王 健,張樂天

(1.吉林大學學報(理學版)編輯部,吉林 長春 130012;2.吉林大學電子科學與工程學院,吉林 長春 130012)

0 引言

1987年,鄧青云和史蒂文·范斯萊克(Steven Van Slyke)展示了第一款實用有機電致發(fā)光器件(OLED),這是有機光電子學領域的一個重大突破.該OLED采用了“三明治”結構,由多個薄膜層組成,包括ITO陽極、三芳胺空穴傳輸層、三(8-羥基喹啉)鋁發(fā)光層和鎂銀合金電極[1].這種結構的重要意義在于它可以在低壓(<10 V)下形成均勻的強電場(107～108V/m),使非晶態(tài)有機半導體材料實現(xiàn)良好的載流子注入和傳輸[2-4].此外,采用多層結構可以精準調控載流子/激子動力學行為,改善載流子的平衡性,提高激子輻射復合幾率[5-6].隨后,為了進一步提高OLED的性能,載流子注入、傳輸和阻擋層等也被逐步引入到器件中,形成多層薄膜結構,以將載流子和激子有效地限制在發(fā)光層內[7-8].通過結合高效率的有機發(fā)光染料,多層薄膜結構的OLED的內量子效率(IQE)已經接近100%[9-10].這一發(fā)展極大地提升了OLED的性能,使其成為智能手機領域顯示器應用廣泛的選擇.由于多層薄膜結構的優(yōu)勢,量子點電致發(fā)光器件(QLED)和鈣鈦礦電致發(fā)光器件(PeLED)也采用多層薄膜結構,可以實現(xiàn)接近100%的內量子效率[11-12].

盡管多層薄膜結構在電學方面具有巨大優(yōu)勢,但同時也導致OLED、QLED和PeLED這三類薄膜電致發(fā)光器件都存在嚴重的光輸出損耗問題.這是由于各功能層材料折射率的差異性導致薄膜界面處產生全反射現(xiàn)象,從而限制了光子的輸出,包括襯底模式(Sub)和波導模式(Wg)產生的光輸出損耗[13-14].此外,由于發(fā)光層與金屬電極的距離Δx小于發(fā)光波長λ,激子輻射可以在金屬-介質界面處激發(fā)表面等離激元(SP),并與之耦合產生表面等離極化激元(SPP),導致能量被金屬吸收而損耗,即SPP損耗.雖然OLED、QLED和PeLED已經實現(xiàn)了接近100%的IQE,但是它們在實際應用中的外部量子效率(EQE)仍然受到光損耗的限制,目前公認的EQE約為30%.因此,理論分析這些器件中偶極子光源的光功率耗散特性,理解器件中的光物理過程,并根據(jù)這些信息改進器件結構設計以提高光取出效率,對于進一步改善器件性能非常重要.OLED、QLED和PeLED采用不同的發(fā)光層材料,分別為有機、量子點和鈣鈦礦膜.這些材料的折射率存在明顯的差異,導致偶極子光源在這些器件中的環(huán)境存在差異.因此,比較和分析3種器件的光功率耗散特性之間的差異性,有助于更好地理解器件中的光物理過程.

鑒于此,本文基于經典電磁學理論[13-15],對多層薄膜結構電致發(fā)光器件的光功率耗散特性進行了討論和分析,重點研究了發(fā)光層折射率特性對器件功率耗散特性的影響.發(fā)現(xiàn)高折射率發(fā)光層(例如鈣鈦礦薄膜)可以顯著降低器件中SPP損耗.此外,在頂發(fā)射電致發(fā)光器件中,由于不存在ITO/玻璃界面以及玻璃/空氣界面的波導和襯底模式影響,僅受到SPP損耗和金屬吸收等因素的限制,在提高光取出效率方面上具有優(yōu)勢.本文的結論對優(yōu)化薄膜電致發(fā)光器件設計并提高光取出效率具有一定的參考價值.

1 光學模擬方法

根據(jù)經典電磁力學理論,垂直(v)和平行(h)于發(fā)光層的偶極子的輻射光功率密度K可以由以下公式計算[14]：

(1)

(2)

(3)

(4)

(5)

(6)

總輻射功率為

(7)

其中Θ為水平偶極子比.進一步計算出遠場輻射模式,從而得到器件的光學模式分布.

2 結果與討論

圖1a為薄膜電致發(fā)光器件結構示意圖,圖1b為有機、量子點和鈣鈦礦膜的折射率數(shù)據(jù)[15-17].基于上述經典電磁學理論,計算了3種類型器件中偶極子光源輻射的光功率密度K隨歸一化面內波矢量u變化特性.

圖1 器件結構示意圖與所用材料光學特性

圖2a為計算所得的隨機取向偶極子光源在520 nm處的總光功率耗散譜.3種類型器件都包含兩個尖銳峰和一個寬峰.尖銳峰對應于ITO/玻璃界面全反射現(xiàn)象引起的波導模式.當TM和TE模兩種模式的光在介質界面上發(fā)生全反射時,由于它們反射角度的差異,會產生兩個明顯的波導峰.寬峰對應于SPP模式的激發(fā),產生源于激子輻射的近場區(qū)域內存在復雜的電磁成分.這種復雜性使光子和SPP之間的動量匹配得以實現(xiàn),也導致峰形較寬.

