摘 要：目的：了解香蕉中農(nóng)藥殘留情況，對比分析香蕉的短期膳食攝入風(fēng)險和聯(lián)合暴露風(fēng)險。方法：測定蘭州市市售139批香蕉樣品的農(nóng)藥殘留，評估成人和1～6歲兒童的農(nóng)藥殘留短期膳食攝入風(fēng)險和聯(lián)合暴露風(fēng)險。結(jié)果：139批香蕉中共檢出10種農(nóng)藥，其中檢出率較高的農(nóng)藥殘留為多菌靈（71.22%）、吡蟲啉（66.91%）、苯醚甲環(huán)唑（26.62%）、高效氯氟氰菊酯（17.99%）、戊唑醇（10.79%），超出香蕉農(nóng)藥殘留最大限量標(biāo)準(zhǔn)的樣品有26批次，分別為吡蟲啉（21批）、噻蟲嗪（3批）和腈苯唑（2批）；成人和兒童的10種農(nóng)藥殘留的短期膳食攝入風(fēng)險值均小于100%，表明香蕉中成人和兒童的農(nóng)藥殘留短期膳食攝入風(fēng)險均在可接受范圍；在139批香蕉中有130批樣品檢出農(nóng)藥殘留，同時檢出2種、3種、4種、5種和6種農(nóng)藥殘留的樣品量分別為46批、25批、14批、6批和1批；成人和兒童的農(nóng)藥殘留聯(lián)合暴露風(fēng)險的分離點指數(shù)均小于1，說明成人和兒童的暴露風(fēng)險均可接受，但有部分兒童的PODI接近1，說明部分香蕉的兒童聯(lián)合暴露風(fēng)險存在隱患。結(jié)論：針對某種農(nóng)藥殘留短期膳食攝入風(fēng)險評估方式可能會造成對風(fēng)險程度的低估，聯(lián)合暴露風(fēng)險評估可以更全面地掌握膳食攝入風(fēng)險。

關(guān)鍵詞：農(nóng)藥殘留；短期膳食攝入風(fēng)險；聯(lián)合暴露風(fēng)險；香蕉

Analysis of Short-term Dietary Intake Risk and Combined Exposure Risk of Pesticide Residues in Bananas

YAN Jun1，2，3， CHEN Ting1，2，3， ZHANG Wen1，2，3*， ZHANG Jie1，2，3， ZHANG Jingjing1，2，3

（1.Key Laboratory of Pesticide and Veterinary Drug Monitoring for State Market Regulation， Lanzhou 730050， China; 2.Lanzhou Institute for Food and Drug Control， Lanzhou 730050， China; 3.Gansu Engineering Research Center for Monitoring Exogenous Harmful Residues in Traditional Chinese Medicines， Lanzhou 730050， China）

Abstract： Objective： To investigate the pesticide residues in bananas， and to compare and analyze the short-term dietary intake risk and combined exposure risk of bananas. Method： Pesticide residues of 139 batches of bananas were determined in Lanzhou city， and the short-term dietary intake risk and combined exposure risk of pesticide residues were evaluated in adults and children aged 1～6 years. Result： A total of 10 kinds of pesticides were detected in 139 batches of bananas， among which the pesticide residues with high detection rate were polyendazim （71.22%）， imidacloprid （66.91%）， phenoxyconazole （26.62%）， cyhalothrin （17.99%） and pentazolol （10.79%）. There were 26 batches of samples exceeding the maximum limit of banana pesticide residues. They were imidacloprid （21 batches）， thiamethoxam （3 batches） and nitriloxazole （2 batches）. The short-term dietary risk values of 10 pesticide residues in adults and children were all less than 100%， indicating that the short-term dietary risk of pesticide residues in adults and children in bananas was acceptable. Pesticide residues were detected in 130 of 139 batches of bananas， and the samples containing 2， 3， 4， 5 and 6 kinds of pesticide residues were 46， 25， 14， 6 and 1 batches， respectively. The separation point index of the combined exposure risk of pesticide residues in adults and children is less than 1， indicating that the exposure risk of adults and children is acceptable， but some children’s PODI is close to 1， indicating that the combined exposure risk of children in some bananas is hidden danger. Conclusion： The short-term dietary risk assessment method for pesticide residues may lead to an underestimation of the risk degree， and the joint exposure risk assessment can grasp the dietary risk more comprehensively.

