黃 帥,曲致奇,張國會,陳冰清,周 標,張學軍

（中國航發(fā)北京航空材料研究院，北京 100095）

GH3536 是一種添加鉻、鉬等固溶強化元素的鎳基高溫合金，具有優(yōu)異的抗氧化性、抗蠕變疲勞能力以及良好的成形和焊接性能，常被用于制造航空發(fā)動機燃燒室部件等高溫零件[1-2]。航空發(fā)動機高推重比的發(fā)展目標，為高溫合金零件的輕質化和結構復雜化制造提出了更高要求，傳統(tǒng)加工工藝難以滿足[3]。激光選區(qū)熔化（selective laser melting，SLM）是一種精細的增材制造方法，通過逐道逐層熔化金屬粉末可實現(xiàn)關鍵零部件的結構功能一體化制造[4-5]。因此，采用激光選區(qū)熔化制備GH3536合金零件，有望突破傳統(tǒng)加工工藝難題。

目前，利用SLM 制造高溫鎳基合金主要面臨的挑戰(zhàn)有氣孔裂紋缺陷、元素偏析、各向異性等[6-8]。Montero-Sistiaga 等[9]研究發(fā)現(xiàn)鎳基合金微觀組織受激光功率影響顯著。相較于低功率激光，高功率下熔池寬度增大，凝固組織表現(xiàn)出更強的擇優(yōu)取向。Han 等[10]通過添加3%（質量分數）TiC 顆粒有效消除了晶間裂紋缺陷，獲得了接近全密度的SLM 鎳基合金，屈服強度提高約17%。Tomus 等[11]報道降低激光掃描速率可避免裂紋、孔洞缺陷的產生，試樣的致密度由77%提高至99%。然而，成形試樣伸長率在水平方向（9%）與豎直方向（30%）表現(xiàn)出巨大的各向異性。這種各向異性與柱狀晶方向、沉淀相分布、元素偏析等因素密切相關[12]。Tucho 等[13]探究了不同固溶條件下SLM IN718 合金中的析出物轉變規(guī)律，發(fā)現(xiàn)在1100 ℃時析出物開始發(fā)生溶解和再結晶行為。STR??NER 等[14]通過1065 ℃下保溫1 h 的均勻化處理，減弱了IN718試樣的各向異性。Sun 等[15]設計了熱等靜壓與固溶處理兩步復合工藝，同時達成裂紋消除與固溶強化雙重目標，抗拉強度和斷裂伸長率分別提高了3.6%和113.5%。雖然上述報道證明了熱處理是調控微觀組織和改善力學性能的有效手段，但大多數性能研究僅局限于室溫條件。作為航空發(fā)動機熱端部件的重要材料，必須考慮SLM 鎳基合金在高溫環(huán)境中的力學行為。然而，關于熱處理制度對SLM鎳基合金高溫拉伸性能的研究報道較少。

本工作以SLM 成形GH3536 試樣為研究對象，探究熱處理制度對晶粒尺寸、析出相類型、微觀織構的影響規(guī)律。通過高溫拉伸實驗（650、815 ℃）與斷口形貌分析，推斷材料各向異性轉變與斷裂失效機制，為SLM 成形GH3536 合金在高溫環(huán)境下的服役可靠性提供參考。

1 實驗材料與方法

GH3536 合金粉末由中航邁特粉冶公司提供，粉末粒度為15～53 μm，化學成分如表1 所示。

表1 GH3536 合金粉末化學成分（質量分數/%）Table 1 Chemical composition of GH3536 alloy powder（mass fraction/%）

實驗所用SLM 成形設備型號為EOS290，圖1為增材制造過程示意圖及增材試樣。為防止GH3536 零件發(fā)生氧化，整個SLM 過程在氬氣保護環(huán)境下進行（圖1（a））。主要工藝參數如下：激光功率260 W，掃描速度1100 mm/s，掃描間距110 μm，最小層厚40 μm，層間掃描轉角67°。如圖1（b）所示，SLM 共制備三種尺寸立方體試樣：15 mm×15 mm×15 mm、75 mm×15 mm×15 mm、15 mm×15 mm×75 mm。前者用于微觀組織觀察，后兩者分別用于加工水平（H）與豎直（V）方向拉伸試樣，用于高溫力學性能測試。熱處理過程在VBF-113 型真空釬焊爐中進行，具體工藝參數如表2 所示。