圖2 器件光功率耗散譜(a) (@520 nm)和模式分布(b)

圖2a也顯示了3種不同類型的器件光功率耗散特性的差異.隨著發(fā)光層折射率的增加,即從量子點到有機再到鈣鈦礦膜,尖銳的波導峰及較寬的表面等離子體波峰所對應的u值都逐漸變小.此外,發(fā)光層折射率還影響逸出到遠場傳播模式(即空氣模)的輻射.圖2b為器件的光學模式分布,其中Air、Sub、Wg分別對應空氣模、襯底模及波導模.PeLED空氣模對應范圍最小,為0

為了探究器件光功率耗散特性產生差異的原因,分析了水平偶極子的TM模和TE模的光功率耗散譜,如圖3所示.從圖3中可以看出,TM模和TE模都有尖銳的波導峰,而只有TM模存在較寬的SPP峰.這是因為SPP只能被TM模的光激發(fā).SPP的激發(fā)需要一個共振條件,即入射光必須存在一個沿著邊界方向的電場分量,這才能與SPP的k矢量匹配耦合.這個條件對于TM模的光是成立的.但是對于TE模的光,入射光沒有一個沿著入射面的k矢量的分量與之平行,它們始終是垂直的,因此無法激發(fā)SPP.此外,從圖3a可以看出,PeLED的SPP峰所對應的u值小于1,這表明面外波矢量kz的實部成分占主導.kz反應縱向方向(z軸)的場分布情況.它的實部與介質中傳播的波的相位前沿的傾斜有關,而它的虛部則反應波的衰減或增長.從圖3a可以觀察到,隨著發(fā)光層折射率的增加,SPP峰對應的u值減小,這說明隨著發(fā)光層折射率的增加,kz的實部成分在總的kz中所占比例變高,而虛部成分所占比例則變低.

圖3 水平偶極子TM模(a)和TE模光功率耗散譜(b)

為了深入研究發(fā)光層折射率對器件光功率耗散特性的影響,計算了3種不同類型發(fā)光層的頂發(fā)射器件的光功率耗散譜,這些器件都采用了相同的結構,其陰極和陽極分別為18 nm的Ag和100 nm的Al.圖4a展示了這些器件在520 nm處的光功率耗散譜.從圖4中可以看出,這3種類型的頂部發(fā)射器件都沒有顯示出銳利的波導峰,而呈現(xiàn)出兩個SPP峰.其中,第一個SPP1峰與有機物/Al界面的SPP和Fabry-Pérot腔的混合模式有關,而第二個SPP2峰則與有機物/Ag/空氣結構中兩側金屬-介質界面處SPP的混合模式有關.從圖4a中也可以看出,無論SPP1還是SPP2,隨著發(fā)光層折射率的增加,其峰值對應的u值都減小,即kz的實部成分在總的kz中所占比例變高,而虛部成分所占比例則變低.頂發(fā)射結構中未出現(xiàn)尖銳的波導峰,主要是因為微腔效應對光子的影響很顯著.在這種器件中,微腔效應導致光子受到多重光束和廣角干涉的影響,從而改變了光子密度的分布范圍,使得光子更傾向于正向發(fā)射.此外,頂發(fā)射器件中的光是從頂部發(fā)射出來的,因此不會出現(xiàn)ITO/玻璃界面和玻璃/空氣界面導致的襯底模和玻璃模.相反,光的損耗主要由SPP和頂部金屬電極的光吸收產生.這些特點與底發(fā)射器件有所不同,因此,頂發(fā)射器件具有獨特的光學特性,在實現(xiàn)高光取出效率方面具有潛力.圖4b為3種類型器件底發(fā)射(BE)結構和頂發(fā)射(TE)結構的光取出效率,從圖4b中可以看出,隨著發(fā)光層折射率增加,器件的整體光取出效率有所提升.因此,通過材料設計及組分工程提高發(fā)光層的折射率將有助于改善器件的光取出效率.此外,相比于底發(fā)射結構,頂發(fā)射結構特定波長范圍內的光取出效率明顯提升,這證實了頂發(fā)射結構在改善器件光取出效率方面的優(yōu)勢.由于頂發(fā)射結構不存在襯底模和波導模,而發(fā)光層折射率的提高可以降低SPP損耗,因此結合高折射率發(fā)光層與頂發(fā)射結構將有助于進一步提高器件光取出效率.

圖4 頂發(fā)射器件光功率耗散譜(a)和光取出效率(b)

3 結論

基于經典電磁學理論,本文比較分析了OLED、QLED和PeLED 3種薄膜電致發(fā)光器件中不同發(fā)光層折射率的影響.研究發(fā)現(xiàn),高折射率的鈣鈦礦發(fā)光層可以有效降低器件中的SPP損耗,提高光取出效率.此外,頂發(fā)射器件具有獨特的光學特性,不受襯底和玻璃模式影響,僅受到SPP和金屬電極吸收的影響,因此在實現(xiàn)高光取出效率方面具有更大的優(yōu)勢.這些結論對于進一步優(yōu)化薄膜型電致發(fā)光器件結構設計并提高其性能具有一定的參考價值.