袁之倫，趙善桂

(環(huán)境保護(hù)部核與輻射安全中心，北京 100082)

關(guān)于核設(shè)施流出物監(jiān)測和環(huán)境監(jiān)測中存在問題的探討

袁之倫，趙善桂

(環(huán)境保護(hù)部核與輻射安全中心，北京 100082)

核設(shè)施流出物監(jiān)測和環(huán)境監(jiān)測體系是核設(shè)施安全體系的重要組成部分，隨著我國核電建設(shè)的不斷發(fā)展，監(jiān)測技術(shù)和能力也得到了長足的發(fā)展，但仍然存在一些問題。通過對低水平監(jiān)測中存在的問題的分析，并調(diào)研美國和歐盟對此問題的處理方法，給出我國解決監(jiān)測中探測限問題的思路和建議。

核設(shè)施;流出物;環(huán)境;監(jiān)測;探測限

1 核設(shè)施的環(huán)境影響評價

核設(shè)施在正常的運(yùn)行條件下，釋放到環(huán)境中的放射性物質(zhì)通過各種途徑導(dǎo)致對人的照射，對當(dāng)?shù)鼐用癞a(chǎn)生附加劑量。評價個體和群體接受的劑量時，必須考慮到所有重要的照射途徑。

但是，在放射性核素常規(guī)釋放的大多數(shù)情況下，環(huán)境介質(zhì)中的放射性核素活度濃度都低于探測限值，因而僅僅通過環(huán)境監(jiān)測是不能夠計算出照射劑量的。因為這個原因，通常使用數(shù)學(xué)模式 (模型)來描述放射性核素在環(huán)境中的輸運(yùn)、計算劑量、評價對環(huán)境的影響。

使用數(shù)學(xué)模式 (模型)進(jìn)行輻射環(huán)境評價，其重要的輸入項是核設(shè)施所釋放的放射性物質(zhì)量。通過核設(shè)施流出物監(jiān)測和環(huán)境監(jiān)測，得到核設(shè)施所釋放的放射性物質(zhì)量，這是核設(shè)施輻射環(huán)境影響評價的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)，監(jiān)測過程是核設(shè)施輻射環(huán)境影響評價的重要環(huán)節(jié)。

2 核設(shè)施的流出物監(jiān)測

世界各國都要求對核設(shè)施流出物進(jìn)行監(jiān)測。

美國政府要求核設(shè)施單位專門編制《場外劑量計算手冊》 (Offsite Dose Calculation Manual)作為一類技術(shù)規(guī)格書，明確流出物監(jiān)測和劑量計算程序，并按照要求上報流出物報告和評價報告。

歐盟對核設(shè)施流出物監(jiān)測、報告和評價也有一系列要求，并出版專版的輻射防護(hù)報告。報告分兩部分，第一部分包括排放的監(jiān)測數(shù)據(jù)，第二部分包括個人和集體劑量的評估結(jié)果。

我國政府也十分重視對核設(shè)施流出物的監(jiān)測和評價，早在1989年就發(fā)布了GB11217－1989《核設(shè)施流出物監(jiān)測的一般規(guī)定》，對核設(shè)施流出物的監(jiān)測和報告作了要求。

3 核設(shè)施的流出物監(jiān)測中的問題

核設(shè)施流出物監(jiān)測和環(huán)境監(jiān)測中，樣品中放射性核素的活度濃度是比較低的或者是極低的，這給監(jiān)測工作提出了要求，給后期的劑量計算和環(huán)境評價帶來了困難。

(1)適當(dāng)?shù)谋O(jiān)測能力 (探測限值LLD)

對于較低放射性水平的監(jiān)測，需要較高的監(jiān)測能力，也就是在監(jiān)測中，要具有適當(dāng)?shù)谋O(jiān)測方法，保證適當(dāng)?shù)奶綔y限值 (LLD)。概念上，探測限值是測量分析方法能夠可靠甄別不同于零的物質(zhì)的最小量;更正式的說法是，在一定的置信水平，目標(biāo)分析對象產(chǎn)生的信號能夠讓檢測者區(qū)別于空白樣品產(chǎn)生的信號，這樣目標(biāo)分析對象的最小濃度或最小量。