Keywords： pesticide residues; short-term dietary risk; combined exposure risk; banana

我國是香蕉的生產(chǎn)和消費大國。根據(jù)聯(lián)合國糧食及農(nóng)業(yè)組織記載，全世界的香蕉年產(chǎn)量已超過1.5億t，我國約占9%[1]，香蕉被聯(lián)合國糧食及農(nóng)業(yè)組織定位為第四大糧食作物。我國是農(nóng)藥生產(chǎn)和使用大國，因高劇毒農(nóng)藥長期不合理使用而致使農(nóng)產(chǎn)品中農(nóng)藥殘留現(xiàn)象較為突出。近年來在香蕉的監(jiān)測中同一樣品中檢出2種以上農(nóng)藥殘留的現(xiàn)象普遍存在[2-3]。

當(dāng)前國內(nèi)外關(guān)于香蕉的風(fēng)險評估研究主要以慢性膳食攝入風(fēng)險評估和短期膳食攝入風(fēng)險評估為主[4-8]，但不論是慢性膳食攝入風(fēng)險還是短期膳食攝入風(fēng)險都僅考慮單一農(nóng)藥殘留風(fēng)險，忽略了農(nóng)藥多殘留的聯(lián)合暴露風(fēng)險。美國早在1996年的《食品質(zhì)量保護(hù)法》中對聯(lián)合暴露風(fēng)險就有要求，在制定農(nóng)藥殘留限量時需要考慮到因來源不同的暴露途徑造成多種農(nóng)藥殘留的聯(lián)合反應(yīng)。食品中農(nóng)藥殘留主要有3種常用的聯(lián)合作用形式，即濃度相加（Concentration Addition，CA）、獨立作用（Independent Action，IA）和相互作用（Interaction）[9-10]。濃度相加法是農(nóng)藥殘留聯(lián)合暴露風(fēng)險評估的常用方法，包括危害指數(shù)法（Hazard Index，HI）、相對毒效因子法（Relative Potency Factor，RPF）、暴露閾值法（Margin of Exposure，MOE）及分離點指數(shù)法（Point of Departure Index，PODI）[11-15]。

本研究通過分析香蕉中的農(nóng)藥殘留情況和香蕉中短期膳食攝入風(fēng)險，重點以分離點指數(shù)法研究香蕉中農(nóng)藥多殘留的聯(lián)合暴露風(fēng)險[16-18]，并對香蕉的短期膳食攝入風(fēng)險和聯(lián)合暴露風(fēng)險進(jìn)行對比分析，為香蕉的安全生產(chǎn)和質(zhì)量安全風(fēng)險管理提供科學(xué)依據(jù)以及為評估農(nóng)藥多殘留對人體健康影響提供研究基礎(chǔ)。

1 材料與方法

1.1 材料、試劑與儀器

香蕉樣品的采樣時間為2021年2—11月，樣品隨機購自蘭州市六區(qū)三縣（蘭州新區(qū)、城關(guān)區(qū)、七里河區(qū)、安寧區(qū)、西固區(qū)、紅古區(qū)、皋蘭縣、永登縣、榆中縣）的水果批發(fā)市場、超市和水果店，共計139批。

23種農(nóng)藥標(biāo)準(zhǔn)品（純度≥95%），德國Dr.Ehren-storfer公司；乙腈、乙酸乙酯、正己烷（色譜純），德國Merck公司；氯化鈉、無水硫酸鎂、檸檬酸二鈉、檸檬酸鈉（分析純），國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司；C18、PSA、GCB，中國天津博納艾杰爾科技有限公司。

7890B/7000C氣相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜儀（配EI源），美國安捷倫公司；Waters Iclass/Xevo TQD高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜儀（配ESI源），美國沃特世公司；Centrifuge 5810R高速離心機，德國艾本德公司；MS205DU十萬分之一電子天平、ME204/02萬分之一電子天平，瑞士梅特勒公司；氮吹儀，北京普立泰科儀器有限公司；VORTEX-5渦旋混勻器，中國其林貝爾儀器制造有限公司；KS501搖床，德國艾卡公司；料理機，上海帥佳電子科技有限公司；陶瓷均質(zhì)子，美國安捷倫公司；0.22 μm有機濾膜，天津博納艾杰爾科技有限公司。

