高嶧涵，黃潔潔，王雨青，吳晉祿，蔣 旭，高 潔，高乃平*

1.上海新型煙草制品研究院，上海市浦東新區(qū)秀浦路3733號 201315

2.同濟大學機械與能源工程學院，上海市四平路1239號 200092

電加熱卷煙利用電子元器件（如加熱針、加熱片）對煙草材料進行加熱，煙草材料受熱后釋放出水分、霧化劑、煙堿等物質，可以給消費者提供類似抽吸傳統(tǒng)卷煙的吸食感受［1-2］。目前國內針對電加熱卷煙的研究多為探討煙草原料在不同溫度下的熱解規(guī)律，進一步設計加熱元件溫度升高曲線、煙草原料配比等，使發(fā)煙段的傳熱與物質釋放匹配，從而提高加熱卷煙產品中霧化劑、煙堿、香氣物質等成分釋放的穩(wěn)定性。現(xiàn)有的煙草原料熱實驗研究［3-6］，分別探究了煙草原料在固定受熱溫度條件下和連續(xù)升溫過程中的煙氣釋放特性和熱解特性。鄭緒東等［3］測試了電加熱卷煙煙絲在200～470 ℃范圍內11 個等距溫度點的煙氣成分以及霧化劑、煙堿等物質的釋放特性。馬鵬飛等［5］研究了100～527 ℃下再造煙葉的熱失重行為，將加熱卷煙煙草材料的失重劃分成水分蒸發(fā)、糖類和低溫揮發(fā)性物質等的熱解、高分子物質（如半纖維素、纖維素和木質素）的熱解幾個階段。艾明歡等［6］通過傅里葉變換紅外光譜的實時數據，發(fā)現(xiàn)150 ℃以下煙草受熱釋放物只有水和CO2，煙堿等易揮發(fā)的小分子物質在150～200 ℃時開始釋放，同時甘油的含量會影響煙氣中各類成分的釋放比例。然而，上述對電加熱卷煙的研究主要側重于對實驗現(xiàn)象的規(guī)律解釋，尚不能凝練出針對產品設計改良的具體參數指導。

對于加熱元件供熱設計、添加劑配比設計，運用實驗進行經驗調試往往需要花費巨大的成本，因此相關學者希望通過數值模擬的手段對上述問題進行研究，但相關模型研究仍處于起步階段。Jiang等［7］基于多孔介質理論針對電加熱卷煙的發(fā)煙段建立了基礎的傳熱模型，可用于預測靜止加熱和抽吸狀態(tài)下發(fā)煙段內部的溫度分布。肖衛(wèi)強等［8］采用計算流體力學方法建立了加熱卷煙內部煙絲加熱和煙氣流動的數學模型。以上模型雖能對發(fā)煙段進行傳熱模擬，但未能將發(fā)煙段煙草材料溫度與組分釋放關聯(lián)起來。Nordlund 等［9］對整個電加熱卷煙裝置建立了較為完備的數學模型，模型中同時考慮了氣相組分在各向異性的多孔介質中的流動、熱量和物質轉移，以及多組分氣溶膠瞬態(tài)的體積、質量變化等，但模型中未考慮加熱過程中煙草基質熱物性和質量的變化。王樂等［10］通過實驗擬合了發(fā)煙段逐口體積平均溫度與關鍵成分釋放之間的關系，并建立了集總參數模型。由于電加熱卷煙模型的數值研究還處于探索階段，針對電加熱卷煙傳熱傳質耦合的數值模擬在適用性方面仍存在問題。因此，本研究中在分析整合現(xiàn)有研究的基礎上，旨在建立一個相對全面的電加熱卷煙傳熱傳質模型，該模型能夠描述煙草原料受熱過程中發(fā)生的水分、甘油和煙堿的釋放，以及煙氣流動過程中的質量傳遞、能量傳遞和動量傳遞過程；并通過搭建電加熱卷煙的擴尺實驗裝置測量發(fā)煙段套管內不同位置的溫度，利用實驗數據驗證溫度模擬結果的準確性；進一步運用模型對原型煙支在逐口抽吸的條件下進行模擬，將發(fā)煙段關鍵成分剩余量的模擬值與實驗值進行對比，驗證模型對于模擬關鍵組分釋放效果的準確性，可為模型的后續(xù)完善奠定基礎。

