劉 義，陳樂(lè)奇，高 飛，鄔銘法

（1.山東省氣象防災(zāi)減災(zāi)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，濟(jì)南 250031；2.山東省氣象災(zāi)害防御技術(shù)中心，濟(jì)南 250031；3.山東省氣象工程技術(shù)中心，濟(jì)南 250031；4.山東省氣候中心，濟(jì)南 250031；5.合肥學(xué)院旅游與會(huì)展學(xué)院，合肥 230601）

臭氧（O3）是揮發(fā)性有機(jī)物（VOCs）和氮氧化物（NOx）在紫外線照射下發(fā)生光化學(xué)反應(yīng)生成的二次污染物［1］。臭氧污染越來(lái)越嚴(yán)重，是影響夏季環(huán)境空氣質(zhì)量的重要因素［2，3］，引起了學(xué)者們的關(guān)注。郭云飛等［4］研究了2016—2019 年蘇州市臭氧濃度，發(fā)現(xiàn)臭氧明顯超標(biāo)，具有季節(jié)特征，月變化呈現(xiàn)雙峰型特征；馬瑞豐等［5］研究了2013—2018 年大連中心城區(qū)臭氧濃度，發(fā)現(xiàn)臭氧已經(jīng)逐漸成為當(dāng)?shù)刈钪饕拇髿馕廴疚?；柯碧欽等［6］研究了2015—2020 年華北地區(qū)臭氧濃度，發(fā)現(xiàn)華北地區(qū)年均臭氧濃度呈持續(xù)增長(zhǎng)趨勢(shì)，春夏高、秋冬低，空間上呈西南高、東北低。臭氧污染防控具有長(zhǎng)期性、艱巨性特征，通過(guò)臭氧數(shù)據(jù)，分析臭氧濃度時(shí)空分布特征，可以為臭氧污染的防治提供一定依據(jù)。本研究基于ChinaHighO3數(shù)據(jù)集，提取山東省2013—2020 年臭氧濃度數(shù)據(jù)，分析了臭氧濃度時(shí)空分布特征；建立10 km × 10 km 網(wǎng)格，分析了山東省臭氧時(shí)空分布的全局空間自相關(guān)與局部自相關(guān)。

1 研究區(qū)域和研究方法

1.1 研究區(qū)域

山東省地處北緯34°22′—38°24′，東 經(jīng)114°47′—122°42′，東西長(zhǎng)721.03 km，南北寬437.28 km，全省陸域面積15.58 萬(wàn)km2。山東省中部山地突起，西南、西北低洼平坦，東部緩丘起伏，地形以山地丘陵為主，東部是山東半島，西部及北部屬華北平原，中南部為山地丘陵，形成以山地丘陵為骨架，平原盆地交錯(cuò)環(huán)列其間的地貌，類(lèi)型包括山地、丘陵、臺(tái)地、盆地、平原、湖泊等；地跨淮河、黃河、海河、小清河和膠東五大水系；屬暖溫帶季風(fēng)氣候。

1.2 數(shù)據(jù)來(lái)源與處理

臭氧數(shù)據(jù)使用CHAP 數(shù)據(jù)集中的ChinaHighO3數(shù)據(jù)［7］，該數(shù)據(jù)集基于空氣污染的時(shí)空異質(zhì)性，利用人工智能從大數(shù)據(jù)（地面測(cè)量、衛(wèi)星遙感產(chǎn)品、大氣再分析和模型模擬等）中生成。數(shù)據(jù)為地面最大8 h平均值O3數(shù)據(jù)集，空間分辨率為10 km，時(shí)間范圍為2013—2020 年，下載地址為https：//zenodo.org/record/5765588#.YyQoBqRBy70。提取山東省數(shù)據(jù)以及統(tǒng)計(jì)省市縣等數(shù)據(jù)信息，所用矢量數(shù)據(jù)為地理矢量數(shù)據(jù)，源自全國(guó)地理信息資源目錄服務(wù)系統(tǒng)1∶100 萬(wàn)全國(guó)基礎(chǔ)地理數(shù)據(jù)庫(kù)?；贏rcGIS 10.5平臺(tái)，從ChinaHighO3數(shù)據(jù)集中提取山東省2013—2020 年臭氧濃度數(shù)據(jù)，利用漁網(wǎng)工具建立山東省10 km×10 km 網(wǎng)格，用以統(tǒng)計(jì)分析山東省臭氧濃度數(shù)據(jù)。本研究臭氧濃度有年均值、季節(jié)均值、月均值3 個(gè)指標(biāo)，分別是年內(nèi)、季內(nèi)、月內(nèi)O3的日最大8 h平均值的算數(shù)平均值。其中，春季為3—5 月，夏季為6—8 月，秋季為9—11 月，冬季為12 月至次年2月［8］。