1.2 農(nóng)藥殘留檢測方法

試驗對香蕉生產(chǎn)使用較多的農(nóng)藥（殺蟲劑和殺菌劑）進(jìn)行檢測，包括18種殺蟲劑：氟蟲腈（Fipronil）、敵敵畏（Dichlorvos）、吡蟲啉（Imidacloprid）、噻蟲嗪（Thiamethoxam）、高效氯氟氰菊酯（Lambda-cyhalothrin）、氯氰菊酯（Cypermethrin）、甲氰菊酯（Fenpropathrin）、溴氰菊酯（Deltamethrin）、氰戊菊酯（Fenvalerate）、水胺硫磷（Isocarbophos）、毒死蜱（Chlorpyrifos）、氯唑磷（Isazofos）、氧樂果（Omethoate）、甲基異柳磷（Isofenphos-methyl）、克百威（Carbofuran）、殺撲磷（Methidathion）、啶蟲脒（Acetamiprid）、甲拌磷（Phorate）；5種殺菌劑：多菌靈（Carbendazim）、戊唑醇（Tebuconazole）、三唑醇（Triadimefon）、腈苯唑（Fenbuconazole）、苯醚甲環(huán)唑（Difenoconazole）。

香蕉中的農(nóng)藥殘留量分別按照《食品安全國家標(biāo)準(zhǔn) 植物源性食品中208種農(nóng)藥及其代謝物殘留量的測定 氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用法》（GB 23200.113—2018）[19]和《食品安全國家標(biāo)準(zhǔn) 植物源性食品中331種農(nóng)藥及其代謝物殘留量的測定 液相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用法》（GB 23200.121—2021）的標(biāo)準(zhǔn)方法進(jìn)行測定[20]。

1.3 短期膳食攝入風(fēng)險評估方法

本文短期膳食攝入風(fēng)險評估是利用世界衛(wèi)生組織和聯(lián)合國糧食及農(nóng)業(yè)組織的農(nóng)藥殘留專家聯(lián)席會議推薦的估算農(nóng)藥殘留短期膳食攝入量法[21]進(jìn)行計算。短期膳食攝入風(fēng)險評估是基于一餐或一天內(nèi)的膳食攝入量來進(jìn)行評估，代表該農(nóng)藥殘留對相應(yīng)人群的短期暴露量[4]。通常以國際估計短期攝入量（International Estimated Short-Term Intake，IESTI）占急性參考劑量（Acute Reference Dose，ARfD）的百分比來評價短期膳食攝入風(fēng)險，計作%ARfD。當(dāng)IESTI/ARfD≤100%時，農(nóng)藥殘留的短期膳食攝入風(fēng)險水平為可接受；當(dāng)IESTI/ARfD＞100%時，農(nóng)藥殘留的短期膳食攝入風(fēng)險水平為不可接受。按農(nóng)藥殘留專家聯(lián)席會議規(guī)定，短期膳食攝入風(fēng)險根據(jù)食品和膳食量的不同，可分別采用公式（1）或公

式中：LP為大份食品的重量，即某種食品每餐份消費最大量（攝食者的第97.5百分位數(shù)消費量），以每天消費的食物質(zhì)量數(shù)（kg）表示，本文根據(jù)WHO全球環(huán)境污染物監(jiān)測規(guī)劃食品項目推薦我國人群香蕉的消費數(shù)據(jù)來計算LP，LP以推薦香蕉消費量乘人群平均體重可得。我國一般人群（1歲以上人群）香蕉消費量為15.974 g·kg-1 bw·d-1，1～6歲兒童的香蕉消費量為28.249 g·kg-1 bw·d-1[22]；HR為取可食部分的農(nóng)藥殘留量的97.5百分位點值，mg·kg-1。未檢出的樣品賦值0；U為以可食部分計的單個產(chǎn)品的質(zhì)量，kg·d-1，香蕉的U值為0.767 3 kg·d-1[22]；v為變異因子，根據(jù)GEMs/Food推薦，取值為3；ARfD為急性參考劑量，mg·kg-1 bw·d-1，本文參考JMPR推薦的ARfD值[23]，急性參考劑量見表1；bw為人群平均體重，kg，根據(jù)GEMs/Food配套數(shù)據(jù)，我國兒童體重為16.1 kg，一般人群體重為53.2 kg[22]。

