王孔 釗 孫毅 邱旭 杜烜境 劉玉龍

1 中核核電運(yùn)行管理有限公司保健物理一處，海鹽 314300；2 中核核電運(yùn)行管理有限公司保健物理三處，海鹽 314300；3 蘇州大學(xué)附屬第二醫(yī)院腫瘤職業(yè)病科，蘇州 215004

重水堆核電廠氚的來源包括核燃料的三分裂變、氘的中子活化和其他核素的中子活化。核燃料三分裂變的產(chǎn)氚率理論計(jì)算為5.6×1011Bq/（MWe·a）[1]，其產(chǎn)生的氚全部被密封在核燃料包殼內(nèi)，很少能進(jìn)入反應(yīng)堆冷卻劑中。重水堆核電廠冷卻劑和慢化劑中的氚主要來源于重水（D2O）中氘的中子活化，通過D（n，γ）T 反應(yīng)產(chǎn)生的氚要遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于核燃料三分裂變產(chǎn)生的氚，約為2×1013Bq/(MWe·a)[1]。此外，10B（n, 2α）T、6Li（n, α）T、7Li（n, α）T、3He（n, p）T 反應(yīng)也都能產(chǎn)生氚。綜合各種產(chǎn)氚途徑，重水堆核電廠的產(chǎn)氚率為8.9×1013Bq/(MWe·a)[1]。

重水堆核電廠的冷卻劑和慢化劑是物理分開的，慢化劑重水的濃度和裝量比冷卻劑更高，流速比冷卻劑低很多，慢化劑中的氚濃度比冷卻劑高。根據(jù)反應(yīng)堆堆芯設(shè)計(jì)特點(diǎn)，秦山第三核電廠系統(tǒng)中的氚將在運(yùn)行40 年時(shí)接近平衡濃度（氚的產(chǎn)生速率和衰減速率相同），其中冷卻劑中氚的平衡濃度為7.7×1010Bq/kg，慢化劑中氚的平衡濃度為3.5×1012Bq/kg，慢化劑中氚的濃度是冷卻劑中氚濃度的45 倍[2]。由于氚是重水被中子活化而產(chǎn)生，重水堆核電廠的氚主要以氚化水的形態(tài)存在。機(jī)組正常運(yùn)行和停堆大修期間，因?yàn)橄到y(tǒng)正常泄漏率、系統(tǒng)開口維修等原因，冷卻劑和慢化劑中的氚揮發(fā)到廠房空氣中，同時(shí)，人員在運(yùn)行操作和設(shè)備檢修作業(yè)中也可能接觸到高濃度的氚，使得重水堆核電廠相比輕水堆核電廠存在顯著高的氚內(nèi)照射風(fēng)險(xiǎn)，人員劑量控制[3]和集體劑量管控[4]面臨挑戰(zhàn)。

1 氚內(nèi)照射監(jiān)測(cè)

1.1 場(chǎng)所監(jiān)測(cè)

秦山第三核電廠場(chǎng)所中氚的監(jiān)測(cè)方法分為直接測(cè)量法和取樣分析測(cè)量法。直接測(cè)量法一般使用電離室探測(cè)器開展，可以由輻射防護(hù)人員使用便攜式電離室氚測(cè)量儀對(duì)工作場(chǎng)所進(jìn)行巡測(cè)，也可以使用固定式區(qū)域氚監(jiān)測(cè)系統(tǒng)對(duì)指定區(qū)域進(jìn)行連續(xù)實(shí)時(shí)取樣監(jiān)測(cè)。秦山第三核電廠常用的固定式和便攜式氚監(jiān)測(cè)設(shè)備見圖1。固定式區(qū)域氚監(jiān)測(cè)系統(tǒng)采用預(yù)置的不銹鋼取樣管線，通過真空泵將需要監(jiān)測(cè)的場(chǎng)所內(nèi)的含氚空氣抽到電離室中測(cè)量。為避免γ 外照射干擾，電離室布置在環(huán)境輻射本底較低的區(qū)域內(nèi)。由于能夠?qū)崿F(xiàn)連續(xù)實(shí)時(shí)取樣測(cè)量，固定式區(qū)域氚監(jiān)測(cè)系統(tǒng)在分析現(xiàn)場(chǎng)空氣中氚濃度變化趨勢(shì)、及時(shí)發(fā)現(xiàn)并響應(yīng)現(xiàn)場(chǎng)氚泄漏等方面具有便攜式儀表所無法提供的優(yōu)勢(shì)。