1.3 空間自相關(guān)

空間自相關(guān)分析［9-13］包括全局空間自相關(guān)（Global moran’sI）和局部空間自相關(guān)（Local indicators of spatial association，LISA），分別評(píng)價(jià)整體和局部的空間分布類(lèi)型。全局空間自相關(guān)計(jì)算式如下。

式中，I為Global Moran’sI指數(shù)，數(shù)值范圍在-1～1，當(dāng)I=0 時(shí)，說(shuō)明空間分布為隨機(jī)類(lèi)型，無(wú)明顯規(guī)律；當(dāng)I＞0 時(shí)，說(shuō)明空間分布為集聚類(lèi)型；當(dāng)I＜0 時(shí)，說(shuō)明空間分布為離散類(lèi)型。數(shù)值絕對(duì)值越接近1，則聚類(lèi)/離散程度越強(qiáng)。n為要素總數(shù)，S0為空間權(quán)重聚合，zi、zj分別為要素i和j的臭氧濃度與其平均值的偏差，wij為要素i和j之間的空間權(quán)重。

局部空間自相關(guān)計(jì)算式如下。

式中，n為要素總數(shù)，xi是要素i的臭氧濃度，xj為要素j的臭氧濃度為平均值，wij為要素i和j之間的空間權(quán)重，Si為樣本方差。將具有統(tǒng)計(jì)顯著性的高值聚類(lèi)區(qū)表示為HH 區(qū)，將具有統(tǒng)計(jì)顯著性的低值聚類(lèi)區(qū)表示為L(zhǎng)L 區(qū)；高值異常值區(qū)表示為HL區(qū)，低值異常值區(qū)表示為L(zhǎng)H 區(qū)。

2 結(jié)果與分析

2.1 臭氧濃度年際變化

2013—2020 年山東省臭氧濃度年均值呈現(xiàn)出逐年增加的趨勢(shì)（圖1），年均值在94.62～118.13 μg/m3，以3.69 μg/（m3·年）的趨勢(shì)逐年增長(zhǎng)（R2=0.900 1）；8年中臭氧濃度最低水平發(fā)生在濱州市濱城區(qū)（2015年，60.23 μg/m3），最高水平發(fā)生在棗莊市山亭區(qū)（2019 年，134.42 μg/m3）。根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)差所反映的區(qū)域差異性，2014 年山東省各地差異最大，2018 年次之；2017 年最小，區(qū)域分布相對(duì)均衡，除2014、2018、2017 年以外，其余年份標(biāo)準(zhǔn)差相近。

圖1 2013—2020 年山東省臭氧濃度年均值

2.2 臭氧濃度年內(nèi)變化

由圖2 可知，2013—2020 年山東省臭氧濃度各月均值變化呈現(xiàn)出“倒V 形”變化特征，年內(nèi)變化特征總體為先增后減，臭氧濃度各月均值范圍在47.41～161.84 μg/m3，1—6 月逐月上升，6—8 月逐月下降，9 月略有回升，此后逐月下降。年內(nèi)存在6 月、9 月一大一小2 個(gè)峰值。6 月濃度最高，約占全年的12.76%，接近全年的1/8。年內(nèi)各月臭氧濃度由高到低依次為6 月、5 月、7 月、9 月、8 月、4 月、3 月、10月、2 月、11 月、1 月及12 月。5—8 月標(biāo)準(zhǔn)差值較高，各地差異較大，6 月最大，表明差異性最強(qiáng)。季節(jié)變化由高到低依次為夏季、春季、秋季、冬季，夏季臭氧濃度最高，約為全年的34.07%，STD 也最高，表面區(qū)域異質(zhì)性最強(qiáng)；冬季臭氧濃度最低；秋季空間差異性最弱，夏季臭氧濃度約為冬季的2.46 倍。