圖1 SLM 增材過程及增材試樣（a）SLM 過程；（b）SLM GH3536 試樣；（c）拉伸試樣尺寸Fig.1 SLM process and SLM samples（a）SLM process；（b）SLM GH3536 samples ；（c）tensile sample size

表2 沉積態(tài)SLM 試樣與熱處理條件Table 2 As-built（AB）and heat-treated（HT）SLM GH3536 samples

將熱處理前后立方體試塊的XY面與XZ面經磨削拋光后，在王水試劑中腐蝕1 s 以制備金相試樣。利用光學顯微鏡（OM）和場發(fā)射掃描電鏡（SEM）觀察SLM GH3536 試樣微觀組織演變。利用能譜儀（EDS）檢測相的類型。在5%高氯酸溶液中分別電解拋光XY面與XZ面試樣，使用電子背向散射衍射（EBSD）技術進行微織構分析。最后，沿水平與豎直方向制備標準拉伸試樣，尺寸如圖1（c）所示。在室溫（23 ℃）、650 ℃與815 ℃環(huán)境下，使用萬能拉伸試驗機（Instron 8801）進行拉伸性能測試，應變率為0.001 s?1。

2 結果與分析

2.1 微觀組織

熱處理前后SLM GH3536 顯微組織發(fā)生顯著變化。圖2 所示為激光選區(qū)熔化增材制造GH3536試樣沉積態(tài)與熱處理態(tài)的光學顯微鏡照片及XRD 分析結果。由圖2 可以看出，在沉積態(tài)試樣中，XZ面為典型的魚鱗狀熔池形貌，熔池寬度約100～180 μm，深度約80～140 μm（圖2（a））。在XY面上，激光掃描路徑相互搭接形成帶狀的沉積道次（圖2（b））。經1225 ℃下保溫1 h 熱處理后，魚鱗狀和帶狀熔池邊界完全消失，表明高溫誘導試樣發(fā)生了動態(tài)再結晶行為（圖2（c）、（d））。在晶界處，大量析出物富集并沿晶界連續(xù)鑲嵌分布。然而，XRD 衍射峰在熱處理前后并沒有發(fā)生顯著變化，均以γ-Ni 基體為主（圖2（e））。這可能是因為相較于基體，晶界析出相所占比例較低，衍射峰并不顯著。

圖2 SLM 試樣光鏡圖像及XRD 分析結果（a）XZ 面沉積態(tài)組織；（b）XY 面沉積態(tài)組織；（c）XZ 面熱處理態(tài)組織；（d）XY 面熱處理態(tài)組織；（e）XRD 分析結果Fig.2 OM images of SLM samples and XRD analysis results（a）as-built samples image of XZ plane；（b）as-built samples image of XY plane；（c）heat-treated samples image of XZ plane；（d）heat-treated samples image of XY plane；（e）XRD analysis result

圖3 為SLM GH3536 試樣的微觀組織SEM 圖片。由圖3（a）可知，在凝固過程中，熔池內部較大的溫度梯度促進柱狀晶外延生長。隨著試樣逐層沉積，γ-Ni 不斷繼承上一沉積層微觀取向，導致柱狀晶連續(xù)生長直至穿過多個沉積層（見圖3（a））。在柱狀晶內部，精細的胞狀亞晶結構清晰可見，形狀呈近似六邊形，直徑約為1 μm（圖3（b））。Chen等[16]認為SLM 加熱/冷卻循環(huán)過程促使位錯線增殖與滑移，γ-Ni 基體上呈點陣分布的納米級析出物發(fā)揮位錯釘扎作用誘導高密度位錯塞積，導致局部取向差逐漸累積形成胞狀亞晶界。白色的Laves相分布在亞晶界上[17-20]。在XY面上觀察到相似的胞狀亞晶結構（圖3（c）、（d））。熱處理后，胞狀亞晶結構消失，晶粒內部由γ-Ni 基體和黑色析出物構成（圖3（e）～圖3（h））。Zhao 等[18]研究發(fā)現(xiàn)高溫均勻化處理可促進位錯運動，誘導亞晶界發(fā)生小角度旋轉直至湮滅，Laves 相也隨著元素的擴散而得以消除。另外，球狀析出相在晶界處連續(xù)鑲嵌，這與圖2（c）的觀測結果保持一致。