圖1 固定式區(qū)域氚監(jiān)測(cè)系統(tǒng)（左）與便攜式氚測(cè)量儀（右）Figure 1 Fixed area tritium monitoring system (left) and portable tritium survey meter (right)

便攜式電離室氚測(cè)量儀受γ 外照射的影響大，如果現(xiàn)場(chǎng)環(huán)境γ 劑量率明顯高于天然本底，電離室的測(cè)量結(jié)果會(huì)有誤差。雖然采用多個(gè)電離室進(jìn)行差分補(bǔ)償可以一定程度地降低干擾，但當(dāng)γ 劑量率高于100 μSv/h 時(shí)，補(bǔ)償?shù)男Ч蜁?huì)非常有限。為了避免現(xiàn)場(chǎng)較高外照射的影響，可以將便攜式氚測(cè)量儀放在外照射低的區(qū)域，在氚測(cè)量儀的進(jìn)氣管上接上延長氣管，把需要測(cè)量區(qū)域的氣體抽過來測(cè)量；部分便攜式氚測(cè)量儀設(shè)計(jì)了抽氣測(cè)量功能（比如Overhoff 400SBDyC）。在需要測(cè)量的場(chǎng)所將氚測(cè)量儀切換到抽氣模式，抽入足夠的空氣后關(guān)閉抽氣，氚測(cè)量儀會(huì)將抽入的氣體密封在電離室內(nèi)。將抽入了含氚氣體的氚測(cè)量儀帶到外照射劑量率低的環(huán)境中，切換到測(cè)量模式，可以避免氚測(cè)量受環(huán)境外照射的干擾。

取樣分析測(cè)量法是對(duì)空氣中的氚進(jìn)行取樣，制樣后使用液體閃爍計(jì)數(shù)器測(cè)量樣品中氚的活度，進(jìn)而計(jì)算出取樣空氣中氚的濃度。秦山第三核電廠采用空氣鼓泡的方法將空氣中的氚化水置換到取樣容器的除鹽水中，取含氚除鹽水制樣，然后使用液體閃爍計(jì)數(shù)器測(cè)量樣品中的氚活度，根據(jù)測(cè)量結(jié)果計(jì)算出空氣中氚的活度濃度。取樣分析測(cè)量方法的精度高，而且能有效避免現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量干擾因素，測(cè)量結(jié)果可以為輻射防護(hù)管理決策提供依據(jù)。

秦山第三核電廠使用氚的場(chǎng)所測(cè)量方法的比較見表1。

表1 秦山第三核電廠使用氚的場(chǎng)所測(cè)量方法的比較Table 1 Comparison among area tritium monitoring methods used by Third Qinshan Nuclear Power Plant

1.2 個(gè)人監(jiān)測(cè)

氚化水進(jìn)入人體后，在2～3 h 內(nèi)會(huì)與全身體液混合，且均勻分布，氚在血液、汗液、尿液、痰液以及呼出的氣體中均有相同的活度濃度。重水堆核電廠普遍采用尿樣生物樣品分析方法測(cè)量人員職業(yè)氚內(nèi)照射劑量，監(jiān)測(cè)周期一般為14 d 和30 d。取2 ml尿樣，加入10 ml 閃爍液，充分搖勻后暗化30 min，使用液體閃爍計(jì)數(shù)器測(cè)量樣品氚的活度，進(jìn)而計(jì)算尿氚濃度和人體接受到的氚內(nèi)照射劑量。