圖2 2013—2020 年山東省臭氧年內(nèi)各月（a）、季節(jié)（b）均值

2.3 空間分布

山東省臭氧濃度各年份均值在空間分布上的變化為90.73～124.69μg/m3，平均水平為105.73 μg/m3，空間上（圖3）呈現(xiàn)出西南（魯南）高、東部（半島）低的特征，魯南地區(qū)高值突出，最高值發(fā)生在棗莊山亭區(qū)；半島地區(qū)低值集聚，最低值發(fā)生在煙臺(tái)招遠(yuǎn)市。由此可知，臭氧濃度的分布或與海陸位置、緯度位置有關(guān)，臭氧濃度由內(nèi)陸到沿海、由低緯到高緯呈現(xiàn)減少的趨勢(shì)。從地理區(qū)劃視角來(lái)看，臭氧濃度由高到低依次為魯南、魯中、魯西北及半島地區(qū)。從地級(jí)市視角來(lái)看，棗莊市臭氧濃度年均值最高，為110.94 μg/m3，日照市最低，為103.91 μg/m3，由高到低依次為棗莊市、東營(yíng)市、濱州市、濰坊市、濟(jì)南市、臨沂市、濟(jì)寧市、菏澤市、淄博市、德州市、青島市、泰安市、威海市、聊城市、煙臺(tái)市、日照市。

圖3 2013—2020 年山東省臭氧（O3）濃度年均值空間分布

山東省臭氧濃度四季空間分布具有一定差異（圖4），夏季臭氧濃度西高東低，魯西北為高值，半島地區(qū)為低值，由魯西北地區(qū)到半島地區(qū)濃度降低，有過(guò)渡性；秋季、冬季空間分布接近，與夏季相反，由魯西北地區(qū)到半島地區(qū)濃度升高；春季空間分布不均衡，魯南、魯中東部地區(qū)為高值，魯西北、魯中中部及半島地區(qū)為低值。夏季與冬季空間上表現(xiàn)出較強(qiáng)的相反分布，從夏季到冬季，臭氧濃度下降較快，內(nèi)陸地區(qū)下降速度快于半島地區(qū)。從冬季到夏季，魯西北、魯中地區(qū)漲幅較快。夏冬季為臭氧濃度一年中最高、最低的兩季，從夏季到冬季、從冬季到夏季變化幅度最大的為魯西北地區(qū)，其次為魯中、魯南、半島地區(qū)。棗莊市及周邊始終為區(qū)域高值。地市夏冬兩季變化幅度由高到低依次為德州市、濱州市、濟(jì)南市、聊城市、東營(yíng)市、淄博市、泰安市、濟(jì)寧市、濰坊市、棗莊市、菏澤市、臨沂市、日照市、青島市、煙臺(tái)市、威海市。表明德州、濱州、濟(jì)南等市臭氧濃度夏季高冬季低，季節(jié)變化大；青島、煙臺(tái)、威海等沿海地市則相反，季節(jié)變化小。

