王益祺,劉仕倡,*,靳程建,李 銳,孫寧延,韓 毅,張 顯,陳義學(xué)

(1.華北電力大學(xué) 核科學(xué)與工程學(xué)院,北京 102206;2.中國輻射防護研究院,山西 太原 030006;3.輻射安全與防護山西省重點實驗室,山西 太原 030006)

熱電式同位素電池系統(tǒng)作為一種新型能源系統(tǒng),在深空、深海探測任務(wù)中有廣泛應(yīng)用。相比于常規(guī)能源,熱電式同位素電池具有比功率高、壽命長、適應(yīng)外部環(huán)境能力強、運行穩(wěn)定的優(yōu)勢[1-2]。鈦酸鍶熱源是一種純β衰變放射源,廣泛應(yīng)用于熱電式同位素電池中。鈦酸鍶熱源中的放射性同位素90Sr和90Y會發(fā)射β射線,β射線與物質(zhì)作用產(chǎn)生韌致輻射,韌致輻射具有很強的穿透力,需要為同位素放射源安裝屏蔽層,以降低輻射劑量。為評估其中的同位素衰變產(chǎn)生的放射性對外界的影響,需要對同位素電池進行高精度屏蔽計算。

蒙特卡羅方法具有復(fù)雜幾何描述準(zhǔn)確、計算精度較高等優(yōu)點,因此廣泛應(yīng)用于同位素電池的屏蔽計算。伊朗沙赫魯?shù)吕砉ご髮W(xué)的Zohreh等[3]在選擇放射源時,考慮到所需放射性同位素的半衰期與期望從同位素電池獲得的壽命之間的匹配,選擇90Sr+90Y作為同位素電池的放射源,為了確定合適的電極,使用蒙特卡羅程序MCNP的計數(shù)卡得到電極吸收和擊中的β粒子數(shù),從而計算電極的效率。韓國原子能研究所的Souza等[4]在63Ni放射源外放置屏蔽層以防止放射性物質(zhì)泄漏,為評估保護層厚度對電子吸收的影響,使用蒙特卡羅程序MCNP6對放射源的輻射強度進行計算,得到不同厚度保護層下表面粒子數(shù)的變化。日本船舶研究所Ohashi等[5]利用蒙特卡羅程序MCNP4A研究了通過添加分級結(jié)構(gòu)來降低90Sr放射性同位素電池?zé)嵩茨Ｐ洼椛鋭┝康目赡苄?結(jié)果顯示,3層、4層和5層基礎(chǔ)結(jié)構(gòu)的劑量分別減少了17%、19%和22%。中國原子能科學(xué)研究院的劉詩蕾等[6]在90Sr放射源中加入少量石墨材料,使用蒙特卡羅程序MCNP對90Sr放射源的韌致輻射強度進行了計算,結(jié)果表明,在熱源中加入少量石墨材料,有效降低了放射源產(chǎn)生的韌致輻射;馬俊平等[7]采用蒙特卡羅程序MCNP對放射性同位素電池進行屏蔽計算,得到劑量率隨屏蔽層厚度的變化。當(dāng)屏蔽層厚度超過一定值后,蒙特卡羅方法計算結(jié)果的統(tǒng)計誤差顯著增大[8]。通過大量增加蒙特卡羅程序追蹤的粒子數(shù),可以減小統(tǒng)計誤差,但將耗費大量時間。減方差技術(shù)通過引導(dǎo)更多粒子輸運到目標(biāo)區(qū)域,增加統(tǒng)計樣本,從而減小統(tǒng)計誤差,提高計算效率,在MCNP、cosRMC等蒙特卡羅程序中有廣泛應(yīng)用。通過減方差技術(shù)可以有效降低屏蔽層外部區(qū)域的蒙特卡羅統(tǒng)計誤差,從而提高熱電式同位素電池屏蔽計算的準(zhǔn)確性。同時,由于電子輸運模擬耗時很長,而厚靶韌致輻射(TTB)模型可以近似處理由光子產(chǎn)生的二次電子,假設(shè)光子誘導(dǎo)的電子被立即轉(zhuǎn)化為軔致輻射光子,與電子輸運相比可以顯著提高計算速度,因此可以通過TTB模型處理電子產(chǎn)生的光子,從而提高計算效率[9]。

