袁振東　范永鑫　張憲碩

摘要： 鈾是人類發(fā)現(xiàn)的第一種放射性元素，其發(fā)現(xiàn)具有里程碑意義。1789年，德國礦物學家克拉普羅特研究瀝青礦時意識到一種新元素的存在并將之正式命名為鈾（Uranium）。19世紀中期，科學家開始探索鈾單質(zhì)的制備方法，熔鹽電解法的應(yīng)用使得鈾單質(zhì)成功制備，鈾元素的概念正式形成。19世紀末，鈾射線的發(fā)現(xiàn)引發(fā)了其他元素的發(fā)現(xiàn)，并使人們認識到鈾是一種放射性元素。進入20世紀，同位素化學興起后，鈾的同位素被相繼發(fā)現(xiàn)，促使了現(xiàn)代鈾元素概念的形成。鈾元素的發(fā)現(xiàn)及其概念的演變體現(xiàn)了科學思想和科學方法的進步。

關(guān)鍵詞： 鈾元素； 鈾射線； 放射性； 鈾同位素； 化學史

文章編號： 10056629（2023）10009206 中圖分類號： G633.8文獻標識碼： B

作為人類認識的第一種放射性元素，鈾元素一經(jīng)發(fā)現(xiàn)就引起了廣泛的關(guān)注。它不僅是重要的核發(fā)電燃料，在工業(yè)、醫(yī)藥、農(nóng)業(yè)、地質(zhì)等各個方面也都發(fā)揮著極大的作用［1］。此外，鈾元素放射性的發(fā)現(xiàn)還引發(fā)了其他元素的發(fā)現(xiàn)，促進了化學元素觀念的發(fā)展以及放射化學的產(chǎn)生。可見，鈾元素的發(fā)現(xiàn)及其概念的發(fā)展是化學元素發(fā)現(xiàn)史上重要的內(nèi)容。那么，鈾元素是如何被發(fā)現(xiàn)的？鈾元素的概念經(jīng)歷了哪些變化？鈾元素的放射性是如何被發(fā)現(xiàn)的？鈾元素放射性的發(fā)現(xiàn)對當時的化學思想有何影響？這些都是值得深入研究的化學史問題。

迄今為止，國內(nèi)外關(guān)于鈾元素的研究已有不少，如鈾資源的勘探［2］、鈾在自然界的存在狀況［3，4］、鈾元素發(fā)現(xiàn)歷程的簡要綜述等［5］。然而，已有元素發(fā)現(xiàn)史著中主要介紹了鈾元素的發(fā)現(xiàn)，但缺少對鈾元素概念發(fā)展的關(guān)注，且沒有分析鈾元素的發(fā)現(xiàn)對化學思想發(fā)展的影響。為此，本文擬通過歷史考證的方法，深入研究鈾元素概念發(fā)展史。

1 鈾元素假說的形成和發(fā)展

1.1 對鈾礦石的分析：鈾元素假說的形成

人類最早使用鈾的天然氧化物，可以追溯到公元79年以前，當時氧化鈾被用于陶瓷上色。1912年，牛津大學的科學史家羅伯特·岡瑟（Robert William Theodore Gunther， 1869～1940）在意大利的古羅馬別墅中發(fā)現(xiàn)了一幅畫，分析結(jié)果表明其中含有超過1%的鈾氧化物。如此高含量的鈾絕非偶然混入，而是為了豐富玻璃的色彩有意識的摻雜，因此公元79年被認為是第一次使用鈾材料的時間［6］。

鈾在地殼中的含量比銀、汞等這些早被古人利用的元素高，但鈾的提取卻比汞困難，因此鈾元素的發(fā)現(xiàn)比上述元素晚。自然界中常見的鈾礦為瀝青鈾礦（pitchblende），其主要化學成分是鈾的氧化物和鐵、銅、鉛等。因其礦物是深黑色，與瀝青光澤相似而得名［7］。天然鈾礦最早是由礦工在厄爾士山脈開采銀礦時發(fā)現(xiàn)的。

