摘要：光催化二氧化碳（CO2）還原制液體燃料和高值化學(xué)品技術(shù)不僅能充分利用可再生能源太陽(yáng)光，實(shí)現(xiàn)化學(xué)儲(chǔ)能；更重要的是，此技術(shù)以溫室氣體CO2為原料，因此可以減緩全球溫室效應(yīng)，構(gòu)造人工碳循環(huán)。然而，光催化CO2還原制液體燃料和高值化學(xué)品反應(yīng)過(guò)程中面臨諸多挑戰(zhàn)：（1） CO2分子吸附和活化過(guò)程困難；（2） （高附加值）碳產(chǎn)物選擇性低；（3）產(chǎn)物生成后易發(fā)生其他副反應(yīng)導(dǎo)致催化劑失活或產(chǎn)物選擇性下降。受到以上三個(gè)挑戰(zhàn)的制約，目前的反應(yīng)效率較低，難以滿足工業(yè)化應(yīng)用。由于光催化CO2向高值化學(xué)品的轉(zhuǎn)化過(guò)程為質(zhì)子耦合光生電子參與的還原反應(yīng)，因此活性位點(diǎn)的電子密度會(huì)顯著影響以上挑戰(zhàn)的解決。然而，光催化CO2還原過(guò)程涉及眾多基元步驟，每個(gè)基元步驟對(duì)于活性位點(diǎn)的電子密度要求并不清晰，這導(dǎo)致無(wú)法有針對(duì)性設(shè)計(jì)高效的催化劑來(lái)促進(jìn)光催化CO2分子的有效活化及高選擇性轉(zhuǎn)化。本文綜述了近期活性位點(diǎn)的電子密度變化對(duì)于CO2分子吸附和活化過(guò)程、碳產(chǎn)物選擇性調(diào)控和產(chǎn)物脫附及過(guò)氧化的影響規(guī)律，并總結(jié)了調(diào)控活性位點(diǎn)上電子密度的方法，旨在對(duì)未來(lái)設(shè)計(jì)高效光催化劑提供參考和理論依據(jù)。

關(guān)鍵詞：光催化二氧化碳還原；高附加值化學(xué)品；電子密度調(diào)控；活性位點(diǎn)；產(chǎn)物選擇性

中圖分類號(hào)：O643