對(duì)于單次攝入氚的情況，如果攝入時(shí)間確定，可以使用公式（1）估算待積有效劑量：

式中，E50為內(nèi)照射50 年待積有效劑量，單位為mSv；Cn為攝入氚后t時(shí)刻的尿氚濃度，單位為Bq/ml；t是尿樣取樣距離攝入發(fā)生時(shí)的時(shí)間間隔，單位為天（d）。計(jì)算中假設(shè)氚化水在人體內(nèi)的半排期為10 d。如果要進(jìn)行精確計(jì)算，或者發(fā)生大劑量攝氚時(shí)，需要擬合氚在人員個(gè)體體內(nèi)的實(shí)際的半排期[5]。

在重水堆核電廠，只要存在氚的內(nèi)照射風(fēng)險(xiǎn)，單次攝入氚的情況比較少見，常見的是一系列不規(guī)則的連續(xù)攝入氚的情況。工作人員每個(gè)監(jiān)測(cè)周期內(nèi)都可能多次進(jìn)入現(xiàn)場(chǎng)，一個(gè)監(jiān)測(cè)周期結(jié)束后，絕大多數(shù)的人員會(huì)在下一個(gè)周期內(nèi)繼續(xù)從事可能攝入氚的工作。如果按照公式（1）進(jìn)行氚內(nèi)照射劑量計(jì)算，數(shù)據(jù)計(jì)算和分析會(huì)非常復(fù)雜，不僅數(shù)據(jù)處理的工作量巨大，而且由于人員在下一個(gè)周期還可能繼續(xù)攝氚，每個(gè)監(jiān)測(cè)周期的氚內(nèi)照射結(jié)果都將重復(fù)計(jì)算以往監(jiān)測(cè)周期攝入后殘留在體內(nèi)的氚的待積劑量，導(dǎo)致監(jiān)測(cè)結(jié)果不準(zhǔn)確。

所以，秦山第三核電廠對(duì)于氚內(nèi)照射劑量的常規(guī)監(jiān)測(cè)采用圖2 所示的尿樣氚濃度折線面積計(jì)算方法，要求攝氚人員按固定周期（14 d 或30 d）提交尿樣，按時(shí)間順序?qū)⒚看文螂皽y(cè)量結(jié)果連接起來，作成尿氚濃度對(duì)滯留時(shí)間的變化曲線，由公式（2）計(jì)算待積劑量當(dāng)量：

圖2 秦山第三核電廠人員連續(xù)攝氚的氚內(nèi)照射劑量示意圖t0～t5 表示氚攝入不同的時(shí)間點(diǎn)；C0～C5 表示不同攝入點(diǎn)對(duì)應(yīng)的人員尿樣中氚的比活度Figure 2 Diagram image of internal exposure dose caused by continuous tritium intake in Third Qinshan Nuclear Power Plant

式中，E為氚內(nèi)照射的待積劑量當(dāng)量，單位為mSv；ti和ti+1為相鄰2 次提交尿樣的日期，單位為天（d）；Ci和Ci+1為相鄰2 次提交的尿氚濃度，單位為Bq/ml。

2 氚內(nèi)照射的防護(hù)

氚可以通過吸入、食入和皮膚滲透3 條途徑進(jìn)入人體。吸入是最主要的途徑，皮膚滲透次之，食入在核電廠不大可能發(fā)生，吸入和皮膚滲透進(jìn)入人體的量約為2∶1。秦山第三核電廠對(duì)氚內(nèi)照射個(gè)人防護(hù)的方法就是阻斷或削弱這3 條途徑[6]。