18世紀以前歐洲許多化學家都分析過瀝青鈾礦，如德國礦物學家維爾納（Abraham Gottlob Werner， 1749～1817）從斷裂面、硬度和重量等方面考察了此礦物，將其歸類為鐵礦。大多數(shù)科學家的研究結(jié)論與維爾納相同，他們都認為瀝青鈾礦是一種含鐵和鋅的礦石，并未發(fā)現(xiàn)鈾元素的存在［8］。

1789年，德國化學家克拉普羅特（Martin Heinrich Klaproth， 1743～1817）分析了喬治沃格斯堡銀礦（George Wagsfort）和約阿希姆斯塔爾銀礦（Joachimsthal，現(xiàn)在名為Jachymov）出產(chǎn)的礦石［9］。他將礦石溶解在王水中，經(jīng)冷卻、過濾等操作后得到一種未知的黃色沉淀物?？死樟_特意識到這種礦石與當時已知的礦石有所不同，他斷言其中必定含有一種新元素并將其命名為“Uranium”（鈾），借此向不久前天王星（Uranus）的發(fā)現(xiàn)致敬。同年，克拉普羅特嘗試還原鈾，他將黃色氧化物沉淀研成粉末后與木炭一起加熱，得到了具有金屬光澤的黑色粉末。他錯誤地認為自己成功地分離出了“金屬鈾”［10］。

從現(xiàn)代化學的角度分析，克拉普羅特得到的黃色沉淀其實是碳酸鈾酰（UO2CO3），由于其中含有六價鈾離子，沉淀呈黃色?？死樟_特用木炭還原碳酸鈾酰所得的黑色粉末為二氧化鈾，由于當時的科學家們不能還原氧化鈾，所以一直誤將氧化鈾當做金屬鈾。

以前從未有科學家發(fā)現(xiàn)瀝青油礦中的新元素，克拉普羅特在對瀝青鈾礦的研究過程中確定了礦石中含有新的金屬元素——鈾元素，所以國際上將克拉普羅特視為鈾元素的發(fā)現(xiàn)者。遺憾的是，他未能成功地分離出鈾，且誤將氧化鈾當做金屬鈾單質(zhì)。由于克拉普羅特在化學界享有極高的威望，當時化學家們對其分離出了“金屬鈾”的這一說法深信不疑。盡管這一時期沒能分離出金屬鈾，但人們已經(jīng)意識到鈾元素的存在，鈾元素假說已經(jīng)形成。

1.2 原子論的提出：鈾元素假說的發(fā)展

1803年，英國化學家道爾頓（John Dalton， 1766～1844）在《關(guān)于水及其他液體對氣體的吸引作用》的報告上闡明了他的原子論思想［11］。雖然道爾頓的原子論思想源于古希臘德謨克利特的原子論，但他的思想基于實證研究，他認為：相同元素的原子形狀和大小都一樣，不同元素的原子則不同；每種元素的原子重量都是固定的、不變的，原子的相對重量都是可測的；每一元素的原子都以其原子重量為基本特征。道爾頓擯棄以往“原子質(zhì)量都是相同的”這一錯誤觀念，提出了元素就是具有一定質(zhì)量的同類原子，揭示了元素和原子的內(nèi)在聯(lián)系。

1810年，道爾頓在《化學哲學新體系》（A new system of chemical philosophy）一書“論金屬”一節(jié)中介紹了脆性難熔金屬鈾［12］。書中關(guān)于鈾的描述為：“鈾的顏色是鐵灰色；有很亮的光澤……這種金屬原子的重量可能約為氫原子的60倍?！钡罓栴D所得的鈾原子量和現(xiàn)在相比誤差較大，但他的這項工作極具科學性，為當時的化學工作者指引了正確的方向，也使得鈾元素概念的確定向系統(tǒng)化和理性化邁進了一步。

1841年，法國化學家佩利戈（Eugene-Melchior Peligot， 1811～1890）首次制備出四氯化鈾，并發(fā)現(xiàn)這種灰綠色結(jié)晶有強烈的潮解性，溶于水后加熱就能放出鹽酸氣，同時析出克拉普羅特所謂的“金屬鈾”。但經(jīng)實驗中從100份氯化鈾中得到110份重鈾和氯，對這種不可能的結(jié)果作出唯一的解釋是：氯化鈾與水的反應(yīng)生成了二氧化鈾和氯化氫，他認識到克拉普羅特得到的“金屬鈾”實際上是二氧化鈾［13］。