檢測者有時把探測限值 (LD)錯誤地理解為定量限值 (LQ)，定量限值是測量方法能夠以一定精度測量的目標(biāo)分析對象的最小濃度或最小量。

計算探測限值需要收集和分析一系列 (至少7個)的空白樣品或者非常低水平的樣品，然后計算測量結(jié)果的標(biāo)準(zhǔn)偏差，從而得到該測量方法的探測限值。

(2)低于探測限值的報告 (＜LLD)

每個實(shí)驗室都應(yīng)該報告它的探測限值，并明確它測量探測限值的程序，對低于探測限值的測量結(jié)果報告“低于探測限”(＜LLD)。

當(dāng)測量結(jié)果接近估計的探測限值時，檢測者要確定每個測量過程的探測限值并報告實(shí)驗測量的探測限值和測量程序，無論單次測量的結(jié)果是大于還是小于探測限值。如果對同一測量過程，有的測量結(jié)果小于探測限值，有的測量結(jié)果大于探測限值。需要平均多次測量結(jié)果時，小于探測限值的以探測限值代替，最后平均值報告為“小于平均值”。如果所有的結(jié)果都是小于探測限值，應(yīng)平均值報告仍為“小于探測限值”。

(3)低于探測限值的處理 (＜LLD)

對于描述為“小于探測限值” (＜LLD)的監(jiān)測數(shù)據(jù)報告，在后續(xù)的計算和評價中如何處理，往往也會影響最終的評價結(jié)果，特別是探測限值不適當(dāng)?shù)那闆r下更是如此。

設(shè)計監(jiān)測程序要根據(jù)具體的監(jiān)測目的，不應(yīng)該使用探測限值影響判斷和決策的測量方法。換句話說，你設(shè)計的測量方法，用零到其探測限值之間的任何數(shù)值來替代“小于探測限值”的結(jié)果，都不會影響主要數(shù)據(jù)用戶依據(jù)數(shù)據(jù)做決策的能力。

如果測量程序使用的測量方法能夠測量多種污染物質(zhì)，那必須確定如何處理測量方法能夠檢測而沒有探測到的結(jié)果。有些方法能夠檢測很多目標(biāo)對象，例如譜儀分析，用非零值替代所有沒有檢測到的結(jié)果，即使探測限值較低，也可能會使總計的結(jié)果超過管理限值。

沒有通用的處理方法，必須根據(jù)具體情況選擇合適的處理方法。另外，處理方法與后續(xù)數(shù)據(jù)的使用目的相關(guān)。例如，監(jiān)測數(shù)據(jù)作為風(fēng)險評估的輸入數(shù)據(jù)，表征釋放特征或者建立釋放因子等。

使用其他目的和應(yīng)用的監(jiān)測數(shù)據(jù)來做決策，也會涉及到探測限值的問題。對于收集到的已經(jīng)發(fā)布的數(shù)據(jù)，如果已經(jīng)用零到探測限值之間的某一值替代了“小于探測限值”的測量結(jié)果，這樣就會影響決策。決策者需要了解那些數(shù)據(jù)用什么數(shù)值 (零到探測限值)代替了，這可能不是他評價“小于探測限值”數(shù)據(jù)的較好方式，需要選擇適合的報告、處理“小于探測限值”的方法。

(4)舉例分析：低于探測限值的處理(＜LLD)

如果監(jiān)測數(shù)據(jù)被用來對某一設(shè)施釋放的風(fēng)險分析時，低于探測限值的測量結(jié)果可以用探測限值來替代。這樣會給出最高的 (最糟糕的)釋放值，對公眾健康具有保護(hù)性。有些風(fēng)險評估還結(jié)合釋放的概率估算來進(jìn)行評價。

如果監(jiān)測數(shù)據(jù)被用來建立釋放因子時，低于探測限值的測量結(jié)果通常以探測限值的1/2來替代。因為建立釋放因子是反映這個工業(yè)領(lǐng)域每個生產(chǎn)單位的平均釋放，這是一致的。