cosRMC是由國家核電軟件開發(fā)中心和清華大學(xué)聯(lián)合研發(fā)的自主化蒙特卡羅粒子輸運程序,cosRMC中開發(fā)了柵元重要性減方差技術(shù)和中子-光子-電子耦合輸運模擬功能[10]。cosRMC針對反應(yīng)堆計算的需求進行開發(fā),具有屏蔽計算、燃耗計算、臨界計算等計算分析功能,可用于反應(yīng)堆堆芯設(shè)計分析和輻射屏蔽計算,尚未在同位素電池屏蔽計算中應(yīng)用。本文擬開展cosRMC程序的減方差技術(shù)和TTB模型在同位素電池屏蔽計算中的應(yīng)用研究及驗證。參考美國SNAP-21結(jié)構(gòu)對熱電式同位素電池進行精細(xì)建模和屏蔽計算,并與MCNP結(jié)果進行比較,從而分析cosRMC 程序在熱電式同位素電池屏蔽計算中的準(zhǔn)確性,并在此基礎(chǔ)上對柵元重要性減方差方法的效果進行分析。

1 cosRMC計算方法

1.1 光子-電子耦合輸運

在光子-電子的耦合輸運中,光子可以通過光電效應(yīng)、康普頓效應(yīng)和電子對效應(yīng)產(chǎn)生電子并存儲于臨時電子庫中,產(chǎn)生的電子在模擬光子歷史后被提取并輸運。電子可以通過韌致輻射和正電子-電子湮滅產(chǎn)生光子并存儲于臨時光子庫,產(chǎn)生的光子在模擬電子歷史后被提取并輸運。光子-電子的耦合輸運的相互作用示于圖1。

圖1 光子-電子耦合輸運的相互作用Fig.1 Interaction of photon-electron coupled transport

與光子輸運相比,電子輸運需要大量的時間。為了減少計算時間,常用TTB模型近似電子產(chǎn)生的二次光子,該模型僅考慮厚靶韌致輻射中產(chǎn)生的光子的能量分布,韌致輻射光子的位置和運動方向由位置和運動近似。與電子輸運相比,TTB模型可以大幅減少計算時間[11]。

1.2 柵元重要性減方差

柵元重要性是常用的減方差技巧,該方法主要對計算模型的不同區(qū)域定義不同的重要性數(shù)值,當(dāng)粒子從重要性低的區(qū)域飛入重要性高的區(qū)域時,由于分裂機制會產(chǎn)生更多的粒子;反之,當(dāng)粒子從重要性高的區(qū)域飛入重要性低的區(qū)域時,會進行輪盤賭[12]。當(dāng)粒子向非計算所需區(qū)域輸運時,程序會終結(jié)粒子的歷史。粒子的幾何分裂與輪盤賭如圖2所示。由圖2可見,當(dāng)粒子從重要性為IA的柵元A輸運到重要性為IB的柵元B時,如果IB>IA,當(dāng)前粒子將會進行分裂,分裂為n個粒子,n為IB與IA之比,為了結(jié)果的無偏性,每個粒子的權(quán)重變?yōu)橹暗?/n;反之,若IB

圖2 幾何分裂與輪盤賭示意圖Fig.2 Diagram of geometric split and roulette

在編寫MCNP和cosRMC程序的輸入卡時,使用IMP指定柵元的重要性[13]。但柵元重要性在相鄰柵元之間相差不能太大,否則會增加程序的抽樣負(fù)擔(dān)。因此,設(shè)置相鄰柵元的重要性比值不大于4,數(shù)值設(shè)置按照2的指數(shù)變化[14]。

在屏蔽計算中,隨著粒子穿透深度和屏蔽層厚度的增加,穿透屏蔽層的粒子數(shù)減小,統(tǒng)計誤差增大。為減小程序的統(tǒng)計誤差,本文對電池?zé)嵩醇盁嵩赐獠康慕Y(jié)構(gòu)依次設(shè)置了不同的柵元重要性,以達(dá)到減小統(tǒng)計誤差的作用。