道爾頓把微粒觀與元素觀統(tǒng)一起來，提出了基于原子量測定等實證研究的原子論，科學的元素觀和原子論思想為鈾單質(zhì)的制取奠定了堅實基礎(chǔ)。佩利戈敢于挑戰(zhàn)權(quán)威，他制備鈾的氯化物，經(jīng)過邏輯推導(dǎo)提出克拉普羅特所得到的是二氧化鈾。上述科學家們的成果使人們意識到克拉普洛特的錯誤，鈾元素假說得以發(fā)展，鈾單質(zhì)的制取獲得了理論支持。

2 鈾元素假說的證實及概念的演變

2.1 鈾單質(zhì)的成功制?。衡櫾丶僬f的證實

1807年，英國化學家戴維（Humphry Davy， 1778～1829）經(jīng)不懈努力用電解的方法制備了金屬鉀和金屬鈉，此后化學家們又掌握了兩種強效的還原劑［14］。1841年，佩利戈用金屬鉀還原氯化鈾，將無水氯化鈾和金屬鉀放在白金坩堝中密閉加熱。當坩堝中物質(zhì)冷卻后，用水除去氯化鉀，得到黑色金屬鈾［15］。法國化學家莫瓦桑（Ferdinand Frederick Henri Moissan， 1852～1907）認為這種方法所得的產(chǎn)物純度不高，其中含有少量雜質(zhì)。莫瓦桑也嘗試過用糖炭（sugar charcoal）在電爐中還原八氧化三鈾（U3O8），但所得產(chǎn)物含有碳和其他雜質(zhì)［16］。

1893年，莫瓦桑第一次嘗試用電化學方法制備金屬鈾。在氫氣中用碳電極電解熔融Na2UCl6。此后一些科學家也研究了鈾鹽在吡啶、醚、戊醇和乙酸乙酯中電解的可能性，發(fā)現(xiàn)電解的產(chǎn)物不能滿足生產(chǎn)金屬的要求。雖然沒能制得高純度的金屬鈾，但是通過電解獲得鈾的實驗嘗試，為后續(xù)的科學研究提供了十分寶貴的經(jīng)驗［17］。

20世紀30年代，美國西屋燈具公司（Westinghouse Lamp Company，現(xiàn)位于芝加哥）的德里格斯（F.H.Driggs）和李林達爾（W.C.Lilliendahl）在NaClKCl熔融鹽中電解KUF5和UCl4，所得鈾金屬中雜質(zhì)元素含量如下：C為0.06%； Fe為0.05%； Si為0.01%。電解熔鹽制備鈾金屬的初期，研究就發(fā)現(xiàn)該技術(shù)制備的鈾金屬具有較高的純度［18］。鈾元素作為一種確定的、獨立的金屬元素從此有了實證的依據(jù)。

在化學元素發(fā)現(xiàn)史上，按照形成過程不同，新元素概念的形成大致可分為兩種模式：（1）先發(fā)現(xiàn)新物質(zhì)，后證明其是單質(zhì)，并形成新元素概念。（2）先形成新元素假說，后制出新單質(zhì)，證實假說并形成新元素概念。顯而易見，鈾元素概念的形成屬于第二種模式。隨著高純度鈾單質(zhì)的制取成功，鈾元素正式以鈾單質(zhì)的形式呈現(xiàn)在人們面前，鈾元素假說被證實，鈾元素概念得以形成［19］。

熔融電解法使鈾單質(zhì)得以問世，但在此之后金屬鈾遲遲無法實現(xiàn)工業(yè)化生產(chǎn)。20世紀40年代至50年代，美國洛斯阿拉莫國家實驗室（Los Alamos National Laboratory）和阿貢國家實驗室（Argonne National Laboratory）的研究人員進行系統(tǒng)的研究并開發(fā)了具有一定生產(chǎn)規(guī)模的裝置和設(shè)備［20］。與此同時，鈾礦地質(zhì)勘探及開采工作普遍開展起來，不少國家成功地開創(chuàng)了鈾礦石的硫酸浸取和碳酸鹽浸取工藝流程，并開始采用離子交換樹脂提取鈾的工藝方案。美國和加拿大將這些方案和一些經(jīng)典的工藝方法在生產(chǎn)上配套使用后，首先建立了鈾的生產(chǎn)工業(yè)［21］。