公式（1）適用于U＞25 g，且U＞LP的情況，公式（2）適用于U＞25 g，且LP＞U的情況，我國一般人群LP值為0.849 8 kg，兒童LP值為0.454 8 kg。

因此，按照LP的不同，1～6歲兒童的短期膳食攝入風(fēng)險按公式（1）進(jìn)行計算，一般人群（成人）的風(fēng)險按公式（2）進(jìn)行計算。

1.4 農(nóng)藥多殘留的聯(lián)合暴露風(fēng)險評估方法

分離點指數(shù)法中的分離點一般采用無作用劑量（No Adverse Effect Level，NOAEL）來表示，每種農(nóng)藥的無作用劑量見表1，將每種農(nóng)藥殘留的暴露量與其分離點（無作用劑量）的比值相加則可得聯(lián)合毒性效應(yīng)，計算公式為[15]

式中：E為單個農(nóng)藥殘留的暴露量（香蕉農(nóng)藥殘留量乘以推薦香蕉消費量可得）；POD為每種農(nóng)藥殘留的分離點；PODI為聯(lián)合暴露的風(fēng)險指數(shù)。計算出PODI后再乘以不確定因子[24]（一般為100[25]），若結(jié)果大于1，其聯(lián)合暴露風(fēng)險則不被接受。

2 結(jié)果與分析

2.1 香蕉中農(nóng)藥殘留情況

由圖1可知，檢出1種、2種、3種、4種、5種和6種農(nóng)藥殘留的樣品分別為38批（檢出率為27.34%）、46批（檢出率為33.09%）、25批（檢出率為17.99%）、14批（檢出率為10.07%）、6批（檢出率為4.32%）和1批（檢出率為0.72%）。檢出2種及2種以上農(nóng)藥殘留的香蕉有92批（檢出率為66.19%），可見香蕉中農(nóng)藥多殘留情況較為普遍，若只考慮香蕉中的某一種農(nóng)藥殘留的暴露風(fēng)險顯然不夠全面。

由表2可知，139批香蕉中，檢出農(nóng)藥殘留的有130批香蕉，檢出率為93.53%。根據(jù)我國香蕉的相關(guān)農(nóng)藥殘留MRL標(biāo)準(zhǔn)，共計26批香蕉超出MRL標(biāo)準(zhǔn)限量，不合格率為18.71%，其中吡蟲啉超出限量21批（不合格率為15.11%），噻蟲嗪超出限量3批（不合格率為2.16%），腈苯唑超出限量2批（不合格率為1.44%）。139批香蕉中共檢出10種農(nóng)藥殘留，其中檢出的農(nóng)藥殘留有多菌靈、吡蟲啉、苯醚甲環(huán)唑、高效氯氟氰菊酯、戊唑醇、啶蟲脒、噻蟲嗪、腈苯唑、氯氰菊酯和氰戊菊酯。由于在香蕉中吡蟲啉和多菌靈檢出率較高，且吡蟲啉不合格率較高，可知吡蟲啉和多菌靈在香蕉種植、生產(chǎn)過程中普遍使用，且吡蟲啉可能存在不規(guī)范用藥的情況。

2.2 短期膳食攝入風(fēng)險

如表2所示，成人所檢出的10種農(nóng)藥殘留的

%ARfD值為0%～31.65%，兒童所檢出10種農(nóng)藥殘留的%ARfD值為0%～59.84%，表明香蕉中所有農(nóng)藥殘留的成人與兒童的短期膳食攝入風(fēng)險均在可接受范圍內(nèi)，其中兒童（1～6歲）的10中農(nóng)藥殘留的%ARfD值均高于成人%ARfD值。