2 熱電式同位素電池建模

SNAP-21是美國3M公司研發(fā)的深海放射性同位素燃料熱電式發(fā)電機供電系統(tǒng)[15],其結(jié)構(gòu)如圖3所示。參照SNAP-21結(jié)構(gòu)和典型同位素電池的設(shè)計方案[16],對熱電式同位素電池的結(jié)構(gòu)進行建模,如圖4所示。

圖3 SNAP-21 10 W熱電式同位素電池Fig.3 SNAP-21 10 W thermoelectric isotope battery

圖4 熱電式同位素電池總體結(jié)構(gòu)Fig.4 Overall design of thermoelectric isotope battery

2.1 熱源結(jié)構(gòu)

鈦酸鍶熱源中的放射性同位素90Sr在衰變過程中會發(fā)射β射線,其最大能量為0.546 MeV,衰變產(chǎn)物為90Y,90Y會進行β衰變,β射線最大能量為2.28 MeV,產(chǎn)物為穩(wěn)定的90Zr。90Sr和90Y衰變過程中都會發(fā)射β射線,β射線在穿過鈦酸鍶熱源時與其原子核會發(fā)生相互作用,產(chǎn)生軔致輻射[6]。

同位素電池共有4塊熱源,2塊熱源組成1個熱源盒,熱源結(jié)構(gòu)由2個熱源盒連接組成。

2.2 屏蔽結(jié)構(gòu)

在熱源結(jié)構(gòu)外是熱屏蔽層,雖然熱源盒采用不銹鋼外殼,但表面輻射仍很強。熱屏蔽有內(nèi)屏蔽和外屏蔽。高容量電池通常采用內(nèi)屏蔽;小型電池因制造方便和隔熱材料安裝方便,采用外屏蔽。在內(nèi)屏蔽中,90Sr衰變產(chǎn)生的2.28 MeV的β射線射程只有2 mm,不銹鋼屏蔽層厚度不低于2 mm即可阻擋軔致輻射。

本文設(shè)計的屏蔽結(jié)構(gòu)如圖5所示,包括內(nèi)屏蔽和外屏蔽結(jié)構(gòu),內(nèi)屏蔽用于屏蔽β射線,外屏蔽用于屏蔽軔致輻射時放出的X射線。

圖5 屏蔽結(jié)構(gòu)示意圖Fig.5 Schematic diagram of shielding structure

3 屏蔽計算及結(jié)果分析

3.1 屏蔽計算

使用cosRMC程序計算90Sr同位素電池屏蔽層外表面的劑量率,計算過程如下。

1) 對同位素電池結(jié)構(gòu)進行精確的幾何描述。結(jié)合同位素電池結(jié)構(gòu)建立徑向和軸向計算模型,如圖6所示。

圖6 90Sr同位素電池的徑向和軸向計算模型Fig.6 Radial and axial calculation models of 90Sr isotope battery

2) 依據(jù)鈦酸鍶熱源的幾何構(gòu)造和參數(shù)以及材料特點和參數(shù),設(shè)計本文使用的通用源的數(shù)據(jù)卡。

3) 通過面計數(shù)卡,記錄屏蔽層貧鈾外表面的通量分布。為獲得平均劑量率,通過Dose選項卡將面通量轉(zhuǎn)化為劑量。

計算中電子為源粒子,鈦酸鍶熱源中電子的取向是等向性的,鈦酸鍶熱源的衰變能量遵循其自身的β射線能量概率分布。鈦酸鍶熱源發(fā)射的β射線能量所對應(yīng)的概率如表1所列。

