安源，王先華，葉函函，施海亮，吳時(shí)超，李超，孫二昌

（1 中國(guó)科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院安徽光學(xué)精密機(jī)械研究所，合肥 230031） （2 中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)，合肥 230026）

0 引言

臨近空間是介于航空飛行器運(yùn)行和航天軌道空間之間的大氣區(qū)域，是對(duì)流層與太空環(huán)境的過(guò)渡。與近地表相比，臨近空間的紫外輻射強(qiáng)度要強(qiáng)得多［1］，雖然其在太陽(yáng)輻射中占比不大，但卻對(duì)臨近空間中的眾多應(yīng)用產(chǎn)生深遠(yuǎn)影響，特別是其對(duì)地外生命探尋、微生物生存繁育以及飛行器駐留的研究具有重要作用。臨近空間的大氣特性特別是紫外輻射特征與現(xiàn)代火星表面環(huán)境最為一致［2-4］。開(kāi)展紫外輻射對(duì)臨近空間中生存微生物的相關(guān)研究，將為火星是否可能存在生命等重要的天體生物學(xué)問(wèn)題提供新的認(rèn)知和理論依據(jù)。此外，臨近空間中生存的微生物具有特殊的生理代謝過(guò)程以及遺傳發(fā)育機(jī)制，也是天體生物學(xué)研究的重點(diǎn)之一［5-7］。紫外輻射作為影響微生物在臨近空間中生存狀態(tài)的重要環(huán)境因素，由于缺乏對(duì)其特性等的研究，制約了對(duì)不同地點(diǎn)、不同高度、不同時(shí)間微生物群落分布、動(dòng)態(tài)變化等的認(rèn)識(shí)和評(píng)價(jià)。除了在天體生物學(xué)中的重要意義，運(yùn)行在臨近空間的飛行器（例如空間飛艇等）相較傳統(tǒng)航空飛行器具有長(zhǎng)期留空并持續(xù)飛行的特點(diǎn)，有高使用效能、高性價(jià)比以及部署快的優(yōu)點(diǎn)［8-10］。但紫外輻射會(huì)破壞飛行器所使用的高分子材料［11-12］，且加速衰減飛行器能源供給材料的性能和可靠性［13］。開(kāi)展對(duì)臨近空間紫外輻射的研究，將為飛行器安全以及材料與臨近空間環(huán)境的相互作用提供數(shù)據(jù)支撐。

鑒于臨近空間的重要作用，科研人員對(duì)臨近空間特別是其中的紫外輻射開(kāi)展了相關(guān)研究。梅笑冬等基于美國(guó)環(huán)境預(yù)報(bào)中心—國(guó)家大氣研究中心的再分析資料和歐洲中尺度預(yù)報(bào)中心的40 年再分析數(shù)據(jù)（ECMWF Reanalysis-40 years，ERA-40）獲取了研究紫外輻射所需的初始環(huán)境變量，初步掌握了中國(guó)區(qū)域紫外輻射強(qiáng)度的時(shí)空分布特征。但其使用的初始環(huán)境變量是由長(zhǎng)時(shí)間再分析資料平均得到，導(dǎo)致紫外輻射強(qiáng)度的時(shí)空分布易受極端值影響［14］；張軒誼則利用歐洲中尺度預(yù)報(bào)中心的衛(wèi)星時(shí)序耦合再分析資料（Coupled Reanalysis of the Satellite era，CERA-SAT）的O3數(shù)據(jù)，研究了中國(guó)臨近空間不同地形地勢(shì)條件下陸地區(qū)域紫外輻射垂直分布和季節(jié)演變的特征，但其缺乏對(duì)海洋區(qū)域的紫外輻射研究［15］；該作者還利用耀斑輻照度光譜模型（Flare Irradiance Spectral Model-Version 2，F(xiàn)ISM2）和質(zhì)譜和非相干散射-外逸層-2000（Mass Spectrometer and Incoherent Scatter-Exosphere-2000，MSIS-E-00）模型計(jì)算了耀斑爆發(fā)期間太陽(yáng)遠(yuǎn)紫外波段在臨近空間的光譜特性、流量變化、加熱率變化以及沉積情況，而并未計(jì)算與大氣光化學(xué)作用密切相關(guān)的紫外B 波段輻射在臨近空間的變化量［16］。綜上，目前對(duì)臨近空間紫外輻射的研究存在很大局限性，且均未涉及到導(dǎo)致臨近空間紫外輻射變化的基本要素，如OH 對(duì)O3濃度的影響等。隨著微生物技術(shù)、高分子材料科學(xué)等學(xué)科的發(fā)展，在臨近空間展開(kāi)相關(guān)研究的必要性和重要性迅速提升。但受限于探測(cè)技術(shù)等，對(duì)臨近空間環(huán)境特征、輻射特性等的研究更多地處于理論構(gòu)建階段，因此加強(qiáng)臨近空間大氣成分相互作用等內(nèi)在因素導(dǎo)致的紫外輻射特征研究成為提高對(duì)其變化認(rèn)識(shí)的重要基礎(chǔ)性工作。

