lián)合作用,硫酸鹽還原菌往往聚集在這些古菌周圍,逆轉(zhuǎn) CH4生成反應(yīng) (CH4++Ca2+→CaCO3+H2S+ H2O)[30]。

除了能利用烴類化合物,產(chǎn)甲烷菌還能利用脂肪酸等其他有機物,但產(chǎn)甲烷菌不能利用多于 2個碳的脂肪酸,也不能代謝芳香烴化合物。因此,在CH4生成的條件下,還需要另外的微生物,即乙酸生成菌[3]。產(chǎn)甲烷菌活性除受厭氧環(huán)境、電子受體影響外,不飽和脂肪酸[13]、2-溴乙基磺酸、鹵代甲烷類似物[14]也可以抑制產(chǎn)甲烷菌群的活性,阻止 CH4產(chǎn)生。另外,僅 0.07%濃度的乙烯能抑制50%的 CH4產(chǎn)生;乙酸鹽、氫或甲醇能抑制 98% CH4合成,乳酸鹽抑制 90%CH4產(chǎn)生;這些抑制反應(yīng)是可逆的,移去乙烯等抑制劑后產(chǎn)甲烷菌的活性又得到恢復(fù)[15]。此外,乙炔[16-17]也能抑制 CH4的合成,2-溴乙基磺酸、氯仿對產(chǎn) CH4菌的抑制也是特異性的,同時,研究還發(fā)現(xiàn)乙炔能抑制某些硫酸鹽還原菌[18]和硝化菌[19]。乙酸鈉能顯著促進產(chǎn)甲烷菌繁殖,不同濃度的Na2S和NaCl也會對產(chǎn)甲烷菌生長產(chǎn)生不同的影響。

目前,國內(nèi)有些學(xué)者對產(chǎn)甲烷菌的代謝活動及其分離純化進行了研究,尤其是微生物采收率方面的研究。游敏等從新疆油田分離到能利用甲酸鹽、乙酸鹽等簡單化合物的產(chǎn)甲烷菌,通過氣相色譜對反應(yīng)產(chǎn)物進行了定量測定,發(fā)現(xiàn)混合氣體中 CH4含量占 70%以上,14 d CH4最高產(chǎn)氣量達(dá)到 300 mL[31]。勝利油田采油院采用單 12區(qū)塊原油和原生水模擬地層條件,進行了內(nèi)源微生物物理模擬驅(qū)油實驗研究,對生物氣產(chǎn)量及組成進行了檢測,經(jīng)過 2輪次 77 d的培養(yǎng)驅(qū)替,生物氣中 CH4的含量隨培養(yǎng)時間的增加而增加,最高達(dá) 74.4%,殘余油采收率提高了 8.3%[32]。在羅馬什金油田試驗區(qū)進行本源微生物驅(qū)油試驗,檢測到 CH4以 83～123 nL/(d·L)的速度生成[33]。

1.3 其他生物氣

N2也是一種重要的生物氣,是反硝化菌以硝酸鹽為電子受體產(chǎn)生的[34-35]。另外,在油藏內(nèi)源微生物的室內(nèi)研究中,觀察到。

2 內(nèi)源微生物采油有害氣體

硫酸鹽還原菌在適宜的條件下可以代謝產(chǎn)生H2S等腐蝕性氣體[3],H2S會酸化原油和地下氣體,導(dǎo)致現(xiàn)場管道和設(shè)備的腐蝕;還會與地層水中的 Fe2+形成 FeS沉淀,造成地層的非選擇性堵塞,影響采收率的提高;增加油氣中的硫含量而降低了原油品質(zhì);與金屬離子形成沉淀抑制油水分離。

向油藏中注入硝酸鹽和硝酸鹽還原菌或激活內(nèi)源的硝酸鹽還原菌,可以抑制硫酸鹽還原菌的生長,并可以生物轉(zhuǎn)化已存在的 H2S[17]。其機理主要有以下幾點:①硝酸鹽還原菌與硫酸鹽還原菌競爭相同的電子供體;②硫酸鹽還原菌優(yōu)先以硝酸鹽為電子受體[43];③以硝酸鹽為電子受體的化能無機營養(yǎng)生物如 Thiobacillus或 Thiomicrospira sp.,可以氧化硫化物[40-41];CVO結(jié)合少量硝酸鹽 (0.1 mmol)能強烈抑制硫酸鹽還原菌,控制 H2S產(chǎn)生。另外,在硝酸鹽充足的條件下,NR-SOB會與 H2S發(fā)生氧化還原反應(yīng),從而去除 H2S生成 N2。利用Reverse Sample Genome Probing(RSGP)技術(shù)分析菌群的變化,在NR-SOB和硫酸鹽還原菌共培養(yǎng)的培養(yǎng)基中,硫化物被完全氧化,硫酸鹽還原菌(SRB)仍是主導(dǎo)的菌群(NR-SOB/SRB:1.0∶2.5～1.0∶15.0);④硝酸鹽還原的中間產(chǎn)物亞硝酸鹽或N2O等能夠抑制硫酸鹽還原菌的活動[37]。Novelli和 Zobell[26]在無機培養(yǎng)基中添加癸烷、十四烷、二十烷以及更高碳數(shù)的烷烴液蠟和固體石蠟,培養(yǎng)硫酸鹽還原菌產(chǎn) H2S。其中,產(chǎn) H2S能力由強至弱的順序依次為:二十烷、液蠟和固體石蠟、十四烷、癸烷。

在石油工業(yè)中,H2S問題特別嚴(yán)重并且發(fā)展成了嚴(yán)重的環(huán)境和經(jīng)濟難題,造成了產(chǎn)量和收益損失,而且對人類健康和環(huán)境具有嚴(yán)重的危害,所以多年來人們對其給予了更多的關(guān)注,并且進行了許多研究。

3 結(jié) 論

(1)油藏微生物在地層中就地產(chǎn)氣,是微生物提高石油采收率的一個非常重要的因素。

(2)采油中應(yīng)促進 CO2、H2、N2、CH4等有益氣體,抑制有害氣體 H2S。

(3)可以通過測量溶解氫濃度,確定油藏環(huán)境中主導(dǎo)的電子受體途徑,為正常的生產(chǎn)實踐作指導(dǎo),從而促進有益氣體的產(chǎn)生。

(4)CO2的產(chǎn)生貫穿于整個油藏微生物代謝;而產(chǎn)甲烷古菌需要與其他細(xì)菌形成一種特殊的互營關(guān)系,并傾向于降解高分子碳的石油烴產(chǎn)生CH4。

(5)向油藏中注入硝酸鹽和硝酸鹽還原菌或激活內(nèi)源的硝酸鹽還原菌,后者與硫酸鹽還原菌競爭相同的電子受體,抑制硫酸鹽還原菌的生長,有效控制 H2S產(chǎn)生。

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編輯 劉兆芝

TE357.9

A

1006-6535(2010)05-0008-05

20100327;改回日期:20100622

國家高科技研究發(fā)展計劃 (863計劃)“內(nèi)源微生物采油油藏評價技術(shù)研究”(2009AA063504);中國石油天然氣股份有限公司國際合作課題“化學(xué)驅(qū)提高采收率基礎(chǔ)及本源微生物激活機理研究”(2008A-1402-01)

王俊 (1978-),女,2003年畢業(yè)于煙臺大學(xué)生物技術(shù)專業(yè),現(xiàn)為中國科學(xué)院滲流流體力學(xué)研究所流體力學(xué)專業(yè)在讀博士研究生,從事微生物采油方面的研究。