1 材料與方法

1.1 材料、試劑和儀器

國產某品牌電加熱卷煙器具和配套的煙支。煙支樣品參照GB/T 16447—2004［11］的規(guī)定，在相對濕度為60%±3%，溫度為（22±2）℃的環(huán)境中平衡48 h。

羧甲基纖維素納（CMC）、甘油（USP 級）、氫氧化鈉（AR）（國藥集團化學試劑有限公司）；一級水（電阻率18.2 MΩ·cm，自制）；煙堿標準溶液（4 000 μg/mL 異丙醇溶液、上海安譜科技有限公司）；1,3-丁二醇、甲醇、異丙醇（內標）、正己烷（色譜純）（美國TEDIA公司）。

Climacell 404 恒溫恒濕箱（德國MMM 公司）；HOT-DISK 熱常數分析儀-2500S（瑞典HotDisk 公司）；CPE205 電子天平（感量0.01 mg，瑞士Mettler Toledo 公司）；X500E 新型煙草專用吸煙機（上海帕夫曼自動化儀器有限公司）；Milli-Q50 超純水儀（美國Millipore 公司）；7890B 氣相色譜儀（配備FID 和TCD檢測器，美國Agilent公司）。

1.2 方法

1.2.1 熱物性測定

通過輥壓法制備了不同含水率和甘油含量的再造煙葉樣品A、B、C、D（表1），其中煙片用于熱物性測試，煙絲用于填充至擴大尺寸（簡稱擴尺）實驗裝置的套管中進行溫度測試。參考Zhu等［12］的測試方法，運用Hot Disk 2500s 儀器對表1 中4 種組分含量的煙片樣品進行熱物性測試，測量了不同溫度條件下煙片樣品的導熱系數、體積比熱等熱物性參數，常溫條件下（20 ℃）采用空氣氣體氛圍，高溫條件下（100、200、300 ℃）采用氦氣氣體氛圍，測試結果見圖1。不同組分含量的煙片樣品在常溫下熱物性差異明顯，這是由于添加的水分、甘油等物質與煙草自身的熱物性存在明顯的區(qū)別，因此含水率和甘油含量對再造煙葉樣品熱物性存在明顯影響，隨著溫度升高，水分、甘油等添加劑組分因汽化逸散而減少，4種樣品之間的熱物性差異逐漸減小。當加熱溫度達300 ℃，煙片樣品已出現(xiàn)明顯的炭化，因此不再進行更高溫度下的熱物性測定。

圖1 煙片樣品熱物性測試結果Fig.1 Results of thermal property tests on tobacco sheet samples

表1 再造煙葉樣品的甘油含量和含水率Tab.1 Glycerol and moisture contents in reconstituted tobacco samples（%）

1.2.2 擴尺實驗裝置溫度測定

由于電加熱卷煙幾何尺寸的局限性，不便于對煙支發(fā)煙段內部溫度進行實驗測試。為了分析發(fā)生在由煙絲堆積形成的多孔介質中的傳熱行為，設計并搭建了電加熱卷煙擴尺實驗裝置，即類比電加熱卷煙的發(fā)煙段在套管中填充煙絲，通過測試發(fā)煙段套管內部溫度及煙氣溫度，驗證理論模型的溫度模擬結果。擴尺實驗裝置的原理示意圖見圖2，原型煙支與發(fā)煙段套管的幾何尺寸參數見表2。該裝置通過調節(jié)真空抽氣泵外接的玻璃轉子流量計來控制抽吸流量，調節(jié)得到實驗工況的目標流量值，模擬電加熱卷煙的抽吸過程。其中，直流穩(wěn)壓電源為加熱部件提供電能（外加電壓50 V），無紙記錄儀與K 型鎧裝微細熱電偶可實時采集發(fā)煙段的溫度、管道內抽吸氣流的溫度以及環(huán)境空氣溫度，溫度采集頻率為10 Hz。

圖2 擴尺實驗裝置結構原理圖Fig.2 Schematic diagram of the scaled-up experimental device

表2 擴尺實驗裝置與原型煙支幾何尺寸參數Tab.2 Geometric parameters of the scaled-up experimental device and prototype tobacco stick（mm）