電的應(yīng)用使化學實驗的技術(shù)進步迅速，熔融電解法制備鈾在金屬鈾的冶煉史上占有舉足輕重的地位?？茖W方法的發(fā)展為科學思想提供了實證，高純度鈾的成功制備使鈾元素的假說得以證實?，F(xiàn)代科技的不斷進步，使冶金工業(yè)持續(xù)發(fā)展。鈾生產(chǎn)工藝的完善，為進一步探究鈾元素奠定了堅實的物質(zhì)基礎(chǔ)，也推動了鈾元素概念的發(fā)展。

2.2 鈾原子量的測定：鈾元素概念的發(fā)展

1871年，俄國化學家門捷列夫（Dmitry Ivanovich Mendeleev， 1834～1907）在探索原子量與元素性質(zhì)之間的規(guī)律時，修訂了包括鈾在內(nèi)的一批化學元素的原子量。當時科學家們普遍認為鈾是一種原子量為116的三價元素。但是門捷列夫依據(jù)鈾的氧化物與鉻、鉬、鎢的氧化物的相似性，推斷其為六價且原子量應(yīng)為240，這個數(shù)值已經(jīng)與現(xiàn)代測量數(shù)值十分相近。他將元素周期表橫排并劃分出了周期和主族，鈾被歸為VI族［22］。

門捷列夫在前人工作的基礎(chǔ)上探尋元素化學性質(zhì)與原子量的關(guān)系，正確地指出鈾的原子量和價態(tài)，發(fā)布元素周期表并將鈾元素列入其中。此后隨著測量技術(shù)和方法的不斷進步，鈾元素的原子量值也逐漸趨于精準。

1896年，在第三屆原子量委員會報告中，克拉克公布了關(guān)于原子量計算的結(jié)果。在這份報告中，鈾元素的原子量被定為239.59（H=1為基準）［23］。

在鈾元素假說的形成和證實的過程中，科學家已經(jīng)給出沿用至今的元素名稱和符號。門捷列夫?qū)⑩櫫腥朐刂芷诒碇胁⒔o出較為準確的原子量?？死艘庾R到合作的重要性，帶領(lǐng)團隊開展了大量工作，鈾元素被定義為原子量為239.59的原子的統(tǒng)稱。在鈾元素的原子量值不斷精準的過程中，人們對鈾元素概念的認識也逐漸深入。

3 鈾射線的發(fā)現(xiàn)及化學思想的發(fā)展

自從鈾元素被發(fā)現(xiàn)以來，鈾的化合物常用作陶瓷與玻璃的染色劑、衣物的染料和照相中調(diào)色劑，沒有任何跡象表明它有特殊之處。1858年，法國攝影發(fā)明家尼埃普斯（Niepce de St.Victor， 1805～1870）曾發(fā)現(xiàn)鈾鹽浸泡的紙片能發(fā)出使照相材料感光的射線，這一成果推動了當時攝影材料的更新。盡管他比貝克勒爾早了近40年發(fā)現(xiàn)這種奇特的現(xiàn)象，但他沒有進一步探索產(chǎn)生這種現(xiàn)象的原因，這使尼埃普斯與偉大的發(fā)現(xiàn)失之交臂［24］。

1896年，有關(guān)“X光”消息的發(fā)表引起了科學界的轟動，一年中就有上千篇與之相關(guān)的文章問世。法國物理學家普恩加雷（Henri Poincar， 1854～1912）猜想這種射線與能強烈地發(fā)熒光和磷光的物質(zhì)有關(guān)［25］。為了證明普恩加雷的猜想，法國物理學家貝克勒爾（Antoine Henri Becquerel， 1852～1908）用磷光材料過硫酸鈾酰鉀［K2UO2（SO4）2·2H2O］的晶體進行實驗，發(fā)現(xiàn)晶體經(jīng)曝曬后確實像X射線一樣，可使密封的照相底片感光，他隨即發(fā)表了題為“論幾個磷光體所發(fā)射的不可見輻射的一些新性質(zhì)”的文章，這表明貝克勒爾斷定這種現(xiàn)象與可見磷光有關(guān)［26］。

