王飛宇,陳敬軼,高崗,孫永革,彭平安

(1.中國石油大學(xué)(北京)油氣資源與探測國家重點實驗室;2.中國科學(xué)院廣州地球化學(xué)所有機地球化學(xué)國家重點實驗室)

源于宏觀藻類的鏡狀體反射率
——前泥盆紀海相地層成熟度標尺

王飛宇1,陳敬軼1,高崗1,孫永革2,彭平安2

(1.中國石油大學(xué)(北京)油氣資源與探測國家重點實驗室;2.中國科學(xué)院廣州地球化學(xué)所有機地球化學(xué)國家重點實驗室)

塔里木盆地和華北地臺前泥盆紀海相地層中廣泛存在源于宏觀藻類的炭質(zhì)薄膜化石,顯微鏡下表現(xiàn)為均質(zhì)的條帶狀鏡狀體,這類鏡狀體反射率隨埋深呈現(xiàn)規(guī)律性增高。通過富含這類鏡狀體的上元古界青白口系下馬嶺頁巖(等效鏡質(zhì)體反射率0.66%)和塔中北斜坡上奧陶統(tǒng)泥灰?guī)r(等效鏡質(zhì)體反射率0.97%)與相應(yīng)成熟度腐殖煤共存的加水熱解和干法熱解模擬實驗,建立起源于宏觀藻類鏡狀體反射率與鏡質(zhì)體反射率的相關(guān)關(guān)系。對源于宏觀藻類鏡狀體富集物的NMR和Py-GC-MS分析顯示,宏觀藻類有機質(zhì)中存在聚酚類大分子,而酚類和烷基酚類化合物正是鏡質(zhì)體先驅(qū)物木質(zhì)素的典型熱解產(chǎn)物,說明源于宏觀藻類的鏡狀體無論是光性和形態(tài)還是化學(xué)成分和結(jié)構(gòu)均呈現(xiàn)出與鏡質(zhì)體的相似性,源于宏觀藻類的鏡狀體的反射率可作為前泥盆紀海相地層成熟度標尺。圖5表1參33

鏡狀體;宏觀藻類;化學(xué)結(jié)構(gòu);有機成熟度;海相烴源巖

20世紀70年代末期,有機巖石學(xué)家就認識到下古生界中存在光性上類似鏡質(zhì)體的有機顯微組分,并將之描述為鏡狀體(Vitrinite like maceral)[1],Kisch[2]和Buchardt等[3]較系統(tǒng)地分析了北歐中寒武統(tǒng)—下奧陶統(tǒng)Alum頁巖中鏡狀體的光性和形態(tài)特征,并指出鏡狀體反射率可作為有機成熟度指標[3,4]。中國有機巖石學(xué)家在中國下古生界海相烴源巖中廣泛識別出鏡狀體,并用鏡狀體反射率表征古生界和中上元古界海相烴源巖有機成熟度[5-8]。由于鏡狀體的原生性和均質(zhì)性,其具有作為前泥盆紀海相源巖成熟度標尺[9]的潛力,但是,必須解決2個關(guān)鍵性問題:一是鏡狀體類型和成因的多樣性及測試對象選擇,鏡狀體作為純描述性術(shù)語,存在多種可能成因[3,4],不同成因方式的鏡狀體光性和化學(xué)結(jié)構(gòu)演化存在明顯不同;二是鏡狀體光性和化學(xué)結(jié)構(gòu)的演化及鏡狀體反射率與鏡質(zhì)體反射率的關(guān)系。本文通過對塔里木盆地下古生界及華北中上元古界和下古生界海相烴源巖鏡質(zhì)體的有機巖石學(xué)研究,提出源于宏觀藻類的鏡狀體反射率可作為前泥盆紀海相烴源巖成熟度標尺,它在形態(tài)和光性上類似于均質(zhì)鏡質(zhì)體,對這類有機組分富集物的NMR和Py-GC-MS分析表明,其化學(xué)成分和結(jié)構(gòu)均呈現(xiàn)出與鏡質(zhì)體的相似性,源于宏觀藻類的鏡狀體在形成演化過程中與鏡質(zhì)體有相似性,說明它可作為前泥盆紀海相地層成熟度標尺。