圖3 SLM 增材GH3536 沉積態(tài)與熱處理態(tài)微觀組織（a），（b）XZ 面沉積態(tài)組織；（c），（d）XY 面沉積態(tài)組織；（e），（f）XZ 面熱處理態(tài)組織；（g），（h）XY 面熱處理態(tài)組織Fig.3 Microstructure of SLM GH3536 alloy of as-built and heat-treated state（a），（b）as-built microstructure of XZ plane；（c），（d）as-built microstructure of XY plane；（e），（f）heat-treated state microstructure of XZ plane；（g），（h）heat-treated state microstructure of XY plane

采用EPMA 方法檢測球狀析出相的元素含量，如圖4 所示。在沉積態(tài)試樣中，各種元素分布相對均勻，僅觀察到C 元素在球形析出相處富集（圖4（a-1）～（a-2））。熱處理后，晶界處產生顯著的C 元素和些許的Cr 元素富集，推測為M23C6型碳化物[21]。

圖4 沉積態(tài)和熱處理態(tài)的EPMA 元素分析（a）沉積態(tài)；（b）熱處理態(tài)；（1）組織；（2）C 元素分布圖；（3）Cr 元素分布圖；（4）Mo 元素分布圖Fig.4 EPMA elemental analysis of as-built and heat-treated state（a）as-built sample；（b）heat-treated sample；（1）microstructure；（2）C element distribution；（3）Cr element distribution；（4）Mo element distribution

EBSD 技術能夠清晰地揭示熱處理前后SLM GH3536 試樣的微觀組織演變機制，圖5 所示為SLM GH3536 試樣沉積態(tài)與熱處理態(tài)試樣的EBSD分析結果，并對EBSD 中沉積態(tài)與熱處理態(tài)試樣中的等效直徑和晶?？v橫比進行了統(tǒng)計分析（圖6）。在XY面上，由于搭接區(qū)在激光作用下多次重熔凝固，導致其晶粒尺寸顯著小于道次內部（圖5（a））。熱處理后，晶粒長大粗化，細小晶粒被粗晶所取代（圖5（b））。圖6（a）統(tǒng)計了熱處理前后XY面晶粒尺寸分布圖，可以得知熱處理后試樣的平均等效直徑由48 μm 增加至102 μm。

圖5 沉積態(tài)與熱處理態(tài)試樣的EBSD 分析結果（a）沉積態(tài)IPF 圖；（b）熱處理態(tài)IPF 圖；（c）沉積態(tài)退火孿晶組織；（d）熱處理態(tài)退火孿晶組織；（e）沉積態(tài)試樣PF 圖；（f）熱處理態(tài)PF 圖；（g）極點①②③對應的典型晶體學取向；（h）IPF 圖例Fig.5 EBSD analysis of as-built and heat-treated sample（a）IPF map of as-built sample；（b）IPF map of heat-treated sample；（c）annealing map of as-built sample；（d）annealing map of heat-treated sample；（e）PF map of as-built sample；（f）PF map of heattreated sample；（g）typical crystallographic orientation corresponding to poleposition①②③；（h）IPF legend

圖6 沉積態(tài)與熱處理態(tài)試樣等效直徑與晶?？v橫比統(tǒng)計對比圖（a）XY 面等效直徑；（b）XZ 面縱橫比Fig.6 Statistical comparison of equivalent diameter and grain aspect ratio of as-built and heat-treated sample（a）equivalent diameter on XY plane；（b）aspect ratio on XZ plane