表1 鈦酸鍶熱源發(fā)射的β射線能量所對應(yīng)的概率Table 1 Probability of β ray energy emitted by SrTiO3 heat source

cosRMC模擬的是1個放射源,其結(jié)果需乘以粒子的放射性強度,本文采用的熱源粒子的放射性強度為6.29×1014Bq[6-7]。

3.2 結(jié)果分析

本文在分別在貧鈾屏蔽層的徑向和軸向的不同厚度上進行通量統(tǒng)計,追蹤的粒子數(shù)為1×108個。兩程序關(guān)于貧鈾徑向和軸向劑量率的相對誤差列于表2、3。

表2 貧鈾徑向劑量率兩程序計算結(jié)果對比Table 2 Comparison of calculation results of two programs for radial dose rates of depleted uranium

表3 貧鈾軸向劑量率兩程序計算結(jié)果對比Table 3 Comparison of calculation results of two programs for axial dose rates of depleted uranium

從表2、3可看出,隨著屏蔽層厚度的增加,劑量率呈指數(shù)下降,MCNP與cosRMC所得徑向及軸向劑量率的相對誤差均隨貧鈾屏蔽層厚度的增加而增大。相對誤差的合理性與對應(yīng)厚度處的組合統(tǒng)計誤差σ有關(guān),σ的計算公式如下:

(1)

貧鈾徑向和軸向劑量率的相對誤差和組合統(tǒng)計誤差示于圖7。從圖7可以看出,隨著貧鈾厚度的增加,相對誤差均落在±3σ范圍內(nèi),說明兩程序符合良好。

圖7 貧鈾徑向和軸向劑量率相對誤差和組合統(tǒng)計誤差Fig.7 Depleted uranium radial and axial dose rate relative deviation and combined statistical error

隨著電池徑向和軸向貧鈾厚度的增加,兩程序的統(tǒng)計誤差逐漸增大,因此使用柵元重要性對電池徑向和軸向進行減方差計算,減方差前后兩程序所得的統(tǒng)計誤差如圖8所示。

圖8 減方差前后兩程序的統(tǒng)計誤差Fig.8 Statistical error of two programs before and after variance reduction

由圖8可看出,減方差后兩程序的統(tǒng)計誤差均有大幅減小。由于電池徑向5 cm處和軸向4 cm處統(tǒng)計誤差很大,對結(jié)果有較大影響,所以對徑向5 cm處和軸向4 cm處減方差計算前后的相對誤差和組合統(tǒng)計誤差σ進行誤差分析,結(jié)果列于表4、5。

表4 電池徑向5 cm處兩程序計算結(jié)果減方差前后對比Table 4 Before and after comparison of minus variance at 5 cm radial of depleted uranium

表5 電池軸向4 cm處兩程序計算結(jié)果減方差前后對比Table 5 Before and after comparison of minus variance at 4 cm axial direction of depleted uranium

從表4、5可看出,在電池徑向5 cm處和電池軸向4 cm處,減方差后兩程序的相對誤差均明顯減小,且相對誤差均落在±3σ范圍內(nèi),進一步說明兩程序在同位素電池的屏蔽計算上符合良好。

4 結(jié)論

本文基于美國SNAP-21結(jié)構(gòu)的設(shè)計方案,采用cosRMC程序?qū)ν凰仉姵剡M行了精細(xì)建模,通過改變徑向和軸向外屏蔽層貧鈾的厚度分析其對表面劑量率的影響,同時通過厚靶韌致輻射模型處理電子產(chǎn)生的光子,并與MCNP結(jié)果進行比較。結(jié)果表明,在徑向和軸向使用不同厚度的屏蔽層,cosRMC與MCNP計算的貧鈾屏蔽層表面劑量率的相對誤差在±3σ區(qū)間內(nèi)符合良好。經(jīng)柵元重要性減方差后,兩程序統(tǒng)計誤差均減小,在徑向5 cm處和軸向4 cm處,cosRMC的統(tǒng)計誤差分別減小了52.515%和39.338%,且cosRMC與MCNP所計算的劑量率相對誤差在±3σ區(qū)間內(nèi)符合良好,進一步驗證了cosRMC程序進行熱電式同位素電池屏蔽計算的準(zhǔn)確性。同時,采用柵元重要性減方差方法可以有效提高同位素電池屏蔽計算的準(zhǔn)確性。