1 樣品和分析方法

分析樣品取自塔里木盆地和華北地臺的前泥盆紀海相地層,包括塔里木盆地寒武系—奧陶系烴源巖、華北地臺中上元古界(薊縣剖面、下花園剖面、興隆剖面、平泉剖面)和下古生界(大港油田)樣品,樣品的地質(zhì)時代為距今1 700～430 Ma。宏觀藻類化石表現(xiàn)為樣品層面上的炭質(zhì)薄膜。熱模擬樣品選自張家口地區(qū)上元古界青白口系下馬嶺頁巖(等效鏡質(zhì)體反射率0.66%)和塔中北斜坡塔中12井上奧陶統(tǒng)泥灰?guī)r(等效鏡質(zhì)體反射率0.97%),這2個樣品的原始成熟度用分子地球化學(xué)法(藿烷異構(gòu)化參數(shù)和甲基菲指數(shù))標定,相近成熟度的腐殖煤取自山東兗州煤田二疊系山西組煤。

有機巖石學(xué)分析:有機顯微組分反射率測試在中國石油大學(xué)(北京)油氣地球化學(xué)實驗室MPV-SP顯微鏡光度計上進行,有機組分反射率測試按鏡質(zhì)體反射率測試的ISO標準執(zhí)行,為了保證觀察到鏡狀體的原始賦存形態(tài),樣品形式為全巖或大顆粒(直徑大于0.5 cm)粘合的反光光片。

熱模擬實驗:分別采用玻璃管真空干法和加水熱解方法,進行富含鏡狀體的下馬嶺頁巖和塔中12井上奧陶統(tǒng)泥灰?guī)r與相近成熟度腐殖煤顆?；旌瞎泊娴臒崮M實驗,以建立源于宏觀藻類的鏡狀體反射率(Ro′)與鏡質(zhì)體反射率(Ro)的相關(guān)關(guān)系。

Py-GC-MS分析:采用CDS 2000型絲式熱解器,熱解溫度為610℃,停留10 s,熱解產(chǎn)物經(jīng)CDS 1500型接口直接由載氣帶入 Finnigan。采用 Voyager-GC8000TOP型色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀,色譜柱為DB-5ms CB柱,柱長30 m,內(nèi)徑0.32 mm,涂層厚0.25μm。

2 結(jié)果和討論

2.1 源于宏觀藻類的鏡狀體有機巖石學(xué)

宏觀藻類(或稱為macroalgal fossils、宏體多細胞原葉體植物)是肉眼可見的藻類實體化石,以炭質(zhì)薄膜方式呈各種形態(tài)保存在沉積巖之中,以葉狀體為主,形體較大,典型的宏觀藻類具有假的“根”、“莖”、“葉”分化。國內(nèi)外學(xué)者對中國華北前寒武紀地層中宏觀藻類或多細胞葉狀體植物化石記錄進行過詳細的古生物學(xué)分類描述和生態(tài)學(xué)分析[10-22],最古老的宏觀藻類化石當(dāng)推閻玉忠發(fā)現(xiàn)的薊縣剖面團山子組(約1 700 Ma前)的 Tuanshanzia和 Eopalmaria[16]及朱士興等[21,22]在燕山常州溝組(約1 800 Ma前)發(fā)現(xiàn)的具多細胞組織的炭質(zhì)壓型化石。在塔里木盆地下古生界常見有宏觀藻類化石,特別是上奧陶統(tǒng)臺緣斜坡灰泥丘相烴源巖中宏觀藻類最為發(fā)育[9]。據(jù)目前研究,宏觀藻類主要是以底棲褐藻、紅藻和綠藻為代表的多細胞藻類的壓型化石,宏觀藻化石常描述為來源于“淺海底棲的宏觀藻類”[18,19,22]。

分析樣品在巖心和手標本中常見有宏體宏觀藻類化石,化石體呈單體或群體產(chǎn)出,大多以炭質(zhì)薄膜的方式保存在巖層面上(見圖1a—1e),它們具規(guī)則的形態(tài)輪廓,化石原植體為細條帶體、絲狀體或葉狀體,個體肉眼可見。保存完好的宏體藻化石寬度多在1～5 mm,長度最大可達150 mm,但大多數(shù)情況下保存下來的主要是長度在1～10 mm的破碎宏觀藻葉片。部分宏體藻化石具明顯的形態(tài),可作藻類分類描述,如:在塔里木盆地中上奧陶統(tǒng)灰泥丘相生油巖樣品中賦存有葉藻(Thallophyca)、小叢藻屬(Fasciculella)、塔烏藻屬(Taw uia)、等稱葉藻 (Isophylum)、古海蘚藻(Paleolaveilla)、原紫杉藻(?)(Prototaxites(?))、朱麗葉藻(J uriaphyllum);在華北中上元古界樣品中典型的宏觀藻化石包括圓盤形的 Chuaria、橢圓形的Morania和 Ellipsophysa、馬蹄形或U字形的 Taw uia以及帶狀的Vendotaenia,特別是帶有小柄的橢圓形化石Longf engshania。