呼吸保護(hù)是最常見也是最重要的氚內(nèi)照射個(gè)人防護(hù)措施，秦山第三核電廠為可能攝氚作業(yè)的人員提供凈化式和供氣式2 類呼吸保護(hù)設(shè)備。凈化式呼吸保護(hù)設(shè)備的作用是通過置換或吸附，過濾空氣中的氚化水，凈化介質(zhì)常用除鹽水、冰塊、硅膠或分子篩。硅膠或分子篩吸水后會(huì)釋放熱量，導(dǎo)致濾盒溫度升高，佩戴舒適感差，且存在一定的安全風(fēng)險(xiǎn)，實(shí)際應(yīng)用中置換型的除氚方式更為常見。秦山第三核電廠使用的2 種凈化式氚呼吸保護(hù)設(shè)備見圖3。輕水除氚濾盒內(nèi)填充表面積大、吸水性強(qiáng)的紙濾芯，使用前將濾盒在干凈的輕水或除鹽水中浸泡大約2 min，甩掉濾盒內(nèi)的明水，防止明水堵塞濾芯影響空氣流通。使用過程中空氣流經(jīng)濾盒內(nèi)表面，其中的氚化水同輕水置換，從而降低人員吸入空氣中的氚。冰塊除氚濾盒使用冰塊作為氚化水的凈化介質(zhì)，空氣流經(jīng)冰塊表面，空氣中的水分被凝結(jié)，其中的氚化水也同樣被凝結(jié)。冰塊融化而在表面產(chǎn)生液態(tài)的輕水，也會(huì)置換空氣中的氚化水，起到雙重的氚凈化效果。

圖3 秦山第三核電廠使用的凈化式氚呼吸保護(hù)設(shè)備——輕水除氚濾盒（左）和冰塊除氚濾盒（右）Figure 3 Tritium respiratory filters used in Third Qinshan Nuclear Power Plant—light water filter cartridge (left) and tritium removal ice filter cartridge (right)

無論凈化還是置換，能夠去除氚的量都受限于凈化或置換介質(zhì)的量，所以這類呼吸保護(hù)設(shè)備只能用于低氚環(huán)境。 秦山第三核電廠要求只能在2.0×106Bq/m3以下的氚環(huán)境中使用，且使用時(shí)間不得超過30 min。對(duì)于高氚作業(yè)環(huán)境，要求工作人員必須使用供氣式呼吸保護(hù)設(shè)備，確保工作人員雖然身處高氚環(huán)境，但吸入的是專門提供的干凈的空氣。常見的供氣式呼吸器是自背式呼吸器，廣泛應(yīng)用于消防、潛水、化工等領(lǐng)域，同樣可以用于氚的內(nèi)照射防護(hù)。另外，為克服自背式呼吸器供氣時(shí)間短（一般30～45 min）的問題，秦山第三核電廠設(shè)計(jì)上專門設(shè)置了呼吸供氣系統(tǒng)，在電廠各涉氚區(qū)域現(xiàn)場(chǎng)布置供氣站，需要時(shí)通過快接供氣軟管，從供氣站連續(xù)提供新鮮空氣。這種供氣方式將新鮮空氣壓入人員頭部佩戴的面罩內(nèi)，供氣流是連續(xù)的，進(jìn)氣不需要佩戴人員吸氣帶動(dòng)，相當(dāng)于在人員頭部位置制造了一個(gè)同面罩外部隔離的、充滿新鮮空氣的空間，使用的舒適感較高。新鮮空氣持續(xù)流入呼吸面罩，面罩內(nèi)部始終維持正壓狀態(tài)，只要保持供氣，氣體就始終從呼吸面罩內(nèi)部流向外部，外部的含氚空氣不會(huì)流入面罩內(nèi)。秦山第三核電廠使用的2 種連續(xù)供氣式氚防護(hù)服見圖4。

圖4 秦山第三核電廠使用的2 種連續(xù)供氣式氚防護(hù)服Figure 4 Two types of continuous air-supply tritium-proof suits used in Third Qinshan Nuclear Power Plant

為防止含有氚化水的重水噴濺到人員身上，導(dǎo)致氚通過皮膚滲透進(jìn)入人體，秦山第三核電廠也在涉氚作業(yè)時(shí)廣泛使用防水的個(gè)人勞動(dòng)保護(hù)用品，比如圖4 中工作人員所穿的防護(hù)服都有良好的防水性能，即便重水噴濺到身上，也能有效防止氚透過皮膚滲透入人體。