1.2.3 原料主要成分含量測定

重復2次平行實驗，每次平行實驗取5支受熱抽吸后的樣品，取出殘留原料，參考文獻［13-15］中的方法測定煙葉原料中的水分、甘油、煙堿含量。

2 數學模型

2.1 模型假設

為了建立電加熱卷煙的傳熱與關鍵組分釋放模型，本研究中對于煙支進行了以下假設：①由于現(xiàn)有測試方法無法分別獲得煙絲軸向和徑向的熱物性值，基于多孔介質領域的宏觀求解方法，假設發(fā)煙段和濾嘴段為均勻的多孔介質，熱物性各向同性；②輕度熱解反應僅發(fā)生在靠近加熱元件表面的小部分煙草中［16］，因此近似忽略發(fā)煙段內部發(fā)生的熱解反應，認為煙絲固體骨架的密度不隨加熱發(fā)生變化；③忽略氣相組分發(fā)生的熱解反應，忽略氣相組分在煙支各段的冷凝與截留；④假設加熱元件表面的溫度是均勻分布的，忽略輻射換熱的影響。

2.2 控制方程

電加熱卷煙的工作過程中，包含煙支系統(tǒng)的加熱升溫、各關鍵組分的產生與遷移以及煙氣的流動等過程，假設相間局部熱不平衡，對煙支內部各計算域與煙氣構成的系統(tǒng)進行能量守恒分析、質量守恒分析以及動量守恒分析，因此數學模型的控制方程應包含氣、固兩相能量守恒方程、氣體動量方程、組分輸運方程和氣相連續(xù)性方程。

氣相能量方程：

式中：t為時間（s）；φ為多孔介質的空隙率；ρg為氣相密度（kg/m3）；Eg為氣相總能量（J/kg）；為氣相流速（m/s）；p為壓力（Pa）；kg為氣相熱導率［W/（m·K）］；Tg為氣相溫度（℃）；hi為氣相中組分i（i可代表水分、甘油、煙堿）的顯焓（J/kg）；Ji為氣相中組分i的擴散通量［kg（/m3·s）］；為應力張量（N/m2）；為氣相焓的源項（W/m3）；hgs為氣、固界面的對流傳熱系數［W/（m2·K）］；煙絲多孔介質比表面積Ags=A/V=6φ/dp（m-1）；A為表面積（m2）；V為體積（m3）；dp為多孔介質平均孔徑（m）；Ts為固相溫度（℃）。

固相能量方程：

將煙支的發(fā)煙段視為氣流滲透率均勻分布的多孔介質，煙支中煙氣的流動采用不可壓縮流體動量方程的一般形式：

組分輸運方程：

質量守恒方程：

結合煙草原料的熱重-傅里葉變換紅外（TG-FTIR）數據［17］，對組分釋放規(guī)律進行反應動力學分析，擬合計算出活化能和指前因子。水分、甘油和煙堿3種關鍵組分釋放的體積速率可用反應動力學參數計算：

2.3 數值求解

根據發(fā)煙段套管實驗裝置（擴尺裝置）和原型煙支的幾何尺寸，分別在ICEM 軟件中建立幾何體，并劃分網格。發(fā)煙段套管實驗裝置和原型煙支的模型示意圖分別見圖3 和圖4。對加熱元件與煙絲接觸的交界面設定壁溫隨時間變化的邊界條件（即由實驗測試獲得的溫度曲線）。其他外壁面采用第三類邊界條件，設定邊界上固體與周圍流體間的表面換熱系數及周圍流體的溫度。進口和出口分別設置為速度進口和壓力出口。采用Fluent 19.0軟件求解。

圖3 擴尺裝置幾何模型Fig.3 Geometric model of the scaled-up experimental device

圖4 原型煙支幾何模型Fig.4 Geometric model of a prototype tobacco stick

煙絲、醋酸纖維的熱物性參數通過實測獲得，水分、甘油、煙堿組分的物性參數通過查詢物性手冊和數據庫［18-19］獲得。反應動力學參數由文獻數據［10，17］擬合獲得，并根據實驗值進行校正。各區(qū)域網格內的材料參數分別參照煙絲、醋酸纖維的物理化學性質進行設置，包括密度、導熱系數、比熱容、空隙率、滲透率等。對電加熱卷煙混合煙氣組分的物理性質進行設置，包括空氣和各關鍵組分（水分、甘油和煙堿）的導熱系數、比熱容、黏度等，詳細物性參數見表3，反應動力學參數見表4。煙氣中水分、甘油和煙堿的初始質量分數均設為0。