在沉積態(tài)試樣的XZ面上，快速凝固促使狹長的柱狀晶產生紅色與藍色的兩種擇優(yōu)取向，分別對應極圖（圖5（e））中①、②所標記的極點位置，典型晶體學取向如圖5（g）所示。由圖5（g）可知，兩種擇優(yōu)取向分別為c軸偏離增材方向約77°與{111}晶面接近平行于XZ面。熱處理后，擇優(yōu)取向并未發(fā)生顯著改變，但織構強度由4.70 增加至5.04（圖5（f））。分析認為高溫處理可有效緩解SLM 試樣的殘余應力，從而大幅度消除晶粒內部的局部取向差，使得極圖中的極點更加銳利。同時，晶粒粗化與小尺寸晶粒的消失進一步降低了極點的分散程度，使得（111）面取向更加顯著，其典型取向如圖5（g）中③所示。由于等效直徑法不再適用于描述柱狀晶的尺寸特征，故在圖6（b）中對比了熱處理前后柱狀晶的縱橫比變化。由圖6（b）可知，沉積態(tài)試樣中柱狀晶縱橫比為6.10，熱處理后晶粒粗化，縱橫比降低至2.99。另外，在圖5（c）與圖5（d）中還觀察到邊界呈60°夾角的（111）面退火孿晶，進一步證明SLM 樣品中的高水平殘余應力在熱處理過程中得到有效釋放[22]。

2.2 高溫拉伸性能

圖7 為沉積態(tài)（AB）與熱處理態(tài)（HT）試樣在室溫（23 ℃）、650 ℃和815 ℃下的拉伸應力-應變曲線。為探究SLM GH3536 的各向異性，分別沿水平（H）及豎直（V）方向制備拉伸試樣。表3 統(tǒng)計了沉積態(tài)與熱處理態(tài)試樣沿不同方向的高溫拉伸性能。由圖7 可知，在所有實驗條件下，拉伸曲線均不存在屈服平臺。當應力超過屈服強度時，應力隨應變的增加而緩慢上升，表明試樣具有加工硬化效應。特別地，在室溫與615 ℃環(huán)境中，沉積態(tài)試樣水平方向的加工硬化率高于豎直方向，而熱處理態(tài)試樣兩個方向上的加工硬化率相差不大。對于沉積態(tài)試樣，室溫條件下具有顯著的各向異性，其水平方向的抗拉強度超過豎直方向9.5%，但伸長率相差26.3%，這由柱狀晶的受力方向所決定。橫向拉伸時，位錯運動受高密度晶界阻礙，滑移距離短，導致高的屈服強度?？v向拉伸時，位錯運動空間大，具有更好的連續(xù)變形能力，從而獲得良好的伸長率[12，23]。隨著拉伸溫度的提高，沉積態(tài)試樣的各向異性逐漸減弱，屈服強度、抗拉強度的差距逐漸減小，這預示著高溫誘導沉積態(tài)試樣的失效模式發(fā)生轉變。經1225 ℃熱處理后，柱狀晶的縱橫比大幅度減小，各向異性顯著降低，水平與豎直拉伸曲線表現(xiàn)出相似的變硬化趨勢。相較于沉積態(tài)試樣，熱處理態(tài)試樣具有強度低、塑性高的特點。其中，在三個溫度環(huán)境下，水平方向伸長率分別提高75%、92%、683%，豎直方向伸長率分別提高42%、117%、378%，這與晶內胞狀亞晶結構的轉變密切相關。由于熱處理促使胞狀亞晶結構及Laves 相在基體中溶解，位錯滑移所受阻力大幅度減小[24-25]。同時，晶粒粗化進一步延長了位錯滑移距離，導致熱處理態(tài)試樣普遍具有更加優(yōu)秀的拉伸塑性。