如果發(fā)生意外或人員大量攝入了氚，輻射防護(hù)人員應(yīng)第一時(shí)間安排其提供尿樣，通過尿氚監(jiān)測(cè)結(jié)果確認(rèn)氚攝入的情況，必要時(shí)安排其進(jìn)行醫(yī)學(xué)促排。由于氚化水在人體的新陳代謝過程中同輕水完全相同，且其待積有效劑量的主要份額來自于最初的幾個(gè)半排期，及時(shí)的醫(yī)學(xué)促排將顯著降低人員因攝入氚而受到的內(nèi)照射有效劑量。

3 氚內(nèi)照射的有效劑量

自2003 年2 臺(tái)重水堆核電機(jī)組全面投產(chǎn)以來，秦山第三核電廠嚴(yán)格按照國家法律法規(guī)和相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)開展氚內(nèi)照射個(gè)人劑量監(jiān)測(cè)，近5 年年均監(jiān)測(cè)總?cè)藬?shù)超過2 000 人，其中超過95%的監(jiān)測(cè)對(duì)象為男性工作人員（表2）。運(yùn)行20 年來未發(fā)生氚內(nèi)照射所致的人員超法定劑量限值受照事件，歷年人均氚內(nèi)照射有效劑量低于200 μSv，其中2022 年人均氚內(nèi)照射有效劑量為96.32 μSv。

表2 2018 - 2022 年秦山第三核電廠氚內(nèi)照射監(jiān)測(cè)人員情況Table 2 Workers involved tritium internal exposure in Third Qinshan Nuclear Power Plant from 2018 to 2022

自2003 -2022 年運(yùn)行以來，秦山第三核電廠氚內(nèi)照射集體劑量占電廠集體劑量的年均份額的18.6%，最大為25.2%（其余主要為γ 外照射集體劑量），低于全世界重水堆核電廠年度平均20%～30%的水平。2003 -2022 年秦山第三核電廠氚內(nèi)照射集體劑量的趨勢(shì)見圖5。

圖5 2003 - 2022 年秦山第三核電廠氚內(nèi)照射集體劑量的趨勢(shì)Figure 5 Tendency chart of annual tritium internal collective dose of Third Qinshan Nuclear Power Plant from 2003 to 2022

4 討論

4.1 場(chǎng)所氚監(jiān)測(cè)方法的選擇

氚場(chǎng)所的監(jiān)測(cè)方法應(yīng)根據(jù)測(cè)量目的、測(cè)量點(diǎn)的具體情況、測(cè)量人員攝氚風(fēng)險(xiǎn)等實(shí)際情況進(jìn)行合理選擇。測(cè)量目的是測(cè)量的第一要素，如果能夠?qū)崿F(xiàn)測(cè)量目的，測(cè)量的準(zhǔn)確度并非必須要優(yōu)先選擇的要素。在重水堆核電廠，準(zhǔn)確度最高的空氣鼓泡取樣+液體閃爍計(jì)數(shù)器分析測(cè)量方法由于時(shí)效性差，主要用于氚的常規(guī)監(jiān)測(cè)，或需要準(zhǔn)確獲知空氣中氚濃度的監(jiān)測(cè)等對(duì)測(cè)量結(jié)果時(shí)效性要求不高的情況，幾乎不應(yīng)用于需要根據(jù)氚風(fēng)險(xiǎn)的定性測(cè)量進(jìn)行快速防護(hù)決策的任務(wù)監(jiān)測(cè)和特殊監(jiān)測(cè)中；便攜式氚測(cè)量儀由于測(cè)量精度差，不會(huì)應(yīng)用于常規(guī)監(jiān)測(cè)或?qū)y(cè)量結(jié)果準(zhǔn)確度要求高的情況，而廣泛應(yīng)用于對(duì)氚內(nèi)照射風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行定性判斷的任務(wù)監(jiān)測(cè)和特殊監(jiān)測(cè)；固定式區(qū)域氚監(jiān)測(cè)設(shè)備能夠?qū)崿F(xiàn)空氣中氚的連續(xù)取樣監(jiān)測(cè)，主要應(yīng)用于人員不可達(dá)或外照射風(fēng)險(xiǎn)高的區(qū)域，以及需要對(duì)重水系統(tǒng)進(jìn)行密封性監(jiān)測(cè)的區(qū)域。固定式區(qū)域氚監(jiān)測(cè)設(shè)備能夠提供空氣中氚濃度的實(shí)時(shí)趨勢(shì)，對(duì)于評(píng)價(jià)重水堆核電廠廠房內(nèi)各區(qū)域空氣中的氚濃度和判斷重水系統(tǒng)的運(yùn)行狀況有不可替代的重要意義。