如果監(jiān)測數(shù)據(jù)被用來設(shè)置釋放限值，不同的源項使用不同的處理方法。但是，用來判斷是否遵從釋放限值的處理方法應(yīng)該和設(shè)置釋放限值實(shí)驗時的處理方法相一致。例如，收集數(shù)據(jù)建立釋放限值時，實(shí)驗中用零替代低于探測限值的測量結(jié)果，那么為了一致性，在判斷是否遵從釋放限值的監(jiān)測中在監(jiān)測方法一致的情況下，也允許使用零替代低于探測限值的測量結(jié)果。

4 國外的一些處理方法

對于上述討論的核設(shè)施流出物監(jiān)測中存在的問題，環(huán)境監(jiān)測中也是一樣的，一些發(fā)達(dá)國家和地區(qū)都給出了一些指導(dǎo)性的處理方法。

4.1 美國環(huán)保局

美國環(huán)保局在Part II 40 CFR Parts 9，141，and 142 (National Primary Drinking Water Regulations;Radionuclides;Final Rule)中對此問題有規(guī)定。

(1)明確規(guī)定待測量的放射性核素測量方法的探測下限值;

表1 美國環(huán)保局規(guī)定的探測限示例

(2)明確規(guī)定低于探測下限值的報告和替代方法。

如果總α測量結(jié)果是小于探測限值，用1.5 pCi/L作為替代值;其他低于EPA探測限值的測量結(jié)果，以零報告。

4.2 美國核管會

美國核管會對于核設(shè)施流出物監(jiān)測和環(huán)境監(jiān)測，要求核設(shè)施營運(yùn)單位編制專門的《場外劑量計算手冊》，明確流出物監(jiān)測和環(huán)境監(jiān)測中使用的方法和數(shù)據(jù)報告程序，每個核設(shè)施營運(yùn)單位對上述討論問題的具體處理辦法，都會體現(xiàn)在《場外劑量計算手冊》中。

(1)明確規(guī)定待測量的放射性核素測量方法的探測下限值;

美國核管會的《場外劑量計算手冊指導(dǎo)》中對待測量的放射性核素測量方法的探測下限值作了明確規(guī)定 (NUREG-1301和NUREG-1302)。

例如，H－3的探測下限是1×10－5μCi/m3，總α的探測下限是1×10－5μCi/m3。

(2)沒有明確規(guī)定低于探測下限值的報告和替代方法。

美國核管會沒有明確規(guī)定低于探測下限值的報告和替代方法。這可以從核設(shè)施營運(yùn)單位的《場外劑量計算手冊》中的描述和核設(shè)施營運(yùn)單位提交的流出物監(jiān)測報告可以看出。

a.監(jiān)測結(jié)果以零替代，如美國 HOPE CREEK核電廠的報告 (2001年)。

b.監(jiān)測結(jié)果以小于探測限值 (＜LLD)報告，如美國BIG ROCK POINT核電廠的流出物報告 (2002年)。

c.監(jiān)測結(jié)果以小于平均值報告，如美國HUMBOLDT BAY核電廠流出物釋放報告 (2001年)。

d.低于探測限值測量結(jié)果的后續(xù)計算和處理，通常還是以零值來替代。例如，在美國HUMBOLDT BAY核電廠的《場外劑量計算手冊》中的描述：在后續(xù)要求的劑量計算中不使用“小于”值。

4.3 歐盟的建議

歐盟建議書 (2004/2/Euratom)中對上述討論的問題進(jìn)行了闡述。

(1)明確規(guī)定待測量的放射性核素測量方法的探測下限值;

表2 歐盟規(guī)定的核電廠氣體流出物的探測限

(2)明確建議低于探測下限值的報告和替代方法。

歐盟建議書 (2004/2/Euratom)建議：遵從國際標(biāo)準(zhǔn)ISO/IS 11929-7確定探測限值、判斷閾，并表示結(jié)果。即使技術(shù)上判斷閾低于實(shí)際取得的探測限值的一半，實(shí)際操作中判斷閾還是可以保守地認(rèn)為等于探測限值的一半。

測量結(jié)果低于判斷閾的，結(jié)果可以保守地以判斷閾的一半來替代。但是，不斷重復(fù)的測量結(jié)果都低于判斷閾，可以合理地認(rèn)為真值就是零，排放中就不存在此種放射性核素。

