熊霄 曹啟韜 肖云峰

(北京大學(xué)物理學(xué)院,人工微結(jié)構(gòu)和介觀物理國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,納光電子前沿科學(xué)中心,北京 100871)

1 引言

鈮酸鋰是一種雙折射非線性晶體,具有優(yōu)異的力學(xué)、熱學(xué)、光學(xué)、聲學(xué)和電學(xué)性質(zhì),比如較高的折射率(～2.2)、較寬的透明窗口(350 nm—5 μm)、超強(qiáng)的二階(d33=27 pm/V)和三階(n2=1.8×10–19m2/W)非線性光學(xué)響應(yīng),以及電光效應(yīng)、壓電效應(yīng)、光彈效應(yīng)、光折變效應(yīng)等等[1].通過電-光、聲-光相互作用,還可將其頻譜范圍進(jìn)一步擴(kuò)展,覆蓋射頻-太赫茲-紅外-可見波段.伴隨著激光器的發(fā)明、非線性光學(xué)的發(fā)展,我國從1970年代起便在鈮酸鋰領(lǐng)域做出了很多開創(chuàng)性的工作,包括南開大學(xué)與西南技術(shù)物理研究所合作的研究成果“中國之星”(摻鎂鈮酸鋰晶體)、南京大學(xué)物理系生長的周期性極化鈮酸鋰(periodically poled lithium niobate,PPLN)晶體首次實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了準(zhǔn)相位匹配原理、南京大學(xué)發(fā)展的首個(gè)基于鈮酸鋰的量子光學(xué)芯片等.

與硅材料相比,鈮酸鋰的微納加工極其困難,長久以來都只能用塊材晶體.通過鈦擴(kuò)散或質(zhì)子交換形成的PPLN 波導(dǎo)(尺寸～10 μm)能夠提高非線性相互作用的效率,但依然無法滿足集成化需求.1998年,離子切片技術(shù)在鈮酸鋰晶體上實(shí)現(xiàn);2002—2004年,切片技術(shù)的優(yōu)化、化學(xué)機(jī)械拋光對晶體表面的平整化以及晶圓鍵合技術(shù)的陸續(xù)發(fā)展,大力推動了高質(zhì)量薄膜鈮酸鋰(thin film lithium niobate,TFLN)的商業(yè)化生產(chǎn),使得晶圓級別的鈮酸鋰集成器件制造成為可能.在這樣的背景下,再結(jié)合微納加工技術(shù)的發(fā)展,鈮酸鋰材料煥發(fā)新生,TFLN 集成光子器件也于近十年得到迅猛發(fā)展.另一方面,通過結(jié)合稀土離子或二維材料,還可以實(shí)現(xiàn)基于鈮酸鋰的光源或光電探測.

隨著基于鈮酸鋰的光源、光調(diào)制、光探測等重要器件的實(shí)現(xiàn),鈮酸鋰光子學(xué)回路有望像硅基集成電路一樣,成為高速率、高容量、低能耗光學(xué)信息處理的重要平臺,在光量子計(jì)算、大數(shù)據(jù)中心、人工智能等領(lǐng)域彰顯應(yīng)用價(jià)值.關(guān)于鈮酸鋰集成光子器件已經(jīng)有一些綜述[1–5],本文不作重復(fù)闡述,將重點(diǎn)梳理該領(lǐng)域的發(fā)展過程與研究現(xiàn)狀,以及對未來的展望.

2 薄膜鈮酸鋰平臺

商業(yè)可用的TFLN 晶圓厚度通常為300—900 nm,通過微納加工,鈮酸鋰波導(dǎo)、微腔等結(jié)構(gòu)可將光場局域在亞波長量級,從而大大降低器件的尺寸,提高非線性作用效率.其中,波導(dǎo)的傳輸損耗是評價(jià)一個(gè)集成光學(xué)平臺性能的關(guān)鍵指標(biāo),它反映了材料對光的吸收、微納結(jié)構(gòu)表面的粗糙度以及其他損耗通道(如彎曲、缺陷等)的影響.對于應(yīng)用已經(jīng)非常成熟的硅波導(dǎo),它的傳輸損耗通常在1 dB/cm 量級.