紫外輻射是臨近空間大氣光化學(xué)反應(yīng)的能量驅(qū)動(dòng)源，O3受其B 波段的光解產(chǎn)生激發(fā)態(tài)O（1D），后者與水汽反應(yīng)生成OH，使得OH 在臨近空間O3的損失過(guò)程中發(fā)揮了重要作用，同時(shí)該過(guò)程也是引起臨近空間紫外輻射量變化的重要因素之一［17-19］。中國(guó)區(qū)域南北跨緯度約50°，東西跨經(jīng)度約62°［20］，四季變化明顯，具有較為代表性的廣大臨近空間。因此本文以中國(guó)區(qū)域?yàn)槔?，利用?duì)流層紫外和可見(jiàn)光輻射傳輸模型（Tropospheric Ultraviolet and Visible Radiation Model，TUV），結(jié)合戈達(dá)德地球觀測(cè)系統(tǒng)—化學(xué)（Goddard Earth Observing System -Chem，GEOS-Chem）模擬的OH 與O3濃度時(shí)空分布特征，獲取了20～50 km 高度范圍的紫外輻射強(qiáng)度時(shí)空變化，計(jì)算了OH 與O3濃度月變化對(duì)紫外輻射強(qiáng)度的影響。

1 模型與數(shù)據(jù)

臨近空間中的OH 與O3存在著密切聯(lián)系：一方面，奇氫族HOX對(duì)臨近空間O3具有催化破壞作用，特別是其中的OH 對(duì)催化破壞O3具有重要意義［21-23］。主要的催化O3損失過(guò)程表示為

式中，X 代表OH/H，XO 代表HO2/OH。

該反應(yīng)的最終結(jié)果是在不改變HOX濃度的情況下消耗O3［24］；另一方面，OH 作為O3最重要的匯，引起了大氣中O3的損失：在紫外B 波段輻射存在的情況下，臨近空間中的O3被光解為激發(fā)態(tài)O（1D）和氧氣。產(chǎn)生的O（1D）除了將過(guò)多能量轉(zhuǎn)化為熱能之外，仍有一定比例的O（1D）與水汽碰撞生成OH［19］。整個(gè)過(guò)程的最終反應(yīng)式為

式中，h表示普朗克常量，v表示頻率。

GEOS-Chem 是一個(gè)可以描述大氣光化學(xué)作用過(guò)程的模型，因此用GEOS-Chem 來(lái)模擬OH 與O3之間的濃度變化及相互之間的影響。鑒于環(huán)境變化的偶然性，為更好地把握它們之間的濃度變化規(guī)律，在月均值上進(jìn)行分析。在此基礎(chǔ)上，結(jié)合TUV 輻射傳輸模型高精度紫外輻射計(jì)算能力，模擬和分析了受OH 影響的O3濃度造成的紫外輻射值變化。

1.1 GEOS-Chem 模型

相較于一維箱式模型等，GEOS-Chem 作為一個(gè)不斷完善的三維全球大氣化學(xué)傳輸模型已被應(yīng)用于OH、O3的相關(guān)研究中［25-27］。本文中使用標(biāo)準(zhǔn)化學(xué)方案的GEOS-Chem v12.9.3，采取通用對(duì)流層—平流層化學(xué)擴(kuò)展機(jī)制模擬OH 與O3時(shí)空分布。該化學(xué)機(jī)制整合快速光解率計(jì)算算法X（FAST-JX）來(lái)計(jì)算光解速率，其不確定性來(lái)自噴氣實(shí)驗(yàn)室的截面和量子產(chǎn)率組合數(shù)據(jù)。相較于舊版本快速光解率計(jì)算算法（FAST-J），F(xiàn)AST-JX 通過(guò)將分析的光譜范圍擴(kuò)展，使得覆蓋的波段達(dá)到177～850 nm，使用線性化臭氧（Linearized ozone， Linoz）平流層O3化學(xué)包算法描述O3的平流層—對(duì)流層交換。