圖4 2013—2020 年山東省臭氧濃度季節(jié)均值空間分布

如圖5 所示，山東省10 月至次年4 月臭氧濃度較低，空間分布相對(duì)接近，魯西北地區(qū)為低值，半島地區(qū)和魯南棗莊地區(qū)為高值；10—12 月，魯西北地區(qū)低值區(qū)擴(kuò)大，魯南高值區(qū)縮小；12 月至次年4 月，魯西北地區(qū)低值區(qū)逐漸縮小，魯南高值區(qū)逐漸擴(kuò)大。5—9 月臭氧濃度較高，分布較為接近，與10 月至次年4 月分布相反，魯西北地區(qū)為高值，半島地區(qū)為低值，魯南棗莊地區(qū)為較高值。4—6 月魯西北地區(qū)高值區(qū)逐漸輻射到魯中、魯南地區(qū)；6—8 月內(nèi)陸地區(qū)高值區(qū)逐漸縮小，9 月高值區(qū)出現(xiàn)小范圍擴(kuò)展。6 月作為一年中臭氧（O3）濃度最高的月份，表現(xiàn)出較強(qiáng)的內(nèi)陸高、半島地區(qū)低的數(shù)值分布特征，德州市、濟(jì)南市濃度最高，煙臺(tái)市、威海市濃度最低，6 月臭氧濃度變化或與海陸位置有關(guān)，由沿海到內(nèi)陸逐漸增長(zhǎng)；9 月作為次增長(zhǎng)的第2 個(gè)峰值，魯西北地區(qū)東部、魯中北部和魯南中部數(shù)值較高，半島地區(qū)數(shù)值較低，魯南中部出現(xiàn)明顯回漲，棗莊市、濟(jì)寧市最高，煙臺(tái)市、威海市最低；12 月為濃度最低的月份，威海市、煙臺(tái)市最高，德州市、濱州市最低。

圖5 2013—2020 年山東省臭氧濃度月均值空間分布

2.4 空間自相關(guān)分析

2.4.1 全局空間自相關(guān)分析 如圖6 所示，山東省臭氧濃度年均、四季及各月空間分布的Moran’sI指數(shù)均為正值，且接近于1，P＜0.01，z＞2.58，說(shuō)明臭氧濃度呈現(xiàn)出較強(qiáng)的空間正自相關(guān)，呈現(xiàn)出“高值-高值”聚類(lèi)與“低值-低值”聚類(lèi)，且集聚性較強(qiáng)。四季中夏季空間正自相關(guān)性最強(qiáng)，秋季最弱；各月中6、7月較強(qiáng)，4 月最弱。

圖6 全局空間自相關(guān)結(jié)果

2.4.2 局部空間自相關(guān)分析 由圖7 所示，年均臭氧濃度中，魯南中西部大部分地區(qū)、魯中西部和東部局部地區(qū)、魯西北東部為HH 區(qū)；半島地區(qū)、魯中中南部、魯西北東部小部分地區(qū)、魯南東部小部分地區(qū)為L(zhǎng)L 區(qū)。高值聚類(lèi)區(qū)比低值聚類(lèi)區(qū)多32 個(gè)網(wǎng)格。在半島地區(qū)有2 個(gè)網(wǎng)格為HL 區(qū)，分別位于煙臺(tái)市福山區(qū)和招遠(yuǎn)市；在魯中地區(qū)有1 個(gè)網(wǎng)格為L(zhǎng)H區(qū)，位于濟(jì)南市天橋區(qū)。