最先發(fā)展起來的TFLN 波導(dǎo)的制備工藝是干法刻蝕,于2005年通過離子束刻蝕實(shí)現(xiàn),進(jìn)一步經(jīng)過工藝優(yōu)化,傳輸損耗已降至0.027 dB/cm[6];2015年,中國科學(xué)院上海光學(xué)精密機(jī)械研究所的研究人員[7]首次提出了飛秒激光微加工結(jié)合聚焦離子束研磨工藝,進(jìn)一步降低了損耗、實(shí)現(xiàn)了大面積加工,2018年,他們又發(fā)展了飛秒激光光刻輔助化學(xué)機(jī)械拋光工藝,可獲得傳輸損耗低至0.0034 dB/cm 的波導(dǎo)和品質(zhì)因子高達(dá)108的微腔;2007年,TFLN 波導(dǎo)的濕法刻蝕工藝被首次報(bào)道[8],經(jīng)過工藝優(yōu)化,清華大學(xué)的研究人員[9]獲得了品質(zhì)因子接近107的微環(huán)腔,對應(yīng)傳輸損耗約0.04 dB/cm.目前,主流的方法還是干法刻蝕,不過加工原料和加工過程的缺陷都會引入傳輸損耗;化學(xué)機(jī)械拋光方法得到的器件性能可以逼近材料本身的吸收極限,但難以實(shí)現(xiàn)需要臨界耦合的結(jié)構(gòu),如單片微環(huán)與光波導(dǎo)的臨界耦合、定向耦合等;濕法刻蝕雖然能夠獲得高品質(zhì)微腔,但也有亟待優(yōu)化的方面,比如刻蝕的各向異性.

TFLN 與其他材料異質(zhì)集成是一個(gè)新的方向,比如硅、氮化硅、III-V 族半導(dǎo)體等.異質(zhì)集成可以規(guī)避對鈮酸鋰的直接刻蝕,從而發(fā)揮CMOS 工藝和鈮酸鋰光學(xué)性質(zhì)的雙重優(yōu)勢.隨著TFLN 微納加工技術(shù)的發(fā)展和普及,如今的異質(zhì)TFLN 器件為了將不同材料的優(yōu)勢最大化,也會刻蝕鈮酸鋰從而提升器件性能.

基于實(shí)驗(yàn)室的前期探索,鈮酸鋰晶圓級別的光子學(xué)器件加工已經(jīng)于2020年通過深紫外光刻結(jié)合干法刻蝕工藝實(shí)現(xiàn)[10].如圖1 所示,整片晶圓上,波導(dǎo)的平均傳輸損耗為～0.27 dB/cm,諧振腔的光學(xué)品質(zhì)因子高達(dá)106,同時(shí)還兼具高產(chǎn)率、高均一性和低成本等優(yōu)點(diǎn).除了這種工藝,飛秒激光光刻結(jié)合化學(xué)機(jī)械拋光刻蝕的方案已實(shí)現(xiàn)4 in (1 in=2.54 cm)晶圓級集成,另外,紫外光刻結(jié)合干法刻蝕的方案也已有報(bào)道.

圖1 刻蝕后的TFLN 晶圓,以及TFLN 微納結(jié)構(gòu)的平滑表面[10]Fig.1.TFLN wafers after patterning,and TFLN nanostructures with smooth surface[10].

3 TFLN 集成光子器件

3.1 鈮酸鋰光源

為了實(shí)現(xiàn)一體化TFLN 集成芯片,片上鈮酸鋰激光器、放大器的實(shí)現(xiàn)必須借助其他增益介質(zhì).比如稀土材料具有譜線豐富、躍遷穩(wěn)定、能級壽命長、線寬窄等優(yōu)勢,其中Er 離子因輻射波長在通訊波段受到更多關(guān)注,其他常見的離子還有Yb(發(fā)射截面大)、Nd (吸收波段寬)和Tm (“人眼安全”輻射范圍)等.自2020年開始,陸續(xù)出現(xiàn)了許多摻雜稀土離子的TFLN 有源器件的報(bào)道[3],包括片上激光器和放大器,這類有源器件通常需要光泵浦.對于激光器,已經(jīng)實(shí)現(xiàn)了閾值低至20 μW、波長可調(diào)諧的激光輸出;放大器的歸一化凈增益高達(dá)30 dB/cm.值得注意的是,這類開創(chuàng)性的工作主要來自中國,包括南開大學(xué)、華東師范大學(xué)、上海交通大學(xué)、香港城市大學(xué)、山東大學(xué),處于國際領(lǐng)先水平.