過(guò)高的空間分辨率并不會(huì)提高模擬的準(zhǔn)確度，且使得環(huán)境參量等具有更大的不確定性［28］，所以以2°×2.5°的水平分辨率模擬了2019 年中國(guó)區(qū)域0～80 km 高度月均OH 與O3濃度分布。模擬過(guò)程中傳輸和對(duì)流時(shí)間設(shè)置為600 s，排放和化學(xué)時(shí)間為1 200 s，輻射作用時(shí)間為10 800 s。氣象數(shù)據(jù)使用第2 版現(xiàn)代研究與應(yīng)用回顧分析數(shù)據(jù)（The Modern-Era Retrospective analysis for Research and Applications，MERRA-2）。GEOS-Chem 僅使用了如表1 所示的MERRA-2 部分子集，其時(shí)間分辨率根據(jù)數(shù)據(jù)類別的不同由1 h 和3 h組成，其水平分辨率由0.625°×0.5°、1°×1.25°和1.25°×1.25°組成，垂直方向上其將大氣分為72 層，從地表至31 層為純sigma 層，之后為固定壓強(qiáng)層。根據(jù)模擬任務(wù)，GEOS-Chem 將MERRA-2 再分析數(shù)據(jù)重新分割和/或重新網(wǎng)格化為目標(biāo)分辨率。

表1 GEOS-Chem 使用的MERRA-2 子集Table 1 MERRA-2 subset used by GEOS-Chem

GEOS-Chem 由協(xié)調(diào)排放組件（Harmonized Emissions Component，HEMCO）模塊設(shè)置各種人為、生物和其他排放源的排放。由于本文研究的重點(diǎn)為臨近空間的OH 與O3，因此采用默認(rèn)設(shè)置的排放清單及排放量驅(qū)動(dòng)GEOS-Chem。

經(jīng)分析后可知,引發(fā)再出血的因素與首次胃出血量、是否實(shí)施內(nèi)鏡手術(shù)存在相關(guān)性,同時(shí)與患者自身血紅蛋白水平和胃潰瘍病情有著直接關(guān)系。

1.2 輻射傳輸模型

為了探究不同O3濃度下到達(dá)各高度層的紫外輻射量，采用由美國(guó)國(guó)家大氣研究中心研發(fā)并不斷更新改進(jìn)的TUV 5.3.1 輻射傳輸模型。該模型采用了偽球面多流離散坐標(biāo)法求解多層大氣輻射傳輸方程，其可分別計(jì)算0～120 km 大氣高度內(nèi)280～320 nm 和320～400 nm 波長(zhǎng)的紫外輻照度。由于其具有精度高的優(yōu)勢(shì)，被應(yīng)用于輻射計(jì)算、大氣光化學(xué)模式和生態(tài)環(huán)境研究等方面［29，30］。

TUV 模型需要輸入四類參數(shù)：第一類為模型基本設(shè)置參數(shù)，包括輸入文件名、輸出文件名以及解算輻射傳輸方程的方案選擇參數(shù)；第二類輸入?yún)?shù)控制著波長(zhǎng)范圍、經(jīng)緯度、時(shí)間和高度等；第三類為描述O3、SO2、NO2等氣體柱濃度和大氣狀態(tài)的氣壓、溫度等的大氣參數(shù)；第四類為輸出項(xiàng)的高階設(shè)定參數(shù)。研究表明臨近空間紫外輻射量受O3影響最大，衡量O3影響的參量為O3柱濃度和垂直分布。由O3的長(zhǎng)期垂直分布統(tǒng)計(jì)可知，平流層中下部集中了大氣O3總量的80%，故臨近空間的O3狀態(tài)可以通過(guò)O3柱濃度的變化反映［31］。由于GEOS-Chem 模型輸出的是O3體積混合比（×10-6）廓線，而TUV 輻射傳輸方程中需要輸入以多普森單位（Dobson Unit，DU）描述的O3總量，因此O3體積混合比與柱濃度轉(zhuǎn)換公式為［32］

式中，Ci是第i層O3柱濃度（DU），Mi是體積混合比（×10-6），ΔPi為第i層頂部與底部之間的壓力差（hPa）。求得某一層的O3柱濃度值之后，累加所有層的O3柱濃度值可得目標(biāo)柱體O3總量。為凸顯受OH 影響的O3濃度對(duì)臨近空間紫外輻射影響，將其他吸收氣體的濃度值等相關(guān)參數(shù)設(shè)置為零［14-15，33-35］。其他類別的輸入?yún)?shù)均采取默認(rèn)值。