由公式（1）和公式（2）可知短期膳食攝入風(fēng)險與是否超過MRL標(biāo)準(zhǔn)無直接關(guān)系，而與ARfD、農(nóng)藥殘留量和香蕉的推薦消費量直接相關(guān)。ARfD越小，短期膳食攝入風(fēng)險越大，農(nóng)藥殘留量和香蕉的推薦消費量越大，短期膳食攝入風(fēng)險越大。由表2可知，%ARfD值排名前5位的農(nóng)藥殘留分別是高效氯氟氰菊酯、多菌靈、苯醚甲環(huán)唑、吡蟲啉和腈苯唑，高效氯氟氰菊酯%ARfD值最高，但因其無MRL標(biāo)準(zhǔn)則無法判斷其是否超限量。短期膳食攝入風(fēng)險評估方法因ARfD數(shù)據(jù)全面，所以應(yīng)用最為廣泛，計算方法也簡單易行并能夠直接反映膳食攝入風(fēng)險水平，短期膳食攝入風(fēng)險評估方法雖可以發(fā)揮風(fēng)險初步篩查的作用，但無法全面掌握香蕉的農(nóng)藥殘留風(fēng)險。

2.3 農(nóng)藥多殘留的聯(lián)合暴露風(fēng)險

計算香蕉中短期膳食攝入風(fēng)險時，沒有考慮農(nóng)藥多殘留的聯(lián)合暴露風(fēng)險，但從理論上講，當(dāng)農(nóng)藥殘留的作用機理相似時，即使某一種農(nóng)藥的暴露量低于NOAEL，在聯(lián)合暴露的條件下也有可能會產(chǎn)生明顯的不良效應(yīng)[26]。

如表3所示，139批香蕉樣品中有4批次樣品的兒童聯(lián)合暴露風(fēng)險的PODI接近1，風(fēng)險雖可接受，但需引起重視；成人的所有農(nóng)藥多殘留組合PODI值均小于1，表示風(fēng)險可接受，其中兒童的農(nóng)藥殘留聯(lián)合暴露風(fēng)險均大于成人的聯(lián)合暴露風(fēng)險。農(nóng)藥多殘留組合從六元組合到二元組合可以看出，不論是兒童和成人的PODI值均有從大到小的趨勢，PODI值不僅與單一農(nóng)藥殘留暴露量和無作用劑量有關(guān)，還與樣品中檢出農(nóng)藥殘留數(shù)量有關(guān)，農(nóng)藥殘留檢出越多其PODI值則越大。

同樣的139批香蕉，成人和兒童的短期膳食攝入風(fēng)險均可接受，而有6批次兒童聯(lián)合暴露風(fēng)險的PODI接近1，可見利用短期膳食攝入風(fēng)險評估香蕉的安全性存在一定的局限性，評價結(jié)果過于保守，可能會忽略部分安全隱患。

3 結(jié)論與討論

本文對蘭州市市售的139批香蕉的成人和兒童的短期膳食攝入風(fēng)險進(jìn)行評估，結(jié)果均在可接受范圍。對139批香蕉的多農(nóng)藥殘留聯(lián)合暴露風(fēng)險進(jìn)行評估，結(jié)果是成人均在可接受范圍，雖有部分香蕉的兒童聯(lián)合暴露風(fēng)險較高，但也在可接受范圍內(nèi)。由此可知只針對某種農(nóng)藥殘留短期膳食攝入風(fēng)險進(jìn)行評估的方式可能會造成對風(fēng)險程度的低估，聯(lián)合暴露風(fēng)險評估可以更全面的掌握膳食攝入風(fēng)險。未來利用更全面的農(nóng)藥殘留聯(lián)合毒性評估分析，掌握農(nóng)藥多殘留聯(lián)合暴露對人體健康的影響，可進(jìn)一步提高食品安全風(fēng)險評估的準(zhǔn)確性和科學(xué)性。

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[26]BOON P E，VAN D V H，VAN K J D.Validation of a probabilistic model of dietary exposure to selected pesticides in Dutch infants[J].Food Addit Contam，2003，20（Suppl）：S36-S49.

基金項目：蘭州市青年科技人才創(chuàng)新項目（2023-QN-100）；甘肅省自然科學(xué)基金實驗動物專項（23JRRA1474）。

作者簡介：閆君（1989—），男，甘肅蘭州人，本科，工程師。研究方向：食品藥品安全檢測。

通信作者：張文（1985—），女，甘肅白銀人，碩士，高級工程師。研究方向：食品藥品安全檢測。E-mail：58748741@qq.com。