4.2 連續(xù)攝氚的內(nèi)照射劑量計(jì)算方法

對(duì)于人員連續(xù)攝氚的情況，采用尿氚測(cè)量結(jié)果折線面積法計(jì)算人員氚內(nèi)照射有效劑量不僅更具可操作性，而且能夠避免重復(fù)統(tǒng)計(jì)每次攝入氚的待積劑量，測(cè)量結(jié)果更加準(zhǔn)確。只要人員不終結(jié)氚內(nèi)照射個(gè)人劑量監(jiān)測(cè)計(jì)劃，就不計(jì)算人員的50 年待積劑量，某一周期（比如每月或每年）人員的個(gè)人劑量檔案或報(bào)告中也不記錄全部的待積劑量，直至人員終結(jié)其內(nèi)照射個(gè)人劑量監(jiān)測(cè)計(jì)劃時(shí)，提交末次尿樣，根據(jù)末次尿樣的氚濃度計(jì)算50 年待積劑量，計(jì)入人員最后一個(gè)監(jiān)測(cè)周期的個(gè)人劑量記錄中。

4.3 個(gè)人防護(hù)用品的選擇

供氣式呼吸保護(hù)用品對(duì)人員的氚內(nèi)照射防護(hù)效果要顯著優(yōu)于凈化式呼吸保護(hù)用品。供氣式呼吸保護(hù)用品為作業(yè)人員提供了全新的空氣，作業(yè)人員氚內(nèi)照射的風(fēng)險(xiǎn)理論上可以為零；而凈化式呼吸保護(hù)用品存在氚過濾效率、氚凈化飽和、裸露皮膚滲透等風(fēng)險(xiǎn)，只能一定程度地降低攝入到人體內(nèi)的氚的量，無法實(shí)現(xiàn)不攝入。所以，在重水堆核電廠，凈化式呼吸保護(hù)用品僅用于空氣中氚濃度非常低的情況，大多數(shù)情況下，人員氚防護(hù)主要使用供氣式呼吸保護(hù)用品。供氣式呼吸保護(hù)用品的主要問題是便利性不足，影響工作效率，比如秦山第三核電廠常用的氣管供氣式防護(hù)用品在使用中，工作人員的活動(dòng)范圍會(huì)受氣管長度影響，拖在地上的氣管同時(shí)還會(huì)影響工作人員的走動(dòng)。工作效率的降低在某些特殊情況下可能會(huì)帶來更大的風(fēng)險(xiǎn)，比如如果工作區(qū)域內(nèi)同時(shí)存在較高的外照射劑量率，供氣式呼吸保護(hù)用品雖然有效防護(hù)了氚，但工作效率的降低可能導(dǎo)致人員受到更多的外照射劑量。所以，個(gè)人防護(hù)用品的選擇可以建立并執(zhí)行具體的標(biāo)準(zhǔn)，但更多的時(shí)候需要由專業(yè)輻射防護(hù)人員根據(jù)實(shí)際情況，綜合考慮各方面因素，進(jìn)行代價(jià)利益分析后決定。

利益沖突 所有作者聲明無利益沖突

作者貢獻(xiàn)聲明 王孔釗負(fù)責(zé)論文的撰寫；孫毅負(fù)責(zé)氚人員監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)的收集與分析；杜烜境負(fù)責(zé)氚場(chǎng)所監(jiān)測(cè)信息的收集；邱旭負(fù)責(zé)論文的校對(duì)與修改；劉玉龍負(fù)責(zé)論文撰寫思路的指導(dǎo)