對宏體藻化石的鏡檢分析表明,油浸反光下呈灰色或灰白色,不具熒光,但在中等成熟階段,與其共生源于浮游藻或疑源類的藻類體則具黃色熒光(見圖1f、1g)。宏體藻來源的鏡狀體似經(jīng)歷過凝膠化作用而呈均一狀,類似于均質(zhì)鏡質(zhì)體(見圖1h、1i),其中罕見細胞組織或假薄壁組織。對比分析表明,同一產(chǎn)地不同種屬宏觀藻的光性或鏡狀體反射率基本上一致。在鏡狀體反射率低于1.8%時,鏡狀體沒有明顯各向異性,這類似于富氫鏡質(zhì)體[23]。處于成熟階段(等效鏡質(zhì)體反射率0.8%～1.3%)的塔里木盆地奧陶系烴源巖,特別是有機質(zhì)豐度較高的丘間洼地泥晶灰?guī)r、泥灰?guī)r中明顯共存著2類不同光性的有機組分:①具明顯黃色和褐黃色熒光的有機顯微組分,主要為結(jié)構(gòu)藻類體、層狀藻類體、碎屑類脂體,主要來源于浮游藻類或疑源類;②不具熒光、光性上類似于鏡質(zhì)體的鏡狀體,多呈條帶狀和透鏡狀(見圖 1),鏡狀體反射率多介于0.4%～0.8%。宏觀化石和顯微有機組分對比分析表明,塔里木盆地中等成熟度奧陶系烴源巖中鏡狀體來源于底棲的宏觀藻類。

圖1 塔里木盆地中上奧陶統(tǒng)生油巖宏觀多細胞底棲藻類(a—e)和源于宏觀多細胞底棲藻類的鏡狀體(f—i)

鏡狀體主要有3種成因:①認為成因上與焦瀝青相似,為原油高溫裂解產(chǎn)物,僅是在光性上類似于鏡質(zhì)體[24];②認為它是原始相對貧氫富多糖類(如纖維素、藻酸、果膠和幾丁質(zhì)等)有機質(zhì)形成[3,9];③認為是高過成熟階段藻類體(特別是黏球形藻)熱解殘留物[7]。來源于底棲宏觀藻類的鏡狀體可歸為上述成因的第②類。由于固體瀝青源于石油的次生蝕變,僅在光性上類似于鏡質(zhì)體,在全巖光片中根據(jù)產(chǎn)狀和形態(tài)鏡狀體易于與固體焦瀝青區(qū)別。鏡狀體包括“原生型”和“次生型”,實際上關(guān)于鏡狀體成因爭論焦點在于它是來源于原生較貧氫藻類(如褐藻類)等有機質(zhì)還是原始富氫藻類(如黏球形藻)降解生烴后的殘留物,只有區(qū)分不同成因類型的鏡狀體,才能將鏡狀體反射率作為可靠的成熟度指標。筆者認為,源于宏觀藻類的鏡狀體由于其原生性和均一性,其反射率可作為可靠的成熟度指標。

通過系統(tǒng)分析塔里木盆地臺盆區(qū)25口探井下古生界鏡狀體反射率隨深度的變化,發(fā)現(xiàn)塔里木盆地源于宏觀藻類的鏡狀體反射率隨深度呈現(xiàn)出規(guī)律性增高[25],圖2為塔參1井寒武系—奧陶系中鏡狀體反射率(Ro′)隨深度的變化。

2.2 源于宏觀藻類鏡狀體反射率與鏡質(zhì)體反射率關(guān)系

由于目前宏觀藻類化石主要發(fā)現(xiàn)于中上元古界和下古生界,無法用自然演化系列樣品建立源于宏觀藻類鏡狀體反射率與鏡質(zhì)體反射率的相關(guān)關(guān)系,本文采用將相對低成熟富含鏡狀體樣品與相近成熟度腐殖煤顆粒混合樣加水熱解和干法熱解2種人工熱模擬實驗建立這一關(guān)系,選擇的不同成熟度的2組樣品為:①上元古界青白口系下馬嶺頁巖(等效鏡質(zhì)體反射率0.66%)和兗州煤田二疊系腐殖煤(鏡質(zhì)體反射率0.65%);②塔中北斜坡塔中12井上奧陶統(tǒng)泥灰?guī)r(等效鏡質(zhì)體反射率0.97%)和兗州煤田二疊系腐殖煤(鏡質(zhì)體反射率0.96%)。模擬實驗結(jié)果列于表1。