還有一類是將TFLN 與III-V 族半導(dǎo)體異質(zhì)集成,進(jìn)行電泵浦,具有增益效率高和即插即用的優(yōu)勢,詳見參考文獻(xiàn)[4].2021年,通過微轉(zhuǎn)移印刷技術(shù),將半導(dǎo)體光放大器與TFLN 進(jìn)行集成,首個(gè)電泵浦TFLN 激光器得以實(shí)現(xiàn);幾乎同時(shí),中山大學(xué)的研究人員通過端面耦合直接在TFLN 芯片上外接反射半導(dǎo)體光放大器,實(shí)現(xiàn)了片上2.5 mW、調(diào)諧范圍36 nm 的激光輸出;2022年,通過外接分布式反饋激光器,TFLN 激光器的片上激光功率可達(dá)到60 mW;結(jié)合電光效應(yīng),還可以對出射激光進(jìn)行1018Hz/s 量級的快速調(diào)諧;最近,晶圓級別、快速可調(diào)的SiN-TFLN 激光器得以實(shí)現(xiàn),并用于演示激光雷達(dá)[11].

3.2 非線性光子器件

TFLN 非線性光子器件大致可以分為光調(diào)制、頻率轉(zhuǎn)換(包括諧波產(chǎn)生和光頻率梳)、量子光學(xué)三類(圖2),接下來進(jìn)行簡要介紹.

圖2 薄膜鈮酸鋰非線性光子器件 光調(diào)制器[12],諧波產(chǎn)生[18],光頻率梳[22],量子光學(xué)[26]Fig.2.TFLN nonlinear optical devices: optical modulators[12],harmonics generation[18],frequency combs[22],quantum optics[26].

首先,薄膜鈮酸鋰支持高效的電光、聲光相互作用,是發(fā)展光調(diào)制器的出色平臺.集成光子學(xué)技術(shù)的快速發(fā)展,推動了高性能片上集成鈮酸鋰電光調(diào)制的研究[2].2018年,哈佛大學(xué)的研究人員[12]通過設(shè)計(jì)制備高品質(zhì)TFLN 波導(dǎo)馬赫曾德干涉結(jié)構(gòu),并利用微納尺度增強(qiáng)的光電耦合和相位匹配,首次實(shí)現(xiàn)了傳輸速率達(dá)210 Gbit/s、帶寬大于100 GHz的TFLN 電光調(diào)制器;2019年,中山大學(xué)和華南師范大學(xué)的研究人員[13]合作,通過發(fā)展TFLN 和硅基材料體系的異質(zhì)集成技術(shù),實(shí)現(xiàn)了CMOS 芯片兼容的鈮酸鋰調(diào)制器,同時(shí)具有高達(dá)100 Gbit/s的調(diào)制速率.基于TFLN 高效電光調(diào)制效應(yīng),哈佛大學(xué)研究人員實(shí)現(xiàn)了高效寬譜電光頻率梳[14]、單邊帶調(diào)制器[15]、飛秒光脈沖產(chǎn)生[16]等.此外,斯坦福大學(xué)[17]于2020年首次報(bào)道了基于TFLN 聲學(xué)表面波導(dǎo)的聲光調(diào)制器,降低了聲學(xué)懸浮結(jié)構(gòu)的加工難度.