圖7 2013—2020 年山東省臭氧濃度年均值局部自相關(guān)結(jié)果

如圖8 所示，各季高低值集聚區(qū)分布具有差異。春季，HH 區(qū)主要位于魯南西部大部分地區(qū)，魯中東部小部分地區(qū)和魯西北東部小部分地區(qū)，LL 區(qū)主要位于半島地區(qū)、魯西北中部和魯中中南部地區(qū)。夏季，HH 區(qū)集中在魯西北地區(qū)和魯中西北部，LL 區(qū)集中在半島地區(qū)和魯南東部沿海地區(qū)。秋季，HH 區(qū)主要位于魯南中部、魯中-半島-魯南交界處，LL 區(qū)主要位于魯西北地區(qū)、魯中中部。冬季，HH 區(qū)主要位于魯西北地區(qū)，LL 區(qū)主要位于魯南西部、中部以及半島東部地區(qū)。春、夏季HH 區(qū)面積大于LL 區(qū)，夏季面積差最大（相差64 個(gè)網(wǎng)格）；秋、冬季則相反，冬季面積差最大（相差116 個(gè)網(wǎng)格）。HH 區(qū)以夏季最多，秋季最少；LL 區(qū)在冬季最多，春季最少。各季中夏季HH 區(qū)面積最大（370 個(gè)網(wǎng)格），冬季LL 區(qū)面積最大（366 個(gè)網(wǎng)格）。HL 區(qū)春季發(fā)生在煙臺(tái)市福山區(qū)和招遠(yuǎn)市，秋季發(fā)生在煙臺(tái)市招遠(yuǎn)市和濟(jì)南市歷城區(qū)，冬季發(fā)生在濟(jì)南市市中區(qū)；LH 區(qū)春季發(fā)生在濟(jì)南市天橋區(qū)，秋季發(fā)生在青島市城陽(yáng)區(qū)。

圖8 2013—2020 年山東省臭氧濃度季節(jié)均值局部自相關(guān)結(jié)果

如圖9 所示，10 月至次年4 月，魯西北地區(qū)為L(zhǎng)L區(qū)，魯南與半島地區(qū)為HH 區(qū)；5—9 月，半島地區(qū)為L(zhǎng)L 區(qū)，5 月、6 月、8 月、9 月魯西北及魯南地區(qū)為HH區(qū)，7 月魯西北地區(qū)為HH 區(qū)。HH 區(qū)網(wǎng)格數(shù)存在一小一大2 個(gè)峰值，小峰值在2 月（280 個(gè)網(wǎng)格），大峰值在6 月（383 個(gè)網(wǎng)格），最低值發(fā)生在12 月（213 個(gè)網(wǎng)格）。LL 區(qū)網(wǎng)格數(shù)變化呈現(xiàn)“W”形，存在2 個(gè)谷值，分別在3 月、9 月；最高值發(fā)生在1 月（381 個(gè)網(wǎng)格）。6 月至次年1 月未發(fā)生HL 區(qū)，1 月、3 月、4 月、6月、7 月、8 月、10 月、11 月未發(fā)生LH 區(qū)。

圖9 2013—2020 年山東省臭氧濃度各月均值局部自相關(guān)結(jié)果

3 小結(jié)與討論

臭氧污染防治是長(zhǎng)期性工程，需要國(guó)家-區(qū)域-城市層面共同聯(lián)動(dòng)的努力。根據(jù)對(duì)2013—2020 年山東省臭氧濃度進(jìn)行時(shí)空分布特征分析及空間自相關(guān)分析，臭氧濃度呈逐年上升的趨勢(shì)，臭氧污染日趨嚴(yán)重。根據(jù)自相關(guān)分析，發(fā)現(xiàn)臭氧濃度的分布并不是隨機(jī)的，而是具有較強(qiáng)的集聚性，為空間自相關(guān)，且臭氧濃度越高，空間自相關(guān)性越強(qiáng)。表明臭氧濃度的分布存在內(nèi)在規(guī)律，臭氧濃度的高低與氣象要素、植被、地形及人類(lèi)經(jīng)濟(jì)活動(dòng)密切相關(guān)。臭氧濃度在山東省具有季節(jié)性，夏春季高、冬秋季低。1—12 月變化中，臭氧濃度先增后減，有6 月、9月一大一小2 個(gè)峰值，6 月最高，9 月存在小幅度回漲。因此，對(duì)臭氧污染的防治應(yīng)當(dāng)重點(diǎn)關(guān)注夏季，關(guān)注6 月、9 月這些關(guān)鍵時(shí)間節(jié)點(diǎn)。魯西北地區(qū)季節(jié)變化差距大，魯南地區(qū)除夏季以外臭氧濃度相對(duì)較高，這2 個(gè)地區(qū)為山東省內(nèi)臭氧敏感地帶；可能受海陸位置、風(fēng)力風(fēng)速等影響，半島地區(qū)臭氧濃度相對(duì)較低。