圖2 塔里木盆地塔參1井寒武系—奧陶系鏡狀體反射率隨深度的變化

表1 熱模擬過程中宏觀藻類鏡狀體反射率與鏡質(zhì)體反射率

圖3為源于宏觀藻類鏡狀體反射率與鏡質(zhì)體反射率的相關(guān)關(guān)系,鏡質(zhì)體反射率為1.0%左右時,鏡狀體反射率僅在0.5%左右;鏡質(zhì)體反射率為1.5%左右時,鏡狀體反射率僅在1.2%左右;鏡質(zhì)體反射率2.0%左右時,鏡狀體反射率與鏡質(zhì)體反射率相近;鏡質(zhì)體反射率大于2.0%時,鏡狀體反射率超過鏡質(zhì)體反射率,鏡狀體出現(xiàn)明顯各向異性。根據(jù)36對鏡狀體反射率與鏡質(zhì)體反射率對應(yīng)關(guān)系,宏觀藻類鏡狀體反射率(Ro′)與鏡質(zhì)體反射率(Ro)的相關(guān)關(guān)系式可表達為:

圖3 源于宏觀藻類鏡狀體反射率與鏡質(zhì)體反射率的相關(guān)關(guān)系

宏觀藻類是一種初始相對貧氫的底棲藻類,另一方面,富氫的浮游藻類熱演化也可形成光性類似于鏡質(zhì)體的鏡狀體。王飛宇等通過黏球形藻加水熱解模擬實驗[7],提出黏球形藻熱解生烴后原地殘留物主要為鏡狀體,而非微粒體,這類藻類熱降解次生成因鏡狀體的光性演化不同于源于宏觀藻類的原生型鏡狀體。

Buchardt等分析表明北歐中寒武統(tǒng)—下奧陶統(tǒng)Alum頁巖中鏡狀體反射率與干酪根 H、C原子比存在良好的線性負相關(guān)關(guān)系[3]。但筆者分析的塔里木盆地和華北地臺樣品中,鏡狀體反射率與干酪根 H、C原子比之間僅存在負相關(guān)的趨勢,這是因為大部分樣品有機組分具有非均質(zhì)性,存在源于富氫的浮游藻類和貧氫的底棲藻類(表現(xiàn)為鏡狀體)的2類有機組分[9]。

2.3 源于宏觀藻類鏡狀體化學(xué)結(jié)構(gòu)

將相對富含源于宏觀藻類鏡狀體的樣品制成干酪根,分別進行固體核磁共振(13C-NMR譜)和 Py-GCMS分析。典型的鏡狀體富集物干酪根13C-NMR譜如圖4,其脂碳峰(13C化學(xué)位移20×10-6～85×10-6)明顯低于芳構(gòu)碳峰(13C化學(xué)位移90×10-6～200×10-6),有機碳主體為芳構(gòu)碳和短鏈脂肪碳。這一譜圖特征類似于富氫鏡質(zhì)體[26],而明顯不同于典型的藻類體,藻類體的譜圖表現(xiàn)為位于13C化學(xué)位移30×10-6附近的亞甲基碳是全譜中最強峰。

圖4 鏡狀體富集物干酪根13C-NMR譜

圖5 鏡狀體富集物干酪根Py-GC-MS譜

源于宏觀藻類鏡狀體富集物 Py-GC-MS分析表明,熱解產(chǎn)物中富含酚類和 C1—C3烷基酚類化合物,在總離子流圖中有明顯表現(xiàn)(見圖5)。已有的研究表明,酚類和烷基酚類化合物是高等植物木質(zhì)素的典型熱解產(chǎn)物[27-29],而在筆者分析的前泥盆紀樣品中不可能存在陸生高等植物的貢獻。現(xiàn)代宏觀褐藻中存在聚酚類大分子結(jié)構(gòu),在熱解過程中生成酚類化合物[30,31],現(xiàn)代底棲褐藻、紅藻和綠藻的化學(xué)成分(特別是其中的碳水化合物、色素、脂類化合物和酚類化合物)系統(tǒng)研究表明,現(xiàn)代底棲褐藻有機質(zhì)主要成分是碳水化合物和酚類[32]。筆者推測宏觀藻類有機質(zhì)存在聚酚類大分子,在熱解譜圖中表現(xiàn)為豐富的酚類和C1—C3烷基酚類結(jié)構(gòu)單元。鏡質(zhì)體主要源于木質(zhì)素,而木質(zhì)素是一種高分子量聚酚。上述認識在化學(xué)結(jié)構(gòu)層次上說明了為什么宏觀藻類有機質(zhì)在光性及演化過程中類似于鏡質(zhì)體。