一個偶然的現(xiàn)象改變了貝克勒爾的認識，也改變了物理學的進程——接連陰天的情況下，一直保存在暗處、已不發(fā)磷光的鈾鹽居然也能使照相底片感光。這與貝克勒爾先前的結(jié)論截然相反，于是他馬上進行了一系列新實驗。實驗結(jié)果顯示黑暗中的其他磷光材料，如硫化鋅、硫化鈣等不能使照相底片感光。而鈾的輻射使帶電的驗電器放電，不能被反射、折射和極化。由此貝克勒爾肯定了鈾及其化合物持續(xù)放射出一種不同于X射線的奇特的射線。1896年11月他發(fā)表了名為“論鈾輻射的各種性質(zhì)”的文章，第一次引入了“鈾輻射”的概念，提出了“鈾射線”的名稱［27］。

正如法國著名微生物學家巴斯德（Pasteur L， 1822～1895）所說：“機遇只偏愛那些有準備的頭腦”。貝克勒爾是著名的實驗物理學家，當實驗已經(jīng)證明鈾的輻射線與熒光、磷光毫無關(guān)系時，他果斷放棄與實驗結(jié)果相違背的假設(shè)，突破桎梏實屬不易。在實驗的過程中，天氣的原因打亂了貝克勒爾的計劃。他非但沒有忽視這意外的發(fā)現(xiàn)，反而認真思考這個機遇帶來的意外發(fā)現(xiàn)，改變實驗方案進而引領(lǐng)科學界走向了正確的道路。

巴黎大學的波蘭女物理學家瑪麗亞·居里（Maria Curie， 1867～1934）對貝克勒爾的研究很感興趣。1898年，在用精確的儀器測量鈾射線強度后，她發(fā)現(xiàn)鈾射線的強度與試樣中鈾的濃度成正比。因此她得出結(jié)論：鈾輻射是鈾原子的一種特性。接著她又發(fā)現(xiàn)釷礦石也具有這種性質(zhì)，表明這種輻射現(xiàn)象并非鈾元素所獨有，所以她建議把“鈾射線”改為“放射性”［28］，把具有這種特殊“放射作用”的元素叫做“放射性元素”。

科學思想主導(dǎo)著科學實踐的產(chǎn)生?，旣悂啞ぞ永镪P(guān)于放射性是原子的屬性、反映元素的本質(zhì)這一思想，在她深入研究過程中發(fā)揮了重要的作用。按照這一思想，她提出了發(fā)現(xiàn)新物質(zhì)的方法——檢測物質(zhì)的放射性。科學實踐又推動著科學思想的進步。經(jīng)過對礦物的研究，科學家發(fā)現(xiàn)了更多的放射性元素，填補了周期表上的空白。人們對鈾元素的概念有了新的認識：從最開始的化合物多用作染料的金屬元素，變成能夠放出特殊射線的放射性元素。

4 鈾同位素的發(fā)現(xiàn)：現(xiàn)代鈾元素概念的形成

19世紀末，電子、X射線和放射性的發(fā)現(xiàn)，推動著科學家研究原子內(nèi)部結(jié)構(gòu)的進程。20世紀，同位素化學的興起，使人們對原子結(jié)構(gòu)的認識更加深入，鈾元素的概念也有了新的發(fā)展。

1910年，英國化學家索迪（Frederick Soddy， 1877～1956）發(fā)現(xiàn)鐳與釷X具有相同的化學成分，認識到不同原子量的元素可以具有相同的化學性質(zhì)。1912年，英國物理學家湯姆遜（Joseph John Thomson， 1856～1940）發(fā)現(xiàn)了質(zhì)量數(shù)分別為20與22的氖氣，盡管原子量不同，但它們的化學性質(zhì)均相同。1913年，索迪提出“同位素（isotope）”概念，用來表示化學性質(zhì)相同但原子量不同的元素［29］。同位素概念的提出促使人們對元素的概念進行再思考。