其次,得益于鈮酸鋰優(yōu)異的二階/三階非線性光學(xué)特性,TFLN 光子器件已經(jīng)廣泛地應(yīng)用于高效諧波產(chǎn)生[18–21],成為當(dāng)前大范圍光學(xué)頻率拓展的重要手段之一.諧波產(chǎn)生的效率強(qiáng)烈依賴于相位匹配條件,尤其對于微納尺度的TFLN 波導(dǎo)和微腔,結(jié)構(gòu)和材料色散共同影響著相位匹配情況.因此,微納光學(xué)加工技術(shù)的快速發(fā)展,除了在提高樣品加工精度方面具有重要意義,還為各種高效相位匹配機(jī)制的實(shí)現(xiàn)提供了必要條件,包括PPLN 準(zhǔn)相位匹配[18]、x-切晶向輔助的自然準(zhǔn)相位匹配[19]、雙層反極化自然相位匹配[20]、x-切跑道腔輔助自發(fā)準(zhǔn)相位匹配[21]等.迄今,集成鈮酸鋰微腔體系已實(shí)現(xiàn)二次諧波歸一化轉(zhuǎn)換效率高達(dá)5000000%/W[18];但絕對效率還有待提升,目前最高為58%.進(jìn)一步,在多種非線性效應(yīng)的協(xié)同作用下,TFLN 也已經(jīng)發(fā)展成為集成光頻梳或超連續(xù)光產(chǎn)生和應(yīng)用的重要平臺,并展現(xiàn)出自啟動、電調(diào)控等優(yōu)異性能[22],可用于顆粒物中紅外檢測、精密測量和光鐘授時(shí).除此之外,通過電光、聲光效應(yīng),TFLN 還能夠?qū)崿F(xiàn)光波與微波的轉(zhuǎn)換[23],其應(yīng)用場景除了氣體傳感、6G 通信,還可以結(jié)合超導(dǎo)量子回路,進(jìn)行量子計(jì)算、搭建量子網(wǎng)絡(luò).

最后,量子光學(xué)方面,利用前面提到的各種高性能TFLN 器件進(jìn)行量子光源產(chǎn)生和邏輯門操作,詳見參考文獻(xiàn)[5].相比于硅基的自發(fā)四波混頻,TFLN中的自發(fā)參量下轉(zhuǎn)換過程能以更低的泵浦、更高的效率產(chǎn)生糾纏光子對或單光子源,且信號光不受泵浦光的干擾.該過程于2016年率先在TFLN 微盤腔中實(shí)現(xiàn),通過設(shè)計(jì)結(jié)構(gòu)色散,不同偏振的模式滿足自然相位匹配,產(chǎn)生的光子對的聚束和糾纏特性均得到了證實(shí);通過引入周期極化,同一偏振的基模相位匹配首先在PPLN 波導(dǎo)中實(shí)現(xiàn),10 MHz 的光子對產(chǎn)生速率需要0.23 mW 的泵浦,符合計(jì)數(shù)比高達(dá)6.7×104;同年,在高品質(zhì)因子微環(huán)腔中,同樣的光子對產(chǎn)生速率僅需3 μW,且符合計(jì)數(shù)比保持在同一量級;類似器件的指標(biāo)還持續(xù)在刷新[24].除了預(yù)報(bào)單光子源,TFLN 上還實(shí)現(xiàn)了確定性的單光子源、壓縮態(tài)[25],有望實(shí)現(xiàn)任意光子數(shù)態(tài)[26].原則上,還可以利用二階非線性效應(yīng)實(shí)現(xiàn)邏輯門操作.

3.3 鈮酸鋰探測器

鈮酸鋰本身對光子吸收極弱(可見-中紅外波段),要實(shí)現(xiàn)光探測功能,也需要結(jié)合其他材料.2019年,通過沉積一層非晶硅,對可見光的探測率先在TFLN 波導(dǎo)上實(shí)現(xiàn)[27],光電流響應(yīng)效率為～0.03 A/W;結(jié)合石墨烯[28]和銀離子注入[29],能夠大幅提高探測帶寬(400—2000 nm)和光電流響應(yīng)效率(105A/W),但它們都是基于未刻蝕的鈮酸鋰薄膜,尚未在TFLN 集成波導(dǎo)中實(shí)現(xiàn);2020年,耶魯大學(xué)的研究人員[30]報(bào)道了基于超導(dǎo)納米線的單光子探測,片上探測效率達(dá)到46%.這些工作的數(shù)據(jù)顯示,該領(lǐng)域尚處在初步探索階段,在探測譜寬、響應(yīng)時(shí)間、可測功率極限等方面均存在挑戰(zhàn),本質(zhì)上或許是因?yàn)殁壦徜嚨碾妼?dǎo)率和光電轉(zhuǎn)換效率低;要走向?qū)嵱没?必須通過摻雜或異質(zhì)集成的方法突破材料本身的限制.