2 結(jié)果與討論

臨近空間中OH 濃度在40～45 km 高度處存在一個(gè)最大值［17］，作為痕量氣體的OH，較高濃度可以更具代表性地凸顯其與O3濃度之間的變化關(guān)系，因此本次分析的結(jié)果以GEOS-Chem 模擬的中國(guó)區(qū)域第56 層（約43 km）大氣高度處OH 與O3在春（3、4、5 月）、夏（6、7、8 月）、秋（9、10、11 月）、冬（12、1、2 月）四個(gè)季節(jié)濃度分布情況為例。由第1 節(jié)可知臨近空間中O3生成OH 的過(guò)程中需要小于320 nm 的紫外輻射參與，其主要受280～320 nm 的紫外B 波段（UVB）影響，且相較于O3對(duì)紫外C 波段的全吸收和紫外A 波段的少吸收，UVB 不僅影響了臨近空間大部分的光化學(xué)反應(yīng)，還可以更敏感地體現(xiàn)出不同O3濃度對(duì)紫外輻射的影響。因此本節(jié)中，使用TUV 輻射傳輸方程計(jì)算了與OH 和O3濃度變化關(guān)系密切的UVB 輻照度在中國(guó)區(qū)域的月變化情況，給出典型的中國(guó)區(qū)域臨近空間高中低（22、32、42 km）三個(gè)高度處的輻照度變化情況。

2.1 OH 時(shí)空分布結(jié)果分析

圖1～4 展示了OH 在中國(guó)區(qū)域2019 年的濃度變化情況，表2 統(tǒng)計(jì)了其濃度特征。由圖表可知在約43 km 高度處，春季OH 濃度分布復(fù)雜：其中3 月OH 濃度主要呈現(xiàn)出隨緯度增加逐漸減小的趨勢(shì)，但在個(gè)別區(qū)域例如內(nèi)蒙古自治區(qū)的中部、甘肅省南部、四川省北部等存在著凸出的濃度高值區(qū)；4 月OH 濃度的高值區(qū)主要分布在東北、內(nèi)蒙古自治區(qū)東部、新疆維吾爾自治區(qū)大部以及西藏自治區(qū)西部；5 月OH 濃度大體以32.5°N 為界呈現(xiàn)出北高南低的趨勢(shì)。春季OH 濃度值的變化范圍大，極值差為9.02×106molecules·cm-3。濃度的均值與離散程度由于4 月OH 濃度的凸出變化先增加后減小。最大權(quán)重濃度范圍則逐月增加。夏季OH 濃度分布面積的變化較大，受夏至的影響，6、7 月OH 分布主要呈現(xiàn)出北高南低趨勢(shì)：其中6 月OH 濃度的高值區(qū)集中在30°N 以北，但7 月OH 濃度范圍的高值區(qū)逐漸縮小，主要集中在42.5°N 以北。8 月高值區(qū)無(wú)明顯緯向變化，位于西南區(qū)域以及新疆維吾爾自治區(qū)北部。夏季OH 濃度極值差為2.64×106molecules·cm-3。均值逐漸減小，均值差分別為9.00×105molecules·cm-3、6.30×105molecules·cm-3。離散程度逐月減小，最大權(quán)重濃度范圍的變化與春季特征一致。整個(gè)秋季OH 濃度分布整體上呈現(xiàn)出南高北低的分布趨勢(shì)，但是9 月的濃度高值區(qū)主要出現(xiàn)在27°N 以南，低值區(qū)位于37°N 以北；10 月的OH 濃度高值區(qū)進(jìn)一步北移，低值區(qū)縮小至45°N 以北；11 月中國(guó)區(qū)域的OH 濃度高低值以約33°N 為界。秋季各月的OH 濃度極值差逐漸增大，分別為1.55×106molecules·cm-3、3.63×106molecules·cm-3、6.08×106molecules·cm-3。均值以13.17%和4.68%逐月減小，而離散程度逐漸增加。最大權(quán)重濃度范圍先減小后增加。整個(gè)冬季OH 濃度受太陽(yáng)輻射影響與秋季分布趨勢(shì)相似，最小值位于黑龍江省北部區(qū)域，最大值位于南海區(qū)域，但各月覆蓋范圍不同：12 月以35°N 為界由南向北濃度逐漸降低，隨后OH 濃度高值區(qū)逐月向北擴(kuò)大。OH 的濃度在9.48×106～2.88×106molecules·cm-3之間變化。均值先減小至1 月后增加，離散程度則出現(xiàn)相反狀態(tài)。12 月最大權(quán)重濃度集中在7.82×106molecules·cm-3左右，相較于1 月增加了約9.85%，2 月則集中在7.77×106molecules·cm-3左右，相較于1 月減少了約10.14%。

注：此圖基于國(guó)家自然資源部標(biāo)準(zhǔn)地圖服務(wù)系統(tǒng)的標(biāo)準(zhǔn)地圖[審圖號(hào)：GS(2016)1554 號(hào)]繪制，底圖無(wú)修改圖1 2019 年春季OH 濃度分布Fig. 1 Distributions of OH concentration in spring 2019

表2 2019 年中國(guó)區(qū)域OH 濃度數(shù)據(jù)（單位：×106 molecules·cm-3）Table 2 OH concentration data of China region in 2019 （unit：×106 molecules·cm-3）