圖7 沉積態(tài)（AB）與熱處理態(tài)（HT）SLM GH3536 拉伸性能（a）水平方向；（b）豎直方向Fig.7 Tensile properties of as-built（AB）and heat-treated（HT）SLM GH3536 alloy（a）horizontal；（b）vertical

表3 沉積態(tài)（AB）與熱處理態(tài)（HT）SLM GH3536 合金高溫拉伸性能Table 3 High temperature tensile properties of as-built（AB）and heat-treated（HT）SLM GH3536 alloy

2.3 斷口形貌

圖8 為不同溫度下沿水平方向的拉伸斷口形貌。室溫條件下，大量孔洞分布在沉積態(tài)試樣斷口表面（圖8（a-1））。這意味著在拉伸過程中由于應力集中，裂紋在缺陷處萌生并擴展，將缺陷相互連接最終形成斷面。隨著溫度的增加，斷口表面孔洞數量減少，類解理條紋逐漸增多（圖8（a-2）、（a-3））。特別地，在高溫加載條件下柱狀晶沿特定晶面發(fā)生滑移，導致在815 ℃斷口上觀察到平行分布的類解理條紋。此時，SLM GH3536 合金的斷裂機制由缺陷主導轉變?yōu)轭惤饫砟Ｊ健崽幚砗?，室溫條件下斷口表面呈冰糖狀，為典型的沿晶斷裂模式（圖8（b-1））。在拉伸過程中，塑性變形誘導產生幾何必要位錯[16]。熱處理后，由于晶界處析出大量碳化物，位錯滑移受到阻礙形成局部應力累積，導致裂紋沿晶界萌生并擴展。隨著拉伸溫度的增加，材料逐漸軟化，晶內強度有所降低，斷裂路徑轉變?yōu)檠鼐c穿晶混合斷裂模式（圖8（b-2）、（b-3））。

圖9 為不同溫度下沿豎直方向的拉伸斷口形貌。對于沉積態(tài)試樣，其在室溫拉伸時斷裂模式與水平加載類似（圖9（a-1））。隨著溫度升高促使材料軟化，類解理特征逐漸顯著（圖9（a-2）、（a-3））。然而，與水平加載不同的是，815 ℃條件下試樣沿激光掃描路徑開裂，這可能是因為高溫加載降低了魚鱗狀熔池的界面強度。熱處理后，隨著溫度的增加，斷裂模式由沿晶斷裂向混合斷裂轉變（圖9（b-1）～（b-3））。這與水平斷口形貌保持一致，進一步證明該熱處理制度可有效降低SLM GH3536 合金的各向異性。

圖9 豎直方向增材試樣沉積態(tài)與熱處理態(tài)拉伸斷口（a）沉積態(tài)試樣；（b）熱處理態(tài)試樣；（1）室溫；（2）650 ℃；（3）815 ℃Fig.9 Vertical additive specimens tensile fracture of as-built and heat-treated SLM GH3536 alloy（a）as-built specimen；（b）heat-treated specimen；（1）room temperature；（2）650 ℃；（3）815 ℃

3 結論

（1）在沉積態(tài)SLM GH3536 試樣中，柱狀晶穿過多個熔池外延生長，晶內由胞狀亞晶結構組成。1225 ℃下保溫1 h 后，熔池邊界和胞狀亞晶結構消失，大量碳化物在晶界處析出。

（2）沉積態(tài)試樣中具有兩種擇優(yōu)取向，即（111）晶面//XZ面與（100）晶面//XZ面。熱處理并未改變織構類型，但由于晶粒粗化與小尺寸晶粒的消失，使得織構強度得到提升。

（3）胞狀亞晶結構的消除導致位錯滑移能力增強，使得熱處理試樣具有更加優(yōu)秀的高溫拉伸塑性。同時，由于熱處理后柱狀晶的縱橫比由6.10 降低至2.99，試樣的各向異性大幅降低。

（4）隨著拉伸溫度的提高，沉積態(tài)試樣的斷裂機制由缺陷主導轉變?yōu)轭惤饫砟Ｊ?，熱處理后則由沿晶斷裂向混合斷裂模式轉變。