4 總結(jié)與展望

薄膜鈮酸鋰的發(fā)展有望將現(xiàn)有的各種鈮酸鋰器件小型化,提高器件性能的同時(shí),還能降低功耗,克服體塊材料在SWaP (size,weight,and power)指標(biāo)方面的限制.不過,未來的鈮酸鋰光子學(xué)要走向工業(yè)化生產(chǎn)和應(yīng)用,仍然存在一些挑戰(zhàn).

首先,大部分TFLN 功能性器件都是基于非線性光學(xué)效應(yīng),器件的性能強(qiáng)烈依賴于色散工程和相位匹配條件;而鈮酸鋰中天然存在光學(xué)、電學(xué)、力學(xué)、熱學(xué)等多物理場耦合,使得器件內(nèi)部的相互作用非常復(fù)雜和難以預(yù)知.這兩個(gè)方面導(dǎo)致TFLN器件難以控制,也給實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象的理解和調(diào)控帶來了巨大挑戰(zhàn).但換個(gè)角度思考,這些復(fù)雜的多物理場作用也必將為基礎(chǔ)物理研究和新型多功能器件設(shè)計(jì)帶來機(jī)遇,未來的努力方向包括但不限于對非線性動力學(xué)行為、多物理場耦合等的理論建模和數(shù)值計(jì)算.

其次,雖然一體化的TFLN 芯片也能實(shí)現(xiàn),但歸根到底,鈮酸鋰的優(yōu)勢不在光源和光探測;而未來集成器件的發(fā)展必將呈現(xiàn)多功能、多材料、多波段、多維度的特征,因此,TFLN 器件的研究應(yīng)該立足光電子技術(shù)領(lǐng)域的產(chǎn)業(yè)需求,著眼于將“調(diào)控”這一優(yōu)勢發(fā)揚(yáng)光大,繼續(xù)優(yōu)化對電場、光場、聲場調(diào)控的速率、效率和帶寬,降低調(diào)控的功耗和成本.另外,TFLN 器件在量子光學(xué)方面的能力尚未完全開發(fā),目前主要演示了單光子源、光子對產(chǎn)生方面的優(yōu)勢,可以預(yù)見,TFLN 器件在量子態(tài)操縱、量子邏輯門等方面亦有廣闊的應(yīng)用前景.

最后,TFLN 的微納加工技術(shù)距離實(shí)現(xiàn)大批量生產(chǎn)還有很長的路.比如,TFLN 波導(dǎo)的傳輸損耗仍高于材料的吸收極限,說明制備工藝仍有進(jìn)步的空間;TFLN 晶圓的表征還不是很到位,導(dǎo)致鈮酸鋰的加工工藝尚不能標(biāo)準(zhǔn)化;還有現(xiàn)有加工方法與CMOS 工藝不兼容的問題,必須考慮到未來異質(zhì)集成器件的大批量生產(chǎn).

本文因篇幅限制,只能淺談TFLN 集成光子器件方面的進(jìn)展與應(yīng)用.實(shí)際上,鈮酸鋰中豐富的電光、聲光、非線性光學(xué)等效應(yīng),使其成為了研究多物理場耦合的絕佳平臺,也是連接不同體系或不同波段的信息載體的不二選擇,它的研究早已覆蓋了射頻至可見波段的方方面面.相信隨著基礎(chǔ)物理研究的深入和加工技術(shù)的進(jìn)步,TFLN 器件將像塊材鈮酸鋰一樣,繼續(xù)助力前沿探索和科技進(jìn)步.