2.2 O3時(shí)空分布結(jié)果分析

由OH 濃度變化導(dǎo)致O3濃度的月變化如圖5～8 所示，統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)如表3 所示。由圖表可知43 km 高度處，春季O3濃度隨時(shí)間變化復(fù)雜：3 月O3濃度由西部向華東、華中和華南、西南區(qū)域逐漸降低；4 月O3濃度高值區(qū)域則呈雙條帶狀分布，高值區(qū)多集中在東北、華北和西南區(qū)域；5 月的O3濃度分布由南向北逐漸降低：高值區(qū)集中在西南和南海區(qū)域，隨著緯度逐漸升高，O3濃度繼續(xù)降低，低值區(qū)集中在華北、東北和西北區(qū)域。春季O3濃度各月極值差逐月減小，分別為3.78×10-6、1.5×10-6、0.71×10-6。均值以13.70%、6.18%逐月減少。數(shù)據(jù)離散程度和最大權(quán)重濃度范圍亦逐漸減小。夏季O3濃度呈現(xiàn)出南高北低的分布趨勢(shì)，濃度高值區(qū)逐月增加：6 月濃度高值區(qū)位于25°N 以南，7 月則擴(kuò)大至大至32.5°N 以南，覆蓋面積在8 月達(dá)到夏季中的最大，大致位于37.5°N 以南。夏季O3在3.53×10-6～5.07×10-6之間變化，均值與春季變化趨勢(shì)相反。離散程度表現(xiàn)出先增加至7 月的0.34×10-6后減小的趨勢(shì)。最大權(quán)重濃度范圍與離散程度變化趨勢(shì)相反，7 月最大權(quán)重的濃度范圍在夏季最小，為4.02×10-6～4.14×10-6。秋季O3濃度分布多變：9 月O3低值區(qū)主要分布在東北、內(nèi)蒙古自治區(qū)、新疆維吾爾自治區(qū)、西藏自治區(qū)以及南海區(qū)域；10 月以O(shè)3濃度特征將中國(guó)區(qū)域分為高低值兩個(gè)部分，新疆維吾爾自治區(qū)、黑龍江省、內(nèi)蒙古自治區(qū)以及青海省的北部區(qū)域是O3濃度的高值部分；11 月的O3濃度在除了內(nèi)蒙古自治區(qū)之外的27°N 以北區(qū)域較高。秋季的O3濃度極值較差，在11 月達(dá)到最大的2.92×10-6，而均值在10 月達(dá)到最大5.23×10-6。O3濃度的離散程度最大的11 月相較于最小的9 月增加了約60.32%。最大權(quán)重的濃度范圍先減小至10 月，后增大至11 月的5.38×10-6～5.67×10-6。冬季的12 月、1 月O3具有明顯的西高東低濃度特征：其中12 月的O3高值區(qū)主要分布在西北、西南以及內(nèi)蒙古自治區(qū)的西部。1 月低值區(qū)主要集中于華東、華中和華南區(qū)域。但是2 月的O3分布呈現(xiàn)出北高南低的濃度分布狀況，O3的濃度高值區(qū)主要集中在新疆維吾爾自治區(qū)北部、華北以及東北區(qū)域。冬季各月極值差由2.06×10-6減小至1.68×10-6后增大至1.84×10-6。但O3均值與離散程度呈現(xiàn)單一的逐漸減小趨勢(shì)。最大權(quán)重的濃度范圍最大值為12 月的5.62×10-6～5.82×10-6。

注：此圖基于國(guó)家自然資源部標(biāo)準(zhǔn)地圖服務(wù)系統(tǒng)的標(biāo)準(zhǔn)地圖[審圖號(hào)：GS(2016)1554 號(hào)]繪制，底圖無(wú)修改圖5 2019 年春季O3濃度分布Fig. 5 Distributions of O3 concentration in spring 2019

表3 2019 年中國(guó)區(qū)域O3濃度數(shù)據(jù)（×10-6）Table 3 O3 concentration data of China region in 2019 （×10-6）