表3 模擬過程采用的物性參數Tab.3 Physical property parameters used in the simulation

表4 模擬過程采用的反應動力學參數Tab.4 Reaction kinetic parameters used in the simulation

運用Fluent 求解器中的用戶自定義函數（User Define Function，UDF）對模型進行輔助求解，其中加熱元件表面溫度隨時間的變化、煙草熱物性隨溫度的變化、固相焓源項（包含熱解反應放熱，水分、甘油蒸發(fā)消耗的氣化潛熱）、傳質源項（運用Arrhenius 反應動力學參數計算水分、甘油和煙堿的釋放速率）、抽吸模式、發(fā)煙段氣固兩相對流換熱系數均使用UDF進行定義。

通過有限體積法對控制方程進行離散，使用分離求解器求解，并選用隱式格式對控制方程進行求解。用二階迎風格式將控制方程中所有的項進行離散化操作。SIMPLEC算法用于壓力-速度耦合。時間步長取0.05 s，收斂性判據設定為10-3。

3 結果與討論

3.1 溫度變化特性

為驗證數值模型的準確性，將擴尺裝置的溫度實測結果與模擬結果進行對比。實驗中分別在靜止加熱（抽吸容量0）和抽吸加熱（抽吸容量6.6 L/min）條件下進行400 s 的溫度記錄，對比結果如圖5所示（其中a 工況在靜止加熱條件下不測量煙氣溫度）。從圖5 可以看出，模擬值與實驗結果整體表現(xiàn)出較好的擬合水平，而模型中發(fā)煙段的0.25R 處（距離加熱元件表面3.9 mm）溫度的對比結果表現(xiàn)出較明顯的差異，這可能是由于：①數值模型中假設熱物性各向同性，而實驗中發(fā)煙段套管內的煙絲為手工填充，可能存在填充不均勻的區(qū)域，且實際情況下煙絲的熱傳導存在各向異性；②越接近加熱元件表面位置的煙草原料揮發(fā)性物質的釋放越顯著，因此熱電偶探頭可能測試到的是氣相溫度或者氣固混合溫度；③實驗中用真空抽氣泵和氣體流量計組成抽吸裝置，抽氣泵提供的抽氣速率不穩(wěn)定，另外氣流的沖擊作用可能使熱電偶探頭的位置發(fā)生擺動，導致實驗測得的煙氣溫度存在波動，而模擬中在出口處給定均勻的抽吸速度，因此模擬值無明顯波動變化。

圖5 擴尺裝置實測結果與數值模擬結果對比Fig.5 Comparison of values measured by the scaled-up experimental device and by numerical simulation

從套管擴尺裝置的溫度實測數據可以看出，由煙絲堆積形成的多孔介質沿徑向的溫度下降明顯，運行400 s后在0.25R處的實測溫度相較于加熱元件表面溫度下降63%～76%。由于抽吸氣流作用引起的對流換熱損失，導致抽吸作用條件下的各測點溫度稍低于靜止加熱工況。對于加熱元件表面與0.25R處的溫度，填充質量大的工況溫度會低于填充質量小的工況；而在0.50R 至R 區(qū)域，填充質量大工況的溫度反而較高。這是由于當溫度低于水分、甘油等組分的汽化溫度以及煙草發(fā)生初級熱解溫度時，煙草內部僅發(fā)生熱傳導，且空氣的導熱系數小于煙絲，因此在體積一定的空間里，煙草樣品填充質量越多，多孔介質中固體骨架所占的比例越大，發(fā)煙段整體的導熱系數越大，導熱越快。但該區(qū)域的煙草溫度達到水分、甘油等組分的汽化溫度后，填充質量大的工況發(fā)煙段中單位體積內包含的組分含量越多，汽化量更大，汽化消耗能量，使得煙草基質的升溫變緩。填充質量大，不利于加熱元件表面的傳熱，有利于貼近壁面的煙草傳熱。對比工況b 和工況d 可知，相近甘油含量的煙草樣品，含水率越高，在0.25R 處的煙草溫度越高，其他區(qū)域處的溫度相近。