固體瀝青﹑筆石體﹑幾丁蟲殼體等有機組分反射率在確定前泥盆紀海相烴源巖有機成熟度時均有其局限性[33],與這些有機組分相比,源于宏觀藻類的鏡狀體與鏡質(zhì)體在成因、光性和化學(xué)結(jié)構(gòu)上最具相似性。

3 結(jié)論

源于宏觀藻類的鏡狀體具原生性和均質(zhì)性,在有機巖石學(xué)特征上類似于均質(zhì)鏡質(zhì)體,化學(xué)組成上類似于鏡質(zhì)體,以相對貧氫、脂碳含量較低為特點,化學(xué)結(jié)構(gòu)上存在聚酚類大分子。無論在光性和形態(tài),還是化學(xué)成分和結(jié)構(gòu)上均呈現(xiàn)出與鏡質(zhì)體的相似性,說明源于宏觀藻類的鏡狀體反射率可作為前泥盆紀海相地層成熟度標尺。宏觀藻類在海相淺水生態(tài)系統(tǒng)中廣泛存在,依據(jù)文中建立的宏觀藻類鏡狀體反射率與鏡質(zhì)體反射率關(guān)系式,可解決前泥盆紀海相烴源巖成熟度評價問題。

致謝:南京大學(xué)邊立曾教授、北京大學(xué)生命學(xué)院張昀教授和天津地礦所閻玉忠教授提供了大量含宏觀藻類巖石標本,并指導(dǎo)了化石藻類方面的研究;中國石油大學(xué)(北京)秦匡宗教授對宏觀藻類有機質(zhì)化學(xué)結(jié)構(gòu)研究提出指導(dǎo)性意見,在此一并感謝!

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Reflectance of macroalgae-derived vitrinite-like macerals:An organic maturity indicator for pre-Devonian marine strata

Wang Feiyu1,Chen Jingyi1,Gao Gang1,Sun Yongge2,Peng Ping’an2

(1.State Key L aboratory ofPetroleum Resource and Prospecting,China University ofPetroleum,Beijing102249,China;2.State Key L aboratory of Organic Geochemistry,Guangzhou Institute of Geochemistry,Chinese Academy of Sciences,Guangzhou510640,China)

Carbonaceous film fossils derived from macroalgae exist widely in pre-Devonian strata in the Tarim Basin and the North China Platform,and they are homogeneous strip-shaped vitrinite-like macerals under microscopic scale.The reflectance of vitrinite-like macerals increases with the burial depth regularly.The reflectance relationship of vitrinite and vitrinite-like macerals has been established through hydrous and nonhydrous pyrolysis experiments with co-existed Neoproterozoic Xiamaling shale(vitrinite reflectance equivalent of 0.66%)from North China Platform,Upper Ordovician marls(vitrinite reflectance equivalent of 0.97%)from the north slope ofTazhong Uplift in the Tarim Basin,and corresponding maturity humic coals.The NMR and Py-GC-MS analyses of the vitrinite-like maceral concentrates indicated that,polyphenol exists in organic matter of Macroalgae,and its pyrolysis products are dominated primarily by phenols and C1-C3short chain alkylated phenols.These components are typical pyrolysate of lignin of the vitrinite precursors.Such results validate the similarities between vitrinite-like macerals derived from Macroalgae and vitrinite in morphology,optical properties and chemical composition and structure.Therefore,the reflectance of macroalgae-derived vitrinite-like macerals can be used as organic maturity indicator for the pre-Devonian marine strata

vitrinite-like maceral;macroalgae;chemical composition;maturity indicator;marine source rock

國家自然科學(xué)基金項目(40772087,49972041);有機地球化學(xué)國家重點實驗室項目(OGL-9906)

TE122.1

A

1000-0747(2010)02-0250-07

王飛宇(1963-),男,浙江黃巖人,中國石油大學(xué)(北京)教授、博士生導(dǎo)師,從事油氣地球化學(xué)和地質(zhì)學(xué)研究,目前側(cè)重于油氣系統(tǒng)模擬和資源評價以及有機巖石學(xué)和流體包裹體方面的研究工作。地址:北京市昌平區(qū),中國石油大學(xué)(北京)油氣資源與探測國家重點實驗室,郵政編碼:102249。E-mail:fywang@cup.edu.cn

2009-07-15

2010-01-14

(編輯 王大銳 繪圖 李秀賢)