臨近空間中的平流層由于無(wú)明顯溫度差，大氣活動(dòng)以水平運(yùn)動(dòng)為主；而中間層距地表較遠(yuǎn)，缺少直接感熱加熱，短波輻射又被熱層大氣吸收，大氣的對(duì)流活動(dòng)遠(yuǎn)不及對(duì)流層顯著，這些特征使得臨近空間基本處于相對(duì)穩(wěn)定狀態(tài)［36］。OH 與O3在此基本穩(wěn)定的大氣狀態(tài)下濃度變化最主要的影響因素即為紫外線光化通量［19］，其直接影響著OH 生成過(guò)程中源物質(zhì)O3的光解量。作為大氣中最為活躍的物質(zhì)，OH 濃度變化受紫外輻射光解O3這一源過(guò)程影響，相對(duì)穩(wěn)定的大氣環(huán)境使得臨近空間中OH 與O3濃度之間呈現(xiàn)與理論一致的負(fù)相關(guān)變化：即OH 豐富的區(qū)域，O3濃度較低，反之亦然。這表現(xiàn)在春季的5 月OH 與O3濃度高值區(qū)相反的緯向分布趨勢(shì)；夏季的6 月、7 月OH 濃度高值區(qū)隨著緯度的增加逐漸減小，而O3濃度高值區(qū)隨著緯度的增加逐漸增大；秋季的10 月在黑龍江省出現(xiàn)的O3濃度高值和OH 濃度低值。盡管臨近空間大氣受輻射加熱影響有限，但其中的光化學(xué)反應(yīng)在影響大氣成分的同時(shí)會(huì)對(duì)大氣非絕熱加熱產(chǎn)生直接影響，使得大氣偏離輻射平衡。這就需要在輻射強(qiáng)迫的基礎(chǔ)上增加額外的動(dòng)力強(qiáng)迫控制和非絕熱作用來(lái)理解［36］。除了臨近空間本身復(fù)雜的偏離輻射平衡狀態(tài)，其與熱層的底部等大氣層之間存在著耦合關(guān)系，對(duì)外界的強(qiáng)迫擾動(dòng)敏感也會(huì)改變其大氣特征，進(jìn)而加劇其復(fù)雜性［37］。這些都使得在接近實(shí)際環(huán)境的模擬條件下OH 與O3濃度呈現(xiàn)與理論不一致的正相關(guān)變化。例如在受紫外輻射影響較小的冬季1 月OH 與O3濃度低值區(qū)均出現(xiàn)在東北區(qū)域。

由此可知，臨近空間處于相對(duì)穩(wěn)定和偏離平衡的繁雜狀態(tài)，導(dǎo)致其中的OH 與O3濃度極值范圍大，離散程度高，最大權(quán)重的濃度范圍隨時(shí)空變化多變的趨勢(shì)，使得兩者的濃度關(guān)系既表現(xiàn)出規(guī)律性又顯示出復(fù)雜性。因此，要把握OH 對(duì)O3濃度影響的準(zhǔn)確關(guān)系，需要中小尺度動(dòng)力和物理過(guò)程的實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)。

2.3 紫外輻射結(jié)果分析

O3濃度的變化改變著UVB 輻照度的變化。使用式（5）計(jì)算各月UVB 輻照度的變化，以此分析中國(guó)不同區(qū)域高度處UVB 輻照度的變化與O3濃度之間的關(guān)系。

式中，pm為各月輻照度的變化，以百分比的形式表示；vmax為某一區(qū)域各高度處全年UVB 輻照度的最大值，vm為各月的輻照度。典型高度處的各月輻照度如表4～6 所示。

表4 42 km 處UVB 輻照度（單位：W·m-2）Table 4 The UVB irradiance at 42 km（unit： W·m-2）

表5 32 km 處UVB 輻照度（單位：W·m-2）Table 5 The UVB irradiance at 32 km（unit： W·m-2）

表6 22 km 處UVB 輻照度（單位：W·m-2）Table 6 The UVB irradiance at 22 km （unit： W·m-2）

基于式（5）的計(jì)算結(jié)果和表4～6 的數(shù)據(jù)可知，東北區(qū)域各月份（除最大值所在月）受O3柱濃度影響，UVB 輻照度的變化在42 km 高度處為0.51%～5.02%，32 km 處為2.36%～18.07%，22 km 處為4.44%～29.52%。變化呈現(xiàn)出雙谷值趨勢(shì)，其中變化最劇烈的為9 月，變化最平緩的為4 月；華北區(qū)域各月份受O3柱濃度影響輻照度的變化在42 km 處為1.37%～6.09%，32 km 處為5.45%～20.58%，22 km 處為9.35%～31.48%，變化趨勢(shì)、極值所處月份與東北區(qū)域相似；西北區(qū)域的輻照度的變化42 km 處為0.78%～5.99%，32 km 處為2.91%～18.24%，22 km 處為4.98%～29.24%。變化呈現(xiàn)單峰趨勢(shì)，變化劇烈出現(xiàn)在5 月，平緩出現(xiàn)在3 月；華東區(qū)域輻照度的變化在0.36%～22.62%之間，變化劇烈的5 月22 km 處達(dá)22.62%，32 km 處達(dá)13.91%，42 km 處達(dá)3.59%；變化平緩的1 月，22 km 處達(dá)2.42%，32 km 處達(dá)1.41%，42 km 處達(dá)0.36%；華中和華南區(qū)域輻照度的變化呈現(xiàn)出振蕩上升的趨勢(shì)，在22 km 處以7.01%～28.83%變化，32 km 處以4.13%～18.04%變化，42 km 處以1.07%～5.72%變化。輻照度變化劇烈出現(xiàn)在2 月，平緩出現(xiàn)在11 月；西南區(qū)域的輻照度值的變化在0.62%～24.42%之間。最劇烈的變化出現(xiàn)在4 月的22 km 處，較為平緩的在9 月的42 km處。南海區(qū)域輻照度值的變化在0.87%～18.66 %之間。最劇烈變化出現(xiàn)在12 月的22 km 處，變化較為平緩的在8 月的42 km 處。