原型煙支發(fā)煙段采用煙絲樣品B 進行填充，加熱元件與發(fā)煙段交界面的溫度邊界條件如圖6。采用鐘形抽吸、抽吸容量55 mL、單口抽吸2 s、抽吸間隔30 s 的抽吸模式進行數值模擬。圖7 中統(tǒng)計了原型電加熱卷煙模型在230 s（抽吸8口）工作期間的溫度特性，不足3.40%體積的煙草溫度≥250 ℃，73.56%體積的煙草溫度≤150 ℃。在電加熱卷煙運行過程中，大部分區(qū)域的煙草原料溫度低于150 ℃，這與發(fā)生在加熱元件表面、煙絲接觸面以及煙絲內部的導熱有關，加熱元件作為熱源，合理設置加熱元件的溫升曲線是改善發(fā)煙段溫度分布的關鍵之一。

圖6 原型煙支加熱元件溫度變化曲線Fig.6 Temperature curves of the heater in a prototype tobacco stick

圖7 發(fā)煙段煙草的溫度區(qū)間分布的體積分數Fig.7 Volume fractions of tobacco section under different temperature ranges

3.2 組分變化特性

將針對原型電加熱卷煙煙支的模擬結果與進行一定口數抽吸后的煙支殘留原料中關鍵組分剩余量的檢測結果進行對比。水分、甘油和煙堿的對比結果分別見圖8、圖9 和圖10，模型對逐口抽吸條件下原料中水分、甘油和煙堿的剩余量預測結果的平均誤差分別為5.02%、12.41%和19.97%。

圖8 水分剩余量的實驗與數值模擬的結果對比Fig.8 Comparison of experimental and numerical simulation results for residual moisture

圖9 甘油剩余量的實驗與數值模擬的結果對比Fig.9 Comparison of experimental and numerical simulation results for residual glycerol

由圖8 可知，煙草原料中的水分剩余量呈先劇烈后緩慢的遞減趨勢，主要由于煙草原料中的水分在100 ℃和150 ℃左右分別有1 個釋放峰［17］，由圖7可見，在電加熱卷煙運行的前75 s（第3 口抽吸開始前），發(fā)煙段煙草原料處于快速升溫狀態(tài)，76.51%體積的煙草溫度達到了100 ℃以上，因此前3 口抽吸期間原料中的水分快速釋放，之后煙草各區(qū)域的溫度基本處于穩(wěn)定狀態(tài)，水分的釋放速率減慢。而甘油和煙堿的主要釋放溫度為150～250 ℃［16］，大部分區(qū)域的煙草溫度都低于上述溫度區(qū)間，因此原料中甘油和煙堿的釋放緩慢，且整體釋放效率不高。

4 結論

從電加熱卷煙工作過程中煙支系統(tǒng)的傳熱、各關鍵組分（水分、甘油和煙堿）的釋放以及煙氣的流動等方面進行考慮，建立了電加熱卷煙傳熱與關鍵組分釋放的數值模型，運用Fluent 流體仿真軟件結合用戶自定義函數（UDF）對模型進行求解。自主搭建了擴尺溫度測試實驗裝置對模型的傳熱模擬效果進行驗證，并將模型輸出的原料中3 種關鍵組分的逐口剩余量與實測值進行比較，進一步驗證了模型的準確性。整體而言，模擬值與實驗測試值表現(xiàn)出較好的擬合水平，模型對所研究品牌的煙支在逐口抽吸條件下煙草原料中水分、甘油和煙堿剩余量模擬的平均誤差分別為5.02%、12.41%和19.97%，表明該模型可在一定程度上模擬電加熱卷煙工作過程中，煙支發(fā)煙段內部的傳熱傳質規(guī)律?；谠蜔熤У哪M發(fā)現(xiàn)，不足3.40%的煙草體積溫度顯示為≥250 ℃，73.56%體積的煙草溫度≤150 ℃，低溫可能是導致甘油和煙堿釋放效率不高的原因。今后將在模型中逐步添加煙氣冷凝模型和顆粒物沉積模型，優(yōu)化其在關鍵組分截留方面的模擬能力，并通過模型綜合調節(jié)加熱元件升溫曲線、煙支尺寸、煙絲含水率、霧化劑添加量、煙絲填充質量等參數，預測出各參數綜合變化對發(fā)煙段溫度分布及關鍵組分釋放的影響，為電加熱卷煙的優(yōu)化設計以及器具的能源管理提供參考依據。