5 我國的一些處理方法和問題

(1)沒有明確規(guī)定待測量的放射性核素測量方法的探測下限值要求。不同的測量機(jī)構(gòu)使用不同的監(jiān)測儀器和監(jiān)測方法，對放射性核素具有不同的監(jiān)測能力，得到的探測下限值也是不同的。最終對測量結(jié)果的評估缺乏可靠性，來自不同渠道的測量測量和評價缺乏可比性。

(2)沒有明確統(tǒng)一的低于探測下限值監(jiān)測結(jié)果的報告和替代方法。

a.HJ/T61－2001《輻射環(huán)境監(jiān)測技術(shù)規(guī)范》中規(guī)定了小于探測限數(shù)據(jù)的處理。

活度或活度濃度是沒有負(fù)值的，但一個樣品在重復(fù)測量中出現(xiàn)凈計數(shù)為負(fù)值的情況是合理而允許的，這是統(tǒng)計漲落所致，所以在一個樣品的重復(fù)測量中出現(xiàn)小于LLD或小于零的凈計數(shù)，仍要按其實(shí)際測量值參與平均。給出其最終的活度或活度濃度值，不能為負(fù)值;當(dāng)其小于探測限時，報LLD的1/10。

對幾個不同地點(diǎn)或不同時間的環(huán)境樣品進(jìn)行平均時，測量結(jié)果小于探測限的樣品以其探測限的1/10參與平均。當(dāng)樣品數(shù)較多，如大于15，且小于探測限的樣品數(shù)所占比例不很大，如小于1/3，則可用對數(shù)正態(tài)分布概率值，求其均值。

b.在最近的國家標(biāo)準(zhǔn)《核動力廠輻射防護(hù)規(guī)定》和《環(huán)境電離輻射監(jiān)測的一般要求》的修訂工作中，根據(jù)有關(guān)專家建議，修訂稿中增加了新的規(guī)定：對于低于探測限的監(jiān)測結(jié)果，應(yīng)通過實(shí)驗分析進(jìn)行合理估算，確實(shí)無法估算的，按探測限的1/2取值評價監(jiān)測結(jié)果。

6 建議

(1)對于核設(shè)施流出物監(jiān)測和環(huán)境監(jiān)測，建立一套切實(shí)可行的和行之有效的探測限值體系，統(tǒng)一要求，使監(jiān)測數(shù)據(jù)具有可靠性和可比性。

(2)針對具體的測量對象和相關(guān)的探測限值，確定對于低于探測限值的測量結(jié)果的處理方法，使后續(xù)的劑量計算和環(huán)境評價更具有科學(xué)性，為環(huán)境安全決策提供堅實(shí)的依據(jù)。

［1］ U.S.NRC.Offsite Dose Calculation Manual Guidance：Standard Radiological Effluent Controls for Pressurized Water Reactors NUREG 1301.1991

［2］ European Community.Commission Recommendation on Standardised Information on Radioactive Airborne and Liquid Discharges into the Environment.EU2004/2/ EURATOM.2004

［3］U.S.EPA.National Primary Drinking Water Regulations; Radionuclides;Final Rule.Part II40 CFR Parts9，141 and 142.2000

［4］Hope Creek Nuclear Generating Station.Hope Creek Annual Radioactive Effluent Release Report.2001

［5］Big Rock Point NPP.Big Rock Point Annual Radioactive Effluent Release Report.2002

［6］Humboldt Bay NPP.Humboldt Bay Annual Radioactive Effluent Release Report.2001

Discussion on Issues in the Effluent Monitoring and Environmental Monitoring of Nuclear Facilities

YUAN Zhilun，ZHAO Shangui
(Nuclear and Radiation Safety Center，MEP，Beijing 100082，China)

The systems of effluentmonitoring and environmentalmonitoring of nuclear facilities are important parts of nuclear safety.With the rapid development of the construction of nuclear power plants in China，there has been considerable development in monitoring techniques and ability，yet there are some problems.The problems in low levelmonitoring are discussed.How to dealwith the problems in the United States and European Union is described.Suggestions on the solution of the problems in detection limit are given.

nuclear facility;effluent;environment;monitoring;detection limit