由上述分析可知，22 km 處的輻照度變化最為劇烈，所以對(duì)中國(guó)區(qū)域大陸南北典型區(qū)域以及海洋區(qū)域該高度處UVB 輻照度進(jìn)行進(jìn)一步分析。

華北區(qū)域的O3柱濃度與各高度輻照度的變化如圖9（a）所示。該區(qū)域的O3柱濃度均值為280.66 DU，兩個(gè)最小值出現(xiàn)的月份在4 月和11 月，分別為218.02 DU 和182.09 DU。各月份（除最大值所在月）輻照度的變化受O3柱濃度影響顯著，且受O3濃度分布的影響，變化劇烈的程度隨著高度增加逐漸減小。圖9（b）給出變化最為劇烈的22 km 處輻照度分布曲線。華北區(qū)域輻照度呈現(xiàn)出雙峰趨勢(shì)，4 月次大值處的輻照度為5.87 W·m-2，11 月輻照度最大值為6.47 W·m-2。華北區(qū)域輻照度的極值差為2.12 W·m-2。夏季輻照度均值為四個(gè)季中最小的4.90 W·m-2，秋季輻照度均值為最大的5.27 W·m-2。

圖9 華北區(qū)域紫外輻照度及變化關(guān)系Fig. 9 The ultraviolet irradiance and change relationship in the North China region

華中和華南區(qū)域的O3柱濃度與各高度輻照度的變化如圖10（a）所示。2019 年華中和華南區(qū)域的O3柱濃度在246.06～377.22 DU 之間變化，均值為301.44 DU，全年O3柱濃度大體上呈現(xiàn)振蕩增強(qiáng)趨勢(shì)，相較于華北區(qū)域的O3柱濃度，華中和華南區(qū)域的最大值則出現(xiàn)在11 月。各月份輻照度的變化隨O3柱濃度變化而不同，同樣受O3濃度的影響，變化最為劇烈的22 km 處，極值差達(dá)到了24.26%，較為平緩的42 km 處，極值差為5.21%。華中和華南區(qū)域22 km 處輻照度如圖10（b）所示，最大值6.43 W·m-2出現(xiàn)在1 月，最小值4.58 W·m-2則在11 月。季均值最大值（冬季）相較于最小值（春季）大13.18%。

圖10 華中和華南區(qū)域紫外輻照度及變化關(guān)系Fig. 10 The ultraviolet irradiance and change relationship in the Central and South China region

南海區(qū)域的O3柱濃度與各高度輻照度的變化如圖11（a）所示。2019 年南海區(qū)域的O3柱濃度在242.08～378.78 DU 之間變化，南海區(qū)域的O3柱濃度最大值出現(xiàn)在12 月，最小值出現(xiàn)在9 月，均值為292.37 DU。各月份輻照度的變化與O3柱濃度變化一致，變化最為劇烈的22 km 處，其極值差達(dá)到了13.19%，較為平緩的42 km處，極值差為2.57%。南海區(qū)域22 km 處輻照度如圖11（b）所示，全年輻照度最大值5.89 W·m-2出現(xiàn)在9 月，最小值4.79 W·m-2則在12 月。全年春季輻照度均值最小為5.07 W·m-2，最大值為夏季的5.45 W·m-2。

圖11 南海區(qū)域紫外輻照度及變化關(guān)系Fig. 11 The ultraviolet irradiance and change relationship in the South China Sea region

各高度處輻照度的變化趨勢(shì)與O3柱濃度的變化趨勢(shì)高度一致，說(shuō)明臨近空間的輻照度變化受O3濃度影響最大；由22～42 km 輻照度的變化趨勢(shì)可知，隨著高度的逐漸降低，輻照度逐漸減小，即UVB 在穿過(guò)臨近空間時(shí)，O3對(duì)UVB 逐漸吸收，由于受O3柱濃度值的影響，22 km 高度處的輻照度最小，也正是由于該特性，導(dǎo)致了22 km 處輻照度在各月的變化程度最為劇烈。季輻照度均值的最大值與最小值在不同區(qū)域存在著時(shí)間差異：華北、華中和華南區(qū)域以及南海區(qū)域季輻照度均值的最大值分別出現(xiàn)在秋季、冬季和夏季，而最小值則分別出現(xiàn)在夏季以及春季兩次。

3 結(jié)論

基于GEOS-Chem，對(duì)2019 年的OH 和O3濃度進(jìn)行模擬，并分析了春、夏、秋、冬四個(gè)季節(jié)OH 與O3的時(shí)空分布特征。在此基礎(chǔ)上，應(yīng)用TUV 輻射傳輸模型模擬了臨近空間UVB 輻照度，針對(duì)特征高度進(jìn)行了輻照度隨O3柱濃度變化分析，基本揭示了UVB 波段的紫外輻照度區(qū)域和季節(jié)演變特征。

臨近空間中OH 與O3的時(shí)空分布特征及關(guān)系具有規(guī)律性與復(fù)雜性：春季OH 濃度遵循著北高南低的分布規(guī)律，且濃度先增加后減小，而在OH 濃度和太陽(yáng)輻照條件變化的作用下，O3的濃度值逐漸降低，從3 月的約5.25×10-6，減少至5 月的約4.25×10-6，高值區(qū)逐漸減小，北高南低的濃度分布規(guī)律逐月減弱；夏季OH的高值區(qū)隨時(shí)間向北移動(dòng)至8 月，面積達(dá)最小，其濃度從1.07×107molecules·cm-3逐月減小至9.97×106molecules·cm-3。由于OH 對(duì)O3的消耗作用，O3呈現(xiàn)出與OH 濃度相反的南高北低濃度趨勢(shì)，且O3高值區(qū)域逐月向北擴(kuò)散，其濃度則從6 月的約4.23×10-6逐月增加至8 月的4.64×10-6；秋季的OH 濃度呈現(xiàn)出南高北低的分布趨勢(shì)，OH 的低值區(qū)向南移動(dòng)且面積逐漸增加，至11 月高值區(qū)域的面積達(dá)最小，其濃度從9.11×106molecules·cm-3逐月減小至7.54×106molecules·cm-3。與春季相似，受OH 濃度和太陽(yáng)輻照條件變化的共同影響，9、10 月的O3濃度最大和最小值區(qū)域分布發(fā)生了南北轉(zhuǎn)換，而11 月O3高值區(qū)占據(jù)了中國(guó)大陸的大部分區(qū)域。O3濃度逐月增加至5.19×10-6；OH 冬季的濃度高值區(qū)由南向北逐漸增大，濃度季均值為6.84×106molecules·cm-3。由于紫外輻射較弱，臨近空間大氣本身的復(fù)雜使得此時(shí)間段的O3的空間分布在12 月、1 月存在著西高東低的分布趨勢(shì)，在2 月則出現(xiàn)了北高南低的濃度分布趨勢(shì)，O3濃度的均值先減小后增加，季節(jié)均值為5.18×10-6。

基于上述OH 與O3的濃度關(guān)系，紫外輻射亦隨時(shí)空產(chǎn)生相應(yīng)的變化。各區(qū)域典型高度處的紫外輻照度年變化大：22 km 處的輻照度年較差由高到低由華北區(qū)域的2.12 W·m-2減小至南海區(qū)域的1.10 W·m-2；32 km 處的輻照度年較差由高到低為華北區(qū)域的2.29 W·m-2、華中和華南區(qū)域的2.05 W·m-2、東北區(qū)域的1.97 W·m-2、西北區(qū)域的1.66W·m-2、華東區(qū)域的1.54 W·m-2、西南區(qū)域的1.45 W·m-2和南海區(qū)域的1.23 W·m-2；42 km 處的輻照度年較差在0.53～0.93 W·m-2之間變化，最值出現(xiàn)的區(qū)域與22 km、32 km 一致。受O3柱濃度影響，在輻照度變化最為劇烈的22 km 高度處，東北區(qū)域輻照度變化的年較差最大為25.08%；西北區(qū)域、華北區(qū)域、華中和華南區(qū)域的次之，分別為24.25%、23.44%、21.82%；華東區(qū)域和西南區(qū)域的較弱，分別為20.20%和20.09%；南海區(qū)域的最小，為13.19%。

OH 引起O3濃度與分布的變化復(fù)雜，進(jìn)而導(dǎo)致了臨近空間各個(gè)高度處的紫外輻射變化劇烈，結(jié)合模型對(duì)中國(guó)區(qū)域臨近空間UVB 輻射的仿真模擬，發(fā)現(xiàn)在具有一定規(guī)律的同時(shí)，還存在一些多變現(xiàn)象，表明空間環(huán)境影響因素的復(fù)雜性，為高精度把握臨近空間紫外輻射強(qiáng)度的變化，利用衛(wèi)星遙感進(jìn)行相關(guān)要素的長(zhǎng)期監(jiān)測(cè)是必要的。