1912年，德國化學家海因利?！どw格（Heinrich Geriger， 1882～1945）在布拉格電離室測量了鈾源的α粒子，根據(jù)鈾原子發(fā)射的α粒子推測出有一種新的鈾同位素。1923年，索迪在檢測鈾放射線以后確定了238U是鈾衰變鏈的來源，同時他也證明了蓋格所預(yù)測的鈾的核素為234U。1931年，英國化學家阿斯頓（Francis William Aston， 1877～1945）在揮發(fā)性的六氟乙烷中觀察到了鈾的射線。在他的報告中表明，被檢測物質(zhì)的主要成分是238U，除此之外，結(jié)果顯示有一種微量的原子量為235的物質(zhì)。在以上研究的基礎(chǔ)上，盧瑟福在1929年預(yù)測了235U的存在，并將其命名為“錒系鈾”（actino-uranium）。1935年，加拿大化學家登普斯特（Arthur Jeffrey Dempster， 1886～1950）在文章“鈾的同位素構(gòu)成”（Isotopic constitution of uranium）中報告在天然鈾中發(fā)現(xiàn)了235U［30］。

234U、 235U和238U的發(fā)現(xiàn)使鈾元素的含義在科學知識層面有了新的進步。1932年，英國物理學家查德威克（James Chadwick， 1891～1974）使用粒子轟擊鈹原子核，產(chǎn)生了一系列中性粒子流，他把這種粒子稱為“中子”［31］。中子的發(fā)現(xiàn)推動了原子核的中子質(zhì)子理論的確立，使人們對原子結(jié)構(gòu)又有了進一步的了解，從而更加深刻地認識了同位素的本質(zhì)。

隨著科技與方法的進步，鈾的同位素不斷被發(fā)現(xiàn)。目前為止，通過放射性衰變（Radioactive Decay）、聚變蒸發(fā)反應(yīng)（Fusion Evaporation）、輕粒子反應(yīng)（Light Particle Reactions）、質(zhì)譜（Mass Spectroscopy）和中子俘獲反應(yīng)（Neutron Capture）等方式，已發(fā)現(xiàn)從質(zhì)子數(shù)214到242（除220U外）的28種鈾同位素。值得注意的是，我國學者在探索鈾同位素的過程中也取得了巨大成就，對現(xiàn)代鈾元素概念的形成做出了重要貢獻。2021年，張志遠等人利用蘭州重離子加速器的充氣反沖核譜儀SHANS裝置，在中子數(shù)為126附近的輕錒系核區(qū)首次合成了新核素214U，這是目前發(fā)現(xiàn)的最輕的鈾同位素［32］。

同位素化學的興起與發(fā)展，使得元素概念的界定發(fā)生了變化。人們認為元素是核電荷數(shù)（質(zhì)子數(shù)）相同的一類原子的總稱，同位素是一種元素存在著質(zhì)子數(shù)相同而中子數(shù)不同的幾種原子。隨著化學元素現(xiàn)代概念的產(chǎn)生，人們放棄了把化學元素和單質(zhì)混為一談的錯誤見解，對鈾元素也有了更加科學、本質(zhì)的認識。根據(jù)現(xiàn)代科學的元素概念，鈾元素是質(zhì)子數(shù)為92的所有鈾原子的總稱。

5 結(jié)語

經(jīng)過以上的分析，鈾元素概念的發(fā)展主要分為四個時期：一是鈾元素假說的形成時期，在這段時間里，從克拉普羅特發(fā)現(xiàn)新元素并為其命名，人們意識到鈾元素的存在；二是鈾元素概念的形成時期，美國學者用熔鹽電解法制備高純度鈾金屬，使得鈾元素假說得以證實，鈾元素概念得以形成；三是鈾元素概念的發(fā)展時期，貝克勒爾發(fā)現(xiàn)了“鈾射線”，居里夫人將鈾定義為放射性元素；四是現(xiàn)代鈾元素概念形成時期，索迪提出同位素概念，科學家們經(jīng)過探索發(fā)現(xiàn)了鈾的同位素，人們對鈾有了新的認識。

總之，鈾元素概念的更迭反映了技術(shù)的進步與化學元素觀的演進。相信隨著科學認識的不斷發(fā)展，人們對鈾元素概念的認識將繼續(xù)深入。

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*河南省高等教育教學改革項目“培養(yǎng)高師化學專業(yè)學生學科核心素養(yǎng)的三維指導(dǎo)模式的構(gòu)建與實踐”（序號135）（編號：2021SXHLX151）和（2021